A study on dispersion improvement of active sites on supported metal catalysts
Destekli metal katalizörlerde aktif sitelerin dispersiyonunun artırılması üzerine bir çalışma
- Tez No: 831894
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 135
Özet
Mevcut çalışma, kütlece %10 Ni/γ-Al2O3 katalizörünü örnek olarak kullanarak, kuru emdirme (DI) yöntemi ile sentezlenen destekli metal katalizörlerde metal dispersiyonunu artırmayı amaçlamaktadır. Emprenye edilmiş örnekler, farklı sıcaklıklarda (500°C, 700°C ve 900°C) kalsinasyona tabi tutulmuş ve ardından 800°C'de saf H2 akışı altında 1 saat boyunca indirgenmiştir. Dispersiyon seviyeleri, statik H2 kemisorpsiyonu yöntemi kullanılarak belirlenmiştir. Ayrıca, seçilen örnekler üzerinde N2 fizisorpsiyonu, Raman XRD ve XPS analizleri yapılmıştır. Çalışmada γ-Al2O3, 920°C'de kalsine edilmiş Al2O3 ve kütlece %1 La eklenmiş Al2O3'in destek malzemesi olarak kullanılmış ve destek malzemelerinin Sıfır Yük Noktaları (PZC) tuz ekme yöntemi kullanılarak sırasıyla 8.49, 8.42 ve 7.82 olarak ölçülmüştür. pH değişimine ait modeller, emprenye edilmiş destek-çözelti karışımında final pH değerlerini belirleyerek öncül çözeltinin pH değerini ayarlamak için kullanılmıştır. Emprenye çözeltisindeki nikel türlerinin davranışı, olası bileşiklerin kararlılık sabitlerini kullanarak değişen pH'ye bağlı olarak modellenmiştir. Destek malzemesinin pH ölçeği boyunca değişen yüzey yüküne bağlı olarak uygun kompleksleyici ajanlar seçilip Ni kompleksleri/şelatları elde edilmiştir. Çözelti analizi için UV-Vis spektrofotometrisi kullanılmıştır. Sonuçlar, 500°C kalsinasyon sıcaklığında metalik Ni yüzey dağılımının dispersiyon seviyelerini belirleyen temel faktör olduğunu göstermektedir. Bununla birlikte, XPS ve XRD analizlerine göre 700°C ve 900°C'de NiAl2O4 oluşumunun baskın faktör olduğu görülmüştür. NTA ve CA kompleksleri, daha düşük kalsinasyon sıcaklıklarında (500°C ve 700°C) en yüksek dispersiyon sonuçlarını verirken, EDTA kompleksi 900°C kalsinasyonda daha iyi sonuçlar göstermektedir. 500°C' kalsinasyonla elde edilen en yüksek dispersiyon seviyesi, Ni-CA kompleksi kullanıldığında % 9.2624 iken, aynı destek ve çözeltinin 900°C'de kalsinasyonuyla en düşük dispersiyon % 2.5622 olarak gözlemlenmiştir. Bu bulgular, dispersiyonun farklı faktörlerin kombinasyonu tarafından etkilendiğini ve bu faktörlerin bütünsel olarak değerlendirilmesi gerektiğini göstermektedir.
Özet (Çeviri)
The current work aims to enhance metal dispersion on supported metal catalysts synthesized via dry impregnation (DI) method by focusing on 10 wt.% Ni/γ-Al2O3 catalysts as a specific example. Impregnated samples underwent calcination at varying temperatures (500°C, 700°C, and 900°C) and subsequent reduction at 800°C for 1 h under pure H2 flow. Dispersion levels were determined by using the static H2 chemisorption method. Additionally, N2 physisorption, Raman, XRD and XPS analyses were performed on selected samples. The study includes the use of γ-Al2O3, precalcined Al2O3 at 920°C, and 1 wt.% La-doped Al2O3 as support materials, for which the PZC values were measured as 8.49, 8.42, and 7.82, respectively, using the salt addition method. pH shift models were utilized to determine the final pH values of impregnated slurry and to adjust the pH of the precursor solution. The behavior of nickel species in the impregnating solutions was modeled based on the changing pH, employing stability constants of potential compounds. Suitable complexing agents were selected according to the support material's surface charge across the pH scale to obtain Ni complexes/chelates. UV-Visible Spectrophotometry was used for the analysis of solutions. Results demonstrate that the surface distribution of metallic Ni is the primary factor determining dispersion levels at calcination temperature of 500°C. Conversely, at 700°C and 900°C, the formation of NiAl2O4 becomes the predominant factor, as confirmed by XPS and XRD analyses. NTA and CA complexes yield the highest dispersion results at lower calcination temperatures (500°C and 700°C), while the EDTA complex exhibits better results for sample calcined at 900°C. The highest dispersion level achieved using the Ni-CA complex for sample calcined at 500°C is 9.2624%, whereas the lowest dispersion is observed with the same support and solution when it is calcined at 900°C, with a dispersion of 2.5622%. These findings indicate that dispersion is influenced by a combination of different factors that should be evaluated holistically.
Benzer Tezler
- Identification of NOx species adsorbed on cobalt(II)-supported zirconia and sulfated zirconia and investigation of their reactivity toward methane
Kobalt(II) depolanmış zirkonyum ve zirkonyum sülfat üzerine adsorbe olmuş NOx moleküllerinin tanımlanması ve metan ile tepkimesinin araştırılması
AHMET SELİM VAKKASOĞLU
Yüksek Lisans
İngilizce
2002
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MARGARİTA KANTCHEVA
- Şişli İlçesinde mevcut yeşil dokunun irdelenmesi ve yeşil alan planlamasına yönetlik öneriler
Başlık çevirisi yok
ESMA TUFANOĞLU
Yüksek Lisans
Türkçe
1998
Şehircilik ve Bölge Planlamaİstanbul Teknik ÜniversitesiŞehir ve Bölge Planlama Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HALE ÇIRACI
- Bor ve mineral katkılı selülozik yalıtım malzemesi üretimi ve karakterizasyonu
Production of boron and mineral reinforced cellulosic insulation material and its characterization
İBRAHİM ETHEM KARAAĞAÇLIOĞLU
Doktora
Türkçe
2012
Maden Mühendisliği ve Madencilikİstanbul Teknik ÜniversitesiMaden Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MEHMET SABRİ ÇELİK
- Katı atıkların depolanmasında karşılaşılan geoteknik problemler
Geotechnical problems encountered in disposal of wastes
AHMET KUTAY
- Haloysit nanotüp dolgu malzemesi ile termoplastik ve termoplastik elastomer polimer matris kompozit malzemelerin hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of halloysite filled thermoplastic and thermoplastic elastomer composite materials
TUĞÇE ÖNER
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Mühendislik Bilimleriİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BURAK ÖZKAL