Mass Transfer Limitation for Carbon Supported Catalysts in Aqueous Phase Reforming of Biomass- Derived Component
Biyokütle kaynaklı bileşenin sulu fazda reformlama reaksiyonu sırasında karbon destekli katalizörlerin karşılaştığı kütle transferi sınırlamalarının belirlenmesi
- Tez No: 846244
- Danışmanlar: PROF. DR. LEON LEFFERTS
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: İngilizce
- Üniversite: University of Twente
- Enstitü: Yurtdışı Enstitü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya ve Süreç Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 75
Özet
Bio-yağların sulu faz reformala reaksiyonu (APR), yenilenebilir H2 üretimi için çok umut verici bir teknoloji sunulmaktadır. Karbon destekli Pt katalizörleri, karbonun inertliği, kararlılığı, ayarlanabilir yüzey alanı ve gözenekliliği nedeniyle APR için ilgi çekicidir. Ancak, kütle transfer direncinden kaynaklanan aktivite ve H2 seçiciliğinin sınırlanmasına neden olabilirler. Bu nedenle, bu çalışma, karbon destekli Pt katalizörlerinde 2.5 wt% hidroksiasetonun APR'ında kütle transfer sınırlamasının belirlenmesine odaklanmaktadır; bu belirleme, tane boyutunun, akış hızının ve sıcaklığın yanı sıra kısmen katalizör morfolojisinin performans üzerindeki etkisini belirleyerek yapılmıştır. Katalitik performans üzerinde tane boyutunun etkisi I-Pt/C (600-300μm), II-Pt/C (250-100μm) ve III-Pt/C (100-70 μm) ile 225°C ve 35 bar'da incelenmiştir. Ayrıca, benzer koşullar altında akış hızının katalitik performans üzerindeki etkisi, II-Pt/C ve III-Pt/C için aynı ikamet süresine sahip iki deneyde test edilmiştir. Son olarak, sıcaklığın etkisi II-Pt/C ve III-Pt/C ile çeşitli sıcaklıklarda (225, 250 ve 275°C) ve sırasıyla 35, 55 ve 75 bar basınçta incelenmiştir. Karakterizasyon ve tane boyutu deneylerinin sonuçları, I-Pt/C'nin farklı karbon malzemesine sahip olduğunu göstermiş, bu nedenle tane boyutunun etkisini belirlemek için dikkate alınamayacağını ortaya koymuştur. II-Pt/C ve III-Pt/C durumunda, tane boyutunun etkisinin temel bir öneme sahip olmadığı öne sürülmüştür. Ayrıca, hız deneylerinin sonuçları, akış hızının katalitik performansları üzerinde bir etkisinin olmadığını göstermiştir. Bu nedenle, II-Pt/C ve III-Pt/C üzerinde dış kütle transfer sınırlamasının önemli olmadığı öne sürülmüştür. Sonra, sıcaklık deneylerinin sonuçları, HydAc reforming ve WGS reaksiyonlarının termodinamiğinin, katalitik performansları üzerinde güçlü bir etkisinin olduğunu göstermiştir. Ayrıca, HydAc dönüşümü ve H2 üretimi için TOF (Turnover Frequency) değerleri benzerdi, bu da metal partikül boyutunun 2.6-3.2 nm Pt boyut aralığında daha etkili olmadığını göstermektedir. Ancak, CO'nun sıcaklıkla azalma hızı, WGS reaksiyonunun yapı duyarlı bir reaksiyon olduğunu ve daha büyük katalizör boyutunun negatif bir etkiye sahip olduğunu, bu da gaz ürünlerinin katalizörlerden transferi üzerinde sınırlı bir etkiye sahip olduğunu göstermektedir. Ayrıca, CWP (Carbon Water Productivity) sıcaklıklarda hesaplandı. Hesaplamalar, iç kütle transfer sınırlamasının II-Pt/C ve III-Pt/C üzerinde daha düşük sıcaklıklarda daha az önemli olabileceğini, ancak sıcaklıkla birlikte iç kütle transfer sınırlamasının özellikle II-Pt/C üzerinde daha baskın hale geldiğini öne sürdü. Bu çalışmada, Pt/C katalizörlerinin HydAc'nin APR'ında H2 üretimi için ideal adaylar olduğu, dış kütle transfer sınırlamasının olmaması ve iç kütle transfer sınırlamasının etkisini düşük sıcaklıklarda daha küçük boyutlu katalizörlerle azaltma olasılığı gösterilmiştir. Bununla birlikte, iç kütle transfer sınırlamasının, karbon destekli Pt katalizörlerinin APR'deki kullanımını ayrıntılı bir şekilde görmek için çok daha küçük katalizör boyutları (
Özet (Çeviri)
One very promising renewable H2 production technology is APR of bio-oil, especially its water-rich phase. Carbon supported Pt catalysts have been interesting for APR because of carbon's inertness, stability, tuneable surface area and porosity. However, they may suffer from mass transfer resistance, resulting in limitation of activity and H2 selectivity. Therefore, herein is focused on determination of mass transfer limitation on carbon supported Pt catalysts in APR of 2.5 wt% hydroxyacetone by identifying the effect of grain size, fluid flow velocity and temperature, as well as partly catalyst morphology on performance. The effect of grain size on catalytic performance was studied with I-Pt/C (600-300μm), II-Pt/C (250-100μm) and III-Pt/C (100-70 μm) at 2250C and 35 bar. Moreover, under similar conditions the effect of fluid flow velocity on catalytic performance was tested in two experiments, which had same residence time for II-Pt/C and III-Pt/C. Finally, the effect of temperature was studied with II-Pt/C and III-Pt/C at various temperatures (225, 250 and 2750C) and by differing the pressure 35, 55 and 75 bar, respectively. Results of characterization and the grain size experiments showed I-Pt/C had different carbon material, so it could not be considered to determine the effect of grain size. In case of II-Pt/C and III-Pt/C, it was suggested that the effect of grain size did not appear to be essential. Furthermore, results of the velocity experiments showed that there was no the effect of fluid velocity on their catalytic performances. Therefore, it was suggested that external mass transfer limitation was not significant over II-Pt/C and III-Pt/C. Then, results of the temperature experiments showed that the effects of thermodynamics of HydAc reforming and WGS reactions were strong on catalytic performances of them. Also, TOF values of HydAc conversion and H2 production were similar, suggesting that the effect of metal particle size was not more effective in the Pt size range of 2.6-3.2 nm. However, the decreasing rate of CO with temperature, representing the rate of WGS reaction varied on catalysts, suggesting that WGS reaction was structure sensitive reaction and larger catalyst size had negative effect, which is limited effect on transfer of gaseous products from catalysts. In addition, CWP was calculated at the temperatures. The calculations suggested that internal mass transfer limitation could be less significant over II-Pt/C and III-Pt/C at lower temperatures, but with temperature internal mass transfer limitation became more prevalent especially over II-Pt/C. In the present is provided that the Pt/C catalysts are ideal candidate for H2 production in APR of HydAc due to the absence of external mass transfer limitation and the possibility to decrease the effect of internal mass transfer limitation with smaller size catalysts at lower temperatures. However, internal mass transfer limitation are still required to check with much smaller catalyst size (
Benzer Tezler
- Hafif olefin üretimi için destekli demir temelli fıscher tropsch katalizörleri üzerinde bir kinetik çalışma ve model analizi
A kinetic study and model analysis on supported iron based fischer-tropsch catalysts for light olefin production
KEREM BÜLBÜL
Yüksek Lisans
Türkçe
2023
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ALPER SARIOĞLAN
DR. ABDULLAH Z. TURAN
- Treatment of sugar industry wastewater by advanced oxidation processes in the presence of heterojunction catalysts supported on graphene-graphitic carbon nitride
Şeker endüstrisi atık sularının grafen/grafitik karbon nitrür destekli hetero-birleşik katalizörler varlığında ileri oksidasyon prosesleri ile arıtımı
GÜLEN TEKİN
Doktora
İngilizce
2020
Kimya MühendisliğiEge ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SÜHEYDA ATALAY
- CO2 hidrojenasyon reaksiyonu için NI-CO/CMK-3 katalizörünün özelliklerine SBA-15 ve destek karbon yapı sentez parametrelerinin etkisi
Effect of SBA-15 and support carbon structure synthesis parameters on the properties of NI-CO/CMK-3 catalyst for CO2 hydrogenation reaction
GÜLCE ÇAKMAN
Doktora
Türkçe
2023
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATMA SUNA BALCI
- Enhancement of high rate aerobic bioreactors by the use of support media
Başlık çevirisi yok
BUKET MESTA
- Kütle aktarım kısıtlamalarının karbon nanotüp oluşumuna etkisinin incelenmesi
Investigation of mass transfer limitation effects on the carbon nanotube formation
FURKAN SOYSAL
Doktora
Türkçe
2017
Kimya MühendisliğiAnkara ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BURHANETTİN ÇİÇEK