Computer based modelling and simulation of electronic and optical properties of CdSe and ZnSe based heterostructure quantum dots

CdSe ve ZnSe tabanlı heteroyapılı kuantum noktaların elektronik ve optik özelliklerinin bilgisayar tabanlı modellenmesi ve benzetimi

PDF İndir

Tez No: 935744
Yazar: DERYA MALKOÇ
Danışmanlar: PROF. DR. HİLMİ ÜNLÜ
Tez Türü: Doktora
Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Physics and Physics Engineering
Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
Yıl: 2025
Dil: İngilizce
Üniversite: İstanbul Teknik Üniversitesi
Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
Ana Bilim Dalı: Nanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı
Bilim Dalı: Nanobilim ve Nanomühendislik Bilim Dalı
Sayfa Sayısı: 81

Özet

Elektronik ve optik cihazların tasarımı ve geliştirilmesi nanobilim ve hesaplamalı mühendislik alanlarında önemli bir role sahiptir. Günümüzde nanoteknolojinin ilerlemesiyle birlikte, nano ölçekte çalışan yarı iletken malzemeler, modern elektronik ve optoelektronik cihazların temel yapı taşları haline gelmiştir. Bu tür nanomalzemeler, transistörlerden lazerlere, fotodedektörlerden güneş pillerine kadar geniş bir kullanım alanına sahiptir. Nano boyutlu yarı iletken malzemelerin üretiminde kullanılan bu cihazlar, bu nanoyapıları tasarlamak ve üretmek için fiziksel prensiplere ve pratik uygulamalara dayalı gerçekçi modeller ve simülasyon yöntemleri gerektirir. Bu modeller, nanoyapıların optik ve elektronik özelliklerini belirlemeye yardımcı olurken, aynı zamanda cihazların verimliliğini ve çalışma prensiplerini optimize etmek için de kullanılmaktadır. Nanocihaz üretimi için nano boyutlu yarı iletken heteroyapıların potansiyeline ilişkin güvenilir tahminler yapabilmek, bileşim, gerinim ve sıcaklık gibi parametrelerin kullanılan malzemenin elektronik, optik ve yapısal özellikler üzerindeki etkilerini değerlendirmek için teorik modeller ve sayısal hesaplamalar gerekmektedir. Nanometre ölçeğine indirgenen elektronik ve optoelektronik cihazlar, günümüz teknolojisinde hem performans hem de çalışma ilkelerinin hızlı ve güvenilir bir şekilde analiz edilmesini gerekli kılmaktadır. Özellikle, nanometre ölçeğine indirgenen elektronik ve optoelektronik cihazların performans analizi, geleneksel hesaplama yöntemleriyle oldukça zor hale gelmektedir. Birinci ilke hesaplamaları yüksek doğruluk sunmasına rağmen, yüksek hesaplama maliyetleri nedeniyle geniş ölçekli çalışmalarda kullanımı sınırlıdır. Bunun yerine, sıkı bağlanım yöntemi, düşük hesaplama yükü ve nanoyapılarla yüksek uyumluluğu sayesinde alternatif bir yaklaşım olarak öne çıkmaktadır. Nano ölçekteki yarı iletkenler, kuantum mekaniğine dayalı etkilerin belirgin hale geldiği sistemler olduğu için bu tür malzemelerin tasarlanması ve üretilmesi, malzemenin elektronik bant yapısının, optik özelliklerinin ve taşıyıcı dinamiklerinin iyi anlaşılmasını gerektirir. Kuantum noktalar gibi nanoyapılar, malzeme içindeki kuantum mekaniksel etkileşimlerin baskın hale gelmesi nedeniyle büyük bir araştırma alanı oluşturmuştur. Kuantum noktaların fiziksel özellikleri, boyutlarından ve şekillerinden büyük ölçüde etkilenmektedir. Kristalin boyutu nanometrelere düştükçe, nanokristal bant aralığı artmaktadır. Daha büyük boyutlu kuantum noktalarının enerji seviyeleri daha yakın aralıklı olduğu için bu durum düşük enerjili fotonları soğurmalarını sağlamaktadır. Kolloidal çekirdek/kabuk kuantum noktaları (ZnSe/Zn(Cd)S ve CdSe/Cd(Zn)S) aktif çekirdek bölgesini çevreden korumak için tasarlanmakta ve üretilmektedir. Bu yaklaşım, elektrik yükü taşınmasını ve optik lüminesans verimliliğini artırmaktadır. İki farklı yarı iletken arasında bir nanoölçekli çekirdek/kabuk yapısı oluştuğunda, bant yapısı arayüz boyunca ani bir değişim göstermektedir. Kuantum nokta cihazlarında elektronlar ve delikler gibi yük taşıyıcılarının davranışını tanımlamak için, çekirdek/kabuk arayüzünde elektronik ve optik özelliklerin değişimlerini anlamak gerekmektedir. Arayüz boyunca bant yapısının ve yük taşınmasının herhangi bir sıcaklıkta modellenmesi ve simülasyonu, kuantum nokta tabanlı elektronik ve optik cihazların performansının tahmin edilmesi için önemlidir. Bu tez çalışmasında, CdSe ve ZnSe tabanlı heteroyapılı çekirdek/kabuk kuantum noktalarının elektronik bant yapısı modellenmiş ve analiz edilmiştir. II-VI grubu bileşik yarı iletkenler arasında yer alan CdSe ve ZnSe, geniş bant aralıkları ve yüksek optik verimlilikleri nedeniyle kuantum noktaları, lazer diyotları ve güneş pilleri gibi uygulamalar için büyük bir potansiyele sahiptir. Kuantum noktaları, elektronların ve deliklerin hareketini üç boyutta sınırlayan yapılardır ve bu nedenle kuantum sınırlandırma etkileri gösterirler. Özellikle çekirdek/kabuk yapıları, elektronik ve optik özellikleri optimize etmek için kullanılan önemli bir stratejidir. Bu çalışmada, CdSe ve ZnSe tabanlı heteroyapılı küresel çekirdek/kabuk kuantum noktalarının ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım modeli, ikinci en yakın komşuluk sp3 sıkı bağlanım modeli ve k.p etkin kütle yaklaşımı kullanılarak bant yapısı üzerine analizleri gerçekleştirilmiştir. İkinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorisinin sonuçları k·p yaklaşımı ve ikinci en yakın komşuluk sp3 sıkı bağlanma teorisinin sonuçlarıyla karşılaştırıldığında, birbirleriyle tutarlı olduğu görülmüştür. Sıkı bağlanım modeli, nanoyapıların karmaşık bant yapısını daha düşük hesaplama maliyetiyle analiz etme avantajı sunduğu için, bu tezde temel modelleme aracı olarak tercih edilmiştir. Çekirdek/kabuk yapılarındaki gerinim, sıcaklık, boyut ve bileşim etkileri incelenmiş ve bu parametrelerin bant yapısına etkisi ortaya konmuştur. Çekirdek ve kabuk malzemelerinin farklı örgü parametrelerine sahip olması, kuantum noktası içinde mekanik gerinimlere yol açmaktadır ve bu gerinimler bant aralığında değişikliklere neden olarak elektronik özellikleri doğrudan etkilemektedir. Sıcaklığın artması, örgü titreşimlerini artırarak bant yapısını değiştirebilmektedir. Boyut etkisi, kuantum sınırlandırma mekanizmasını belirleyen en kritik parametrelerden biridir. Yapılan hesaplamalar, CdSe ve ZnSe kuantum noktalarında çekirdek çapı küçüldükçe bant aralığının genişlediğini göstermektedir. Çekirdek/kabuk malzeme bileşimindeki değişiklikler, kuantum noktasının bant hizalamasını değiştirerek, taşıyıcıların hareketliliğini ve kuantum verimliliğini etkileyebilmektedir. Optimize edilmiş ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım parametreleri kullanılarak, CdSe/Cd(Zn)S ve ZnSe/Zn(Cd)S kuantum noktalarının bant aralıkları hesaplanmış ve deneysel değerler ile karşılaştırılmıştır. İkinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorisinin, kuantum noktalarının ölçülen nanokristal bant aralıklarıyla dikkate değer bir uyum sağladığı ve elektronik bant yapısının enerji dağılım eğrilerini herhangi bir sıcaklıkta doğru bir şekilde yeniden ürettiği gösterildi. Önerilen optimizasyon prosedürünün, nanoskaladaki cihazlarda çekirdek/kabuk kuantum noktalarını modellemek için ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorisini güvenilir ve doğru bir araç haline getirdiği sonucuna varılmıştır. İkinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanma parametrelerini bulmak için giriş parametreleri olarak yüksek sıcaklıklarda yüksek simetri noktasındaki bant aralığı enerjileri gerekmektedir. Çekirdek ve kabuk bölgeleri olarak kullanılan yarı iletkenlerin simetri noktalarındaki bant aralığı enerjileri istatistiksel termodinamik teorisi kullanılarak bulunmuştur. Farklı sıcaklıklarda CdSe ve ZnSe için bant yapısı, ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorisindeki optimize edilmiş sıkı bağlanım parametreleri kullanılarak hesaplanmıştır. Sıcaklıktaki artış, yüksek simetri noktalarındaki bant aralığı enerjilerinde azalmaya neden olmuştur. İletken bant deformasyon potansiyellerinin değerlik bant deformasyon potansiyellerinden daha büyük olması sebebiyle, elektron-fonon etkileşimi ve termal gerinim etkileri iletken bant yapısındaki sıcaklık değişimi üzerinde değerlik bant yapısından daha büyük bir etki göstermiştir. Üçlü bileşimin optimize edilmiş sıkı bağlanma parametreleri üzerindeki etkisi, ikinci en yakın komşuluk sp3 sıkı bağlanım ve ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorilerinde modifiye edilmiş sanal kristal yaklaşımının uygulanmasıyla hesaplandı. Sıkı bağlanım teorilerinin tahminleri literatürdeki deneysel sonuçlar ve yoğunluk fonksiyonel teorisi ile karşılaştırıldı. İkinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorisinin öngörüleri ile yoğunluk fonksiyonel teorisi ve deneysel sonuçlar arasında iyi bir uyum olduğu gözlendi. Yarı deneysel ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım teorisi, çekirdek/kabuk kuantum noktalarının elektronik bant yapılarının belirlenmesinde kolayca uygulanabildiği için yoğunluk fonksiyonel teorisine göre önemli avantajlara sahip olduğu sonucuna varılmıştır. İkinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım modeli, nanoyapıların elektronik özelliklerinin belirlenebilmesi için uygun bir yöntem olarak seçilmiştir çünkü bu model, elektronların enerjilerini düşük programlama maliyetleriyle doğru bir şekilde tahmin etme özelliğine sahiptir. Ayrıca, sıkı bağlanım modeli, özellikle heteroyapılar gibi nanoskaladaki özellikleri anlamada oldukça etkilidir. k.p etkin kütle teorisi ise, daha karmaşık nanoyapıların bant yapılarının gösteriminde kullanılan bir diğer yöntemdir. Bu anlamda, kuantum noktalarının enerjilerini ve taşıyıcının hareketliliğini ifade etmek için kullanılır. Sıkı bağlanım modeli, aynı doğruluk seviyesini korurken büyük sistemler için daha hızlı ve daha verimli sonuçların elde edilmesini sağlamaktadır. Tezde yapılan teorik hesaplamalar, CdSe ve ZnSe tabanlı heteroyapılı küresel çekirdek/kabuk kuantum noktalarının bant aralıklarında boyut, sıcaklık ve gerinim gibi parametrelerin etkisinin elektronik band yapısını önemli ölçüde değiştirdiğini ortaya koymuştur. Bu teorik bulgular, literatürdeki deneysel çalışmalarda elde edilen verilerle karşılaştırıldığında oldukça yakın sonuçlar vermektedir. Bu durum, kullanılan modelin güvenilirliğini pekiştirmiş ve ikinci en yakın komşuluk sp3s* sıkı bağlanım modelinin nanoyapıların hesaplanmasında ne kadar etkili bir araç olduğunu göstermiştir. Bu tez kapsamında yapılan çalışmalar, çekirdek/kabuk kuantum noktalarının elektronik bant yapısını anlamaya yönelik yeni modelleme yaklaşımlarının geliştirilmesi için önemli bir katkı sağlamaktadır. Önerilen teorik model, nanoölçekli heteroyapılarda elektronik bant yapısının hesaplanmasını sağlayarak, gelecekteki nanoteknoloji uygulamaları için bir temel sunmaktadır. Sıcaklık etkilerinin daha geniş sıcaklık aralıklarında test edilmesi, gerinim ve bileşim etkilerinin daha detaylı bir şekilde incelenmesinin, kuantum noktalarının performansının optimize edilmesi için önemli bir adım olacağı ve nanoelektronik cihazların ticari ve endüstriyel uygulamalarda daha verimli hale gelmesine katkı sağlayabileceği düşünülmektedir.

Özet (Çeviri)

The design and development of electronic and optical devices play a crucial role in the fields of nanoscience and computational engineering. With advancements in nanotechnology, semiconductor materials operating at the nanoscale have become the fundamental building blocks of modern electronic and optoelectronic devices. These nanomaterials have a wide range of applications, from transistors to lasers, photodetectors to solar cells. These devices used in the fabrication of nanoscale semiconductor materials require realistic models and simulation methods based on physical principles and practical applications to design and manufacture these nanostructures. These models help determine the optical and electronic properties of nanostructures while also being used to optimize the efficiency and operating principles of devices. To make reliable predictions about the potential of nanoscale semiconductor heterostructures for nanodevice fabrication, theoretical models and numerical calculations are required to evaluate the effects of parameters such as composition, strain, and temperature on the electronic, optical, and structural properties of the material. The miniaturization of electronic and optoelectronic devices to the nanometer scale require rapid and reliable analysis of both performance and operational principles in modern technology. In particular, performance analysis of nanoscale electronic and optoelectronic devices becomes highly challenging using traditional computational methods. Although first-principles calculations offer high accuracy, their use in large-scale studies is limited due to high computational costs. Instead, the tight binding method stand out as an alternative approach due to their low computational cost and high compatibility with nanostructures. Since nanoscale semiconductors are systems where quantum mechanical effects become dominant, designing and fabricating such materials require a thorough understanding of the electronic band structure, optical properties, and carrier dynamics of the material. Nanostructures such as quantum dots have become a major research area due to the dominance of quantum mechanical interactions within the material. The physical properties of quantum dots are significantly influenced by their size and shape. As the crystal size decreases to the nanometer scale, the bandgap of the nanocrystal increases. Larger quantum dots have closely spaced energy levels, allowing them to absorb lower energy photons. Colloidal core/shell quantum dots (ZnSe/Zn(Cd)S and CdSe/Cd(Zn)S) are designed and produced to protect the active core region from the environment. This approach enhances charge transport and improves optical luminescence efficiency. When a nanoscale core/shell structure is formed between two different semiconductors, the band structure exhibits an abrupt change across the interface. To describe the behavior of charge carriers such as electrons and holes in quantum dot devices, it is necessary to understand the changes in electronic and optical properties at the core/shell interface. Modeling and simulating the band structure and charge transport across the interface at any temperature are crucial for predicting the performance of quantum dot based electronic and optical devices. In this thesis, the electronic band structure of CdSe and ZnSe based heterostructure core/shell quantum dots was modeled and analyzed. CdSe and ZnSe, which belong to the II-VI compound semiconductor group, have great potential for applications such as quantum dots, laser diodes, and solar cells due to their wide bandgaps and high optical efficiency. Quantum dots are structures that confine the motion of electrons and holes in three dimensions and therefore exhibit quantum confinement effects. In particular, core/shell structures are an important strategy used to optimize electronic and optical properties. In this study, the band structure of CdSe and ZnSe based heterostructure spherical core/shell quantum dots was analyzed using the second nearest neighbor sp3s* tight binding model, the second nearest neighbor sp3 tight binding model, and the k·p effective mass approximation. When the results of the second nearest neighbor sp3s* tight binding theory were compared with the results of the k·p approximation and the second nearest neighbor sp3 tight binding theory, they were found to be consistent with each other. The tight binding model was preferred as the primary modeling tool in this thesis due to their advantage in analyzing the complex band structure of nanostructures with lower computational cost. The effects of strain, temperature, size, and composition in core/shell structures were examined, and their influence on the band structure was demonstrated. The different lattice parameters of the core and shell materials lead to mechanical strains within the quantum dot, and these strains directly affect the electronic properties by causing changes in the band gap. Increasing temperature can change the band structure by increasing lattice vibrations. The size effect is one of the most critical parameters determining the quantum confinement mechanism. Calculations indicate that as the core diameter decreases in CdSe and ZnSe quantum dots, the bandgap increases. Changes in the core/shell material composition can alter the band alignment of the quantum dot, affecting carrier mobility and quantum efficiency. Using optimized second nearest neighbor sp3s* tight binding parameters, the bandgaps of CdSe/Cd(Zn)S and ZnSe/Zn(Cd)S quantum dots were calculated and compared with experimental values. The second nearest neighbor sp3s* tight binding theory was demonstrated to provide remarkable agreement with the measured nanocrystal bandgaps of quantum dots and to accurately reproduce the energy dispersion curves of the electronic band structure at any temperature. It is concluded that the proposed optimization procedure makes the second nearest neighbor sp3s* tight binding theory a reliable and accurate tool for modeling core/shell quantum dots in nanoscale devices. To determine the second nearest neighbor sp3s* tight binding parameters, bandgap energies at high symmetry points at high temperatures were required as input parameters. The bandgap energies at the symmetry points of the semiconductors used as core and shell materials were obtained using statistical thermodynamic theory. The band structure of CdSe and ZnSe at different temperatures was calculated using the optimized tight binding parameters in the second nearest neighbor sp3s* TB theory. The increase in temperature resulted in a decrease in bandgap energies at high symmetry points. Due to the conduction band deformation potentials are greater than the valence band deformation potentials, electron-phonon interaction and thermal strain effects have a greater effect on the temperature variation in the conduction band structure than in the valence band structure. The effect of ternary composition on optimized tight binding parameters was computed by applying the modified virtual crystal approximation in the second nearest neighbor sp3 tight binding and second nearest neighbor sp3s* tight binding theories. The predictions of tight binding theories were compared with experimental results and density functional theory from the literature. A good agreement was observed between the predictions of the second nearest neighbor sp3s* tight binding theory, density functional theory, and experimental results. The semi-empirical second nearest neighbor sp3s* tight binding theory was concluded to have significant advantages over density functional theory in determining the electronic band structures of core/shell quantum dots due to its ease of application. The second nearest neighbor sp3s* tight binding model was selected as a suitable method for determining the electronic properties of nanostructures since this model has the feature of accurately predicting the energies of electrons with low programming costs. Moreover, the tight binding model is highly effective in understanding nanoscale properties, particularly in heterostructures. The k·p effective mass theory is another method used to represent the band structures of more complex nanostructures. In this sense, it is used to describe the energies and carrier mobility in quantum dots. The tight binding model enables faster and more efficient results for large systems while maintaining the same level of accuracy. The theoretical calculations conducted in this thesis reveal that the effects of parameters such as size, temperature and strain on the band gaps of CdSe and ZnSe based heterostructure spherical core/shell quantum dots significantly change the electronic band structure. These theoretical findings give very close results when compared with the data obtained in experimental studies in the literature. This situation reinforced the reliability of the model used and showed how effective the second nearest neighbor sp3s* tight binding model is in the calculation of nanostructures. The studies conducted in this thesis provide an important contribution to the development of new modeling approaches to understand the electronic band structure of core/shell quantum dots. The proposed theoretical model provides a basis for future nanotechnology applications by enabling the calculation of electronic band structure in nanoscale heterostructures. It is thought that testing temperature effects at wider temperature ranges and examining strain and composition effects in more detail will be an important step for optimizing the performance of quantum dots and may contribute to making nanoelectronic devices more efficient in commercial and industrial applications.

Benzer Tezler

Tez No
476789
Led ışık kaynaklı armatür ısıl modellenmesi ve ısıl tasarımı etkileyen faktörlerin istatistiksel analizi
Thermal modelling and statistical investigation of factors that effects thermal design of led light source based luminaires
MUSTAFA BERKER YURTSEVEN
Doktora
Türkçe
2017
Elektrik ve Elektronik Mühendisliği İstanbul Teknik Üniversitesi
Enerji Bilim ve Teknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SERMİN ONAYGİL
Tez No
371311
Erken deri kanseri tanısı için,işlevsel örselemesiz optik görüntüleme ile doku hemoglobin derişimi ve oksijen doyumunun kestirilmesi.
The estimation of tissue hemoglobin concentration and oxygen saturation by functional non-invasive optical imaging for early skin cancer diagnosis.
MAHMUT OZAN GÖKKAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2014
Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve Kontrol Ege Üniversitesi
Elektrik-Elektronik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET ENGİN
Tez No
864238
Calculation of the radar section area in a three-dimensional object using the radar time domain response
Radar zaman domeni cevabı kullanılarak üç boyutlu cisimde radar kesit alanının hesaplanması
KÜBRA KUŞ
Yüksek Lisans
İngilizce
2024
Elektrik ve Elektronik Mühendisliği İstanbul Teknik Üniversitesi
Elektronik ve Haberleşme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SELÇUK PAKER
Tez No
153302
Exiton simulations of the optical properties of several photosynthetic light-harvesting complexes
Çeşitli fotosentetik ışık derleyici komplekslerin optik özelliklerinin eksiton simülasyonları
ERKUT İNAN İŞERİ
Doktora
İngilizce
2004
Fizik ve Fizik Mühendisliği Orta Doğu Teknik Üniversitesi
Fizik Ana Bilim Dalı
PROF.DR. DEMET GÜLEN
Tez No
885273
Yıldırım elektromanyetik darbesinin yüksek gerilim hatları ı̇le doğrudan ve dolaylı etkileşiminin modellenmesi ve analizi
Modelling and analysis of direct and indirect interactions of lightning electromagnetic pulse with high voltage lines
TURAN ÇAKIL
Doktora
Türkçe
2024
Elektrik ve Elektronik Mühendisliği Akdeniz Üniversitesi
Elektrik-Elektronik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ŞÜKRÜ ÖZEN

Geri Dön