Geri Dön

A study on dispersion improvement of active sites on supported metal catalysts

Destekli metal katalizörlerde aktif sitelerin dispersiyonunun artırılması üzerine bir çalışma

  1. Tez No: 831894
  2. Yazar: ENES EMRE TAŞ
  3. Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 135

Özet

Mevcut çalışma, kütlece %10 Ni/γ-Al2O3 katalizörünü örnek olarak kullanarak, kuru emdirme (DI) yöntemi ile sentezlenen destekli metal katalizörlerde metal dispersiyonunu artırmayı amaçlamaktadır. Emprenye edilmiş örnekler, farklı sıcaklıklarda (500°C, 700°C ve 900°C) kalsinasyona tabi tutulmuş ve ardından 800°C'de saf H2 akışı altında 1 saat boyunca indirgenmiştir. Dispersiyon seviyeleri, statik H2 kemisorpsiyonu yöntemi kullanılarak belirlenmiştir. Ayrıca, seçilen örnekler üzerinde N2 fizisorpsiyonu, Raman XRD ve XPS analizleri yapılmıştır. Çalışmada γ-Al2O3, 920°C'de kalsine edilmiş Al2O3 ve kütlece %1 La eklenmiş Al2O3'in destek malzemesi olarak kullanılmış ve destek malzemelerinin Sıfır Yük Noktaları (PZC) tuz ekme yöntemi kullanılarak sırasıyla 8.49, 8.42 ve 7.82 olarak ölçülmüştür. pH değişimine ait modeller, emprenye edilmiş destek-çözelti karışımında final pH değerlerini belirleyerek öncül çözeltinin pH değerini ayarlamak için kullanılmıştır. Emprenye çözeltisindeki nikel türlerinin davranışı, olası bileşiklerin kararlılık sabitlerini kullanarak değişen pH'ye bağlı olarak modellenmiştir. Destek malzemesinin pH ölçeği boyunca değişen yüzey yüküne bağlı olarak uygun kompleksleyici ajanlar seçilip Ni kompleksleri/şelatları elde edilmiştir. Çözelti analizi için UV-Vis spektrofotometrisi kullanılmıştır. Sonuçlar, 500°C kalsinasyon sıcaklığında metalik Ni yüzey dağılımının dispersiyon seviyelerini belirleyen temel faktör olduğunu göstermektedir. Bununla birlikte, XPS ve XRD analizlerine göre 700°C ve 900°C'de NiAl2O4 oluşumunun baskın faktör olduğu görülmüştür. NTA ve CA kompleksleri, daha düşük kalsinasyon sıcaklıklarında (500°C ve 700°C) en yüksek dispersiyon sonuçlarını verirken, EDTA kompleksi 900°C kalsinasyonda daha iyi sonuçlar göstermektedir. 500°C' kalsinasyonla elde edilen en yüksek dispersiyon seviyesi, Ni-CA kompleksi kullanıldığında % 9.2624 iken, aynı destek ve çözeltinin 900°C'de kalsinasyonuyla en düşük dispersiyon % 2.5622 olarak gözlemlenmiştir. Bu bulgular, dispersiyonun farklı faktörlerin kombinasyonu tarafından etkilendiğini ve bu faktörlerin bütünsel olarak değerlendirilmesi gerektiğini göstermektedir.

Özet (Çeviri)

The current work aims to enhance metal dispersion on supported metal catalysts synthesized via dry impregnation (DI) method by focusing on 10 wt.% Ni/γ-Al2O3 catalysts as a specific example. Impregnated samples underwent calcination at varying temperatures (500°C, 700°C, and 900°C) and subsequent reduction at 800°C for 1 h under pure H2 flow. Dispersion levels were determined by using the static H2 chemisorption method. Additionally, N2 physisorption, Raman, XRD and XPS analyses were performed on selected samples. The study includes the use of γ-Al2O3, precalcined Al2O3 at 920°C, and 1 wt.% La-doped Al2O3 as support materials, for which the PZC values were measured as 8.49, 8.42, and 7.82, respectively, using the salt addition method. pH shift models were utilized to determine the final pH values of impregnated slurry and to adjust the pH of the precursor solution. The behavior of nickel species in the impregnating solutions was modeled based on the changing pH, employing stability constants of potential compounds. Suitable complexing agents were selected according to the support material's surface charge across the pH scale to obtain Ni complexes/chelates. UV-Visible Spectrophotometry was used for the analysis of solutions. Results demonstrate that the surface distribution of metallic Ni is the primary factor determining dispersion levels at calcination temperature of 500°C. Conversely, at 700°C and 900°C, the formation of NiAl2O4 becomes the predominant factor, as confirmed by XPS and XRD analyses. NTA and CA complexes yield the highest dispersion results at lower calcination temperatures (500°C and 700°C), while the EDTA complex exhibits better results for sample calcined at 900°C. The highest dispersion level achieved using the Ni-CA complex for sample calcined at 500°C is 9.2624%, whereas the lowest dispersion is observed with the same support and solution when it is calcined at 900°C, with a dispersion of 2.5622%. These findings indicate that dispersion is influenced by a combination of different factors that should be evaluated holistically.

Benzer Tezler

  1. Identification of NOx species adsorbed on cobalt(II)-supported zirconia and sulfated zirconia and investigation of their reactivity toward methane

    Kobalt(II) depolanmış zirkonyum ve zirkonyum sülfat üzerine adsorbe olmuş NOx moleküllerinin tanımlanması ve metan ile tepkimesinin araştırılması

    AHMET SELİM VAKKASOĞLU

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2002

    Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. MARGARİTA KANTCHEVA

  2. Şişli İlçesinde mevcut yeşil dokunun irdelenmesi ve yeşil alan planlamasına yönetlik öneriler

    Başlık çevirisi yok

    ESMA TUFANOĞLU

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    1998

    Şehircilik ve Bölge Planlamaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Şehir ve Bölge Planlama Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HALE ÇIRACI

  3. Bor ve mineral katkılı selülozik yalıtım malzemesi üretimi ve karakterizasyonu

    Production of boron and mineral reinforced cellulosic insulation material and its characterization

    İBRAHİM ETHEM KARAAĞAÇLIOĞLU

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2012

    Maden Mühendisliği ve Madencilikİstanbul Teknik Üniversitesi

    Maden Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MEHMET SABRİ ÇELİK

  4. Katı atıkların depolanmasında karşılaşılan geoteknik problemler

    Geotechnical problems encountered in disposal of wastes

    AHMET KUTAY

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    1994

    İnşaat Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    PROF.DR. AHMET SAĞLAMER

  5. Haloysit nanotüp dolgu malzemesi ile termoplastik ve termoplastik elastomer polimer matris kompozit malzemelerin hazırlanması ve karakterizasyonu

    Preparation and characterization of halloysite filled thermoplastic and thermoplastic elastomer composite materials

    TUĞÇE ÖNER

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2019

    Mühendislik Bilimleriİstanbul Teknik Üniversitesi

    Metalurji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. BURAK ÖZKAL