Investigation of fluidization regimes and coating process for alginate aerogel particles in a wurster fluidized bed
Akışkanlaştırma rejimlerinin ve kaplama işleminin aljinat aerojeller için wurster akışkan yatağında incelenmesi
- Tez No: 703467
- Danışmanlar: PROF. DR. CAN ERKEY
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2021
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 165
Özet
Aerojeller, yüksek poroziteli, açık ve bağlantılı gözenekli ve geniş yüzey alanlı katı malzemelerdir. Son on yılda, aerojellerin gözenekli yapısı ile bir kaplama malzemesinin morfolojik, mekanik ve fonksiyonel özelliklerinin kombinasyonunun farklı uygulamalar için olağanüstü performanslar sağladığı görülmüş ve bu da aerojellerin kaplamaları ile ilgili araştırma sayılarında artışa neden olmuştur. Bu çalışmada, kaplama işlemi yüksek poroziteli aljinat aerojeller için laboratuvar ölçekli Wurster akışkan yatağında incelenmiştir. Bu çalışmanın ilk kısmında, akışkanlaştırma rejimleri iki farklı parçacık boyutuna sahip aljinat aerojeller için Wurster akışkan yatağının hem tüp hem de dairesel bölgesinde püskürtme olmaksızın karakterize edilmiştir. Her iki parçacık boyutu için minimum akışkanlaştırma ve kabarcıklanma rejimeleri her iki bölgede de görülürken, pnömatik rejim sadece tüp bölgesinde görülmüştür. Yeni bir rejim olarak yatay-dairesel rejim, büyük parçacıklar için tüp bölgesinde tanımlanmıştır. Yatağın içerisinde çalkantılı ve dolaşımlı parçacık hareketi rejimleri olmak üzere iki tane daha rejim vardı. Tüm akışkanlaştırma rejimleri daha sonra Kunii and Levenspiel diyagramlarında haritalandırılmıştır. Dolaşımlı parçacık hareketi bu diyagramlarda ilk kez verilmiştir.Bunun yanı sıra, parçacık boyutunun, parçacık hacminin, Wurster tüp boyutlarının, delikli plaka geometrisinin ve bölme boşluk yüksekliğinin, her bir akışkanlaştırma rejimin sınırlarına etkisi, yüzeysel hava hızlarının her rejimin başlangıç ve bitiminde ölçülmesi ile incelenmiştir. Genel olarak, parçacık boyutunun ve bölme boşluk yüksekliğinin arttırılması, her rejimin başlangıç ve bitiş yüzeysel hava hızlarında bir artışa yol açmıştır. Artan tüp çapı ve boyutu, pnömatik, çalkantılı ve dolaşımlı parçacık hareketi rejimlerinin başlangıç ve bitiş yüzeysel hava hızlarını artmıştır. Artan parçacık hacmi küçük parçacıklar için kabarcıklanma ve pnömatik rejimlerinin bitiş yüzeysel hava hızlarında, çalkantılı ve dolaşımlı parçacık hareketi rejimlerinin başlangıç hızlarında bir artışa neden olmuştur. Kabarcıklanma, çalkantılı ve pnömatik rejimlerinin başlangıç ve bitişinde, 400 ml büyük parçacık hacmi için yüzeysel hava hızları, 200 ml büyük parçacık hacmi için yüzeysel hava hızlarından büyüktü. Bu kısımda, başarılı bir kaplama işlemi için istenilen dolaşımlı parçacık hareketi rejimi detaylı olarak incelenmiştir. Sonuçlar, her bir parametre için dolaşımlı parçacık hareketini elde edebilmek için bir üst limit olduğunu göstermiştir. Uygun parçacık dolaşımı için, bölme boşluk yüksekliğinin 2 cm olması gerektiği bulunmuştur. Maksimum parçacık hacmi 10 cm çaplı tüp için 500 ml olarak bulunurken maksimum parçacık hacmi 8 cm çaplı tüp için 250 ml idi. Bu çalışmanın ikinci kısımında, aljinat aerojel parçacıkları sulu bir polimer çözeltisi ile Wurster akışkan yatağında gözeneklerine zarar verilmeden başarılı bir şekilde kaplanmıştır. Polimer, bir hidroksipropil selüloz (HPC) ve kopovidon karışımıdır ve genelde farmasötik dozaj formlarının koruyucu kaplamaları için kullanılır. Kaplama zamanı, yatak sıcaklığı, atomizasyon hava basıncı ve polimer reolojisi ile aljinat aerojellerin etrafındaki kaplama tabakasının kalınlığında ve kaplama tabaka yüzey morfolojisinde meydana gelen değişimler ilk kez incelenmiştir. Ayrıca, kaplama polimerinin ve kaplama polimerini oluşturan bireysel HPC ve kopovidon çözeltilerinin farklı sıcaklıklardaki faz ve reoloji davranışları, aerojeller üzerine yapışma ve yayılım mekanizmalarını anlayabilmek için çalışılmıştır. Değişik deneyler, üç farklı yatak sıcaklığında ve atomizasyon hava basıncında yapılmıştır. Kaplama zamanı her deney için 5 dakika ile 40 dakika arasında ve kaplama tabaka kalınlığı 12.4 ± 4.6 µm ile 170.6 ± 43.3 µm arasında değişmiştir. En düzgün kaplama tabaka yüzeyi ve en yüksek kaplama verimi 69.2 ± 0.4 % olarak doğrusal artan bir kaplama tabaka kalınlığı ile 50 °C ve 1.7 bar'da elde edilmiştir. Atomizasyon hava basıncındaki 1.5 bar'dan 1.7 bar'a bir artış, hava düzgün bir kaplama tabaka yüzeyine neden olmuştur. 1.7 bar'da, yüksek bir ortalama kaplama polimer çözeltisi damlacık hızı, dar bir damlacık parçacık boyut dağılımı ile homojen bir yayılmaya ve kaplama tabaka kalınlığında daha az değişimlere sebep olmuştur. Yatak sıcaklığı değişiminin, kaplama tabaka kalınlığında atomizasyon hava basıncına daha önemli değişikliklere neden olduğu bulunurken, atomizasyon hava basıncı kaplama tabakasının yüzey morfolojisini büyük ölçüde etkilemiştir. Son olarak, ilaç yüklü ve yüksüz aljinat aerojel parçacıkları Wurster akışkan yatağı kullanılarak başarılı bir şekilde enterik metakrilik asit-etil akrilat kopolimer sulu polimer çözeltisi ile kaplanmıştır. Koruyucu kaplamada elde edilen optimize edilmiş koşullara dayanarak, yüksüz aerojeller için atomizasyon hava basıncı 1.7 bar olarak belirlenmiştir. Parçacık kırılmasını önlemek ve kaplama tabaka kalınlığında bir artış sağlamak için, atomizasyon hava basıncı kaplama işlemi boyunda ilaç yüklü aerojeller için 1.3 bar ve 1.5 bar arasında değiştirilmiştir. En yüksek kaplama polimer kalınlığı yüksüz aerojeller için 50 ± 5 μm idi ve 50 dakika içerisinde ulaşılırken ilaç yüklü aerojeller için kaplama tabaka kalınlığı 3 saat içerisinde 83.8 ± 11.9 μm'a ulaştı. Her iki ilaç yüklü ve yüksüz aerojeller için, boncuk ve lif yapılı iki farklı kaplama yüzey morfolojisi kaplama yüzeyinde görüldü. Reoloji deneyleri, kaplama polimerinin geniş bir frekans aralığında stabil kaldığını ve viskozitesinin uygulanan atomizasyon hava basıncında alt Newtonian bölgesinde neredeyse sabit kaldığını göstermiştir. Öyleyse, farklı atomizasyon hava basınçlarında farklı kaplama mekanizmaları, boncuk ve iplik yapılı yüzey morfolojilerine neden olmuş olabilir. Daha sonra, ilaç yüklü ve kaplı aerojeller ilaç taşıyıcıları olarak incelenmiştir. Model ilaç olarak ibuprofen kullanılmış ve kaplamalı ve kaplamasız aerojellerden asit ve baz ortamlarında salınımı incelenmiştir. Literatürde ilk kez, asit ortamında ibuprofen salınımının uygun kaplama tabaka kalınlığına sahip kaplama polimerinin ve aljinat asit tabasının sinerjik etkisi ile engellendiği gösterilmiştir. Baz ortamda, kaplı ve kaplamasız aerojeller kristal ibuprofenin salınım profiline kıyasla farklı profiller sağlamıştır. Enterik kaplı aerojeller salınım oranında bir azalmaya yol açarken, ibuprofen salınımı kaplamasız aerojeller ile arttırılmıştır.
Özet (Çeviri)
Aerogels are solid materials with high porosities, open and inter-connected pore structures, and high surface areas. Over the last decade, there are an increasing number of research efforts concerning in coatings of aerogels since the combination of the porous structure of aerogels with the morphological, mechanical, and functional properties of a coating material leads to outstanding performances in different applications. In this study, coating process was investigated for highly porous alginate aerogel particles in a laboratory scale Wurster fluidized bed. In the first part of this study, fluidization regimes for alginate aerogel particles with two different particle sizes were characterized in the Wurster fluidized bed both in the annular zone and the tube zone without spraying. For both particle sizes, minimum fluidization and bubbling regimes were observed both in the zones whereas pneumatic regimes existed only in the tube zone. Moreover, a new regime which was horizontal circular motion was identified for large particles in the tube zone. There existed two other regimes in the bed which were turbulent and circulatory particle motion regimes. All fluidization regimes were mapped on Kunii and Levenspiel diagrams. Circulatory particle motion regime was given on these diagrams for the first time. Furthermore, effects of particle size, batch volume, Wurster tube size, perforated plate geometry and partition gap height on the boundaries of each fluidization regime were investigated by measuring superficial air velocities at the onset and the end of each regime. In general, increasing particle size and partition gap height led to an increase in superficial air velocities at the onset and the end of each regime. With increasing tube diameter and tube length, superficial air velocities at the onset and the end of pneumatic, turbulent and circulatory particle motion regimes increased. Increasing batch volume for small particles caused a decrease in superficial air velocities at the end of bubbling and pneumatic regimes and the onset of turbulent and pneumatic regimes. At the onset and the end of bubbling, turbulent and pneumatic regimes, superficial air velocities for large particles for 400 ml batch volume were higher than superficial air velocities for large particles for 200 ml batch volume. In this part, circulatory particle motion regime which is desirable for a successful coating process was particularly investigated in detailed. The results showed that there is an upper limit for each parameter to obtain a circulatory motion of the particles. It was found that the partition gap height should be 2 cm for proper particle circulation. Maximum batch volume for the tube with 10 cm diameter was found as 500 ml whereas maximum batch volume was 250 ml for the tube with 8 cm diameter. In the second part of this study, alginate aerogel particles were successfully coated with an aqueous polymer solution in a Wurster fluidized bed without damaging the pores of aerogels. The polymer was a mixture of hydroxypropyl cellulose (HPC) and copovidone and is generally used as a protective coating for pharmaceutical dosage forms. Variations occurring in coating layer thickness around alginate aerogel particles and changing coating layer surface morphology with coating time, bed temperature, atomizing air pressure and polymer rheology were investigated for the first time. Moreover, phase and rheological behavior of the coating polymer solution and individual solutions of HPC and copovidone were studied at different temperatures to understand their spreading and adhesion mechanisms on aerogel surfaces. Several sets of experiments were conducted at three different bed temperatures and atomizing air pressures. Coating time for all the runs ranged from 5 minutes to 40 minutes and the coating layer thickness ranged from 12.4 ± 4.6 µm to 170.6 ± 43.3 µm. The smoothest coating layer surface and the highest coating efficiency which was 69.2 ± 0.4 % with a linear increase in coating layer thickness were achieved at 50 °C with 1.7 bar. An increase in atomizing air pressure from 1.5 bar to 1.7 bar resulted in a smoother coating layer. A high mean coating polymer solution droplet velocity with a narrow droplet size distribution led to a homogeneous spreading and less variance in coating layer thickness at 1.7 bar. It was found that changing bed temperature led to more important changes in coating layer thickness compared to atomizing air pressure whereas both bed temperature and atomizing air pressure affected coating layer surface morphology to a great extent. Finally, drug loaded, and unloaded alginate aerogel particles were successfully coated with a methacrylic acid-ethyl acrylate copolymer aqueous solution using a Wurster fluidized bed. For unloaded aerogels, atomizing air pressure was set to 1.7 bar depending on optimized conditions obtained in the protective coating. To prevent particle breakage and provide an increase in coating layer thickness, atomizing air pressure was changed during the coating process for drug loaded aerogels between 1.3 bar and 1.5 bar. The highest coating layer thickness was 50 ± 5 μm and was reached in 50 minutes for unloaded aerogels whereas coating layer thickness was found as 83.8 ± 11.9 μm in 3 hours for drug loaded aerogels. Two different coating layer surface morphologies on the coating layer were observed as bead and fiber for both unloaded and loaded aerogels. Rheology experiments showed that coating polymer stayed stable in a wide range of frequency domain and its viscosity was nearly constant in lower Newtonian region in applied atomizing air pressure range. Therefore, different coating mechanisms at different atomizing air pressures may lead to bead and fiber shaped surface morphologies. Subsequently, drug loaded, and coated alginate aerogels were used as drug carriers. Ibuprofen was used as a model drug and its release from coated and uncoated aerogels were investigated both in the acidic and basic mediums. It was first time shown in the literature, ibuprofen release in the acidic medium was prevented via synergetic effects of coating polymer with a proper coating layer thickness and alginic acid layer around the aerogels. In the basic medium, uncoated and coated aerogels provided different release profiles compared to the release profile of crystalline ibuprofen. Enteric coating led to a decrease in the release rate whereas ibuprofen release rate was increased with uncoated aerogels.
Benzer Tezler
- Linyitlerin dolaşımlı akışkan yatakta hava, oksijence zengin hava ve oksiyanma ortamlarında yanma davranımlarının incelenmesi
Investigation of air, oxygen-enriched air and oxycombustion characteristics of lignites in circulating fluidized bed
BERRİN ENGİN
Doktora
Türkçe
2019
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HÜSNÜ ATAKÜL
- Linyit yakan değişik dağıtıcı elekli akışkan yataklarda ayrışma ve aglomerasyon
Segregation and agglomeration in lignite burning fluidised beds with different distrubutor plates
M.FERHAT YARDIM
- Dolaşımlı akışkan yatak deney sisteminin kurulması ve akışkanlaşma davranışının incelenmesi
Construction of a circulating fluidized bed test system and investigation of fluidization behaviour
TANJU ÇETİN
Yüksek Lisans
Türkçe
1989
Makine MühendisliğiGazi ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ALİ DURMAZ
- Bazı Türk linyitlerinin akışkan yatakta yanma özellikleri ve aglomerasyonlarının incelenmesi
Investigation of combustion characteristics and agglomeration of some Turkish lignites in a fluidised bed combustor
BİLGİN HİLMİOĞLU
- Yatağan linyitinin akışkan yatakta kurutulmasının incelenmesi
Investigation of drying of Yatagan lignite in fluidized bed
MUSTAFA TAHİR AKKOYUNLU
Doktora
Türkçe
2016
Makine MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET DAĞDAŞ