Metanın kısmı oksidasyonu ile hidrojen üretimi için metal oksit ve sba-15 destekli kordierit monolit katalizörlerin geliştirilmesi
Development of metal oxide and sba-15 supported cordierite monolith catalysts for hydrogen production by partial oxidation of methane
- Tez No: 941940
- Danışmanlar: DOÇ. DR. HALİT EREN FİGEN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2025
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Yıldız Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 123
Özet
Artan sera gazı emisyonları ve küresel ısınma, iklim krizini daha da şiddetlendirerek çevresel sorunları önemli bir tehdit haline getirmiştir. Bu bağlamda, yenilenebilir enerji kaynaklarına yönelik arayışlar büyük önem kazanmış ve hidrojen enerjisi umut verici bir alternatif olarak öne çıkmıştır. Bu tez çalışmasında, kordierit monolit üzerine kaplanmış nikel bazlı katalizörler kullanılarak metanın kısmi oksidasyonu gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin etkinliğini ve kararlılığını artırmak amacıyla, γ-Al2O3, CeO2, ZrO2, and CeO2-ZrO2 gibi farklı metal oksitler destek malzemesi olarak kullanılmıştır. Ayrıca, yüksek gözenek hacmine sahip olan Santa Barbara Amorphous (SBA) serisinden SBA-15 mezo-gözenekli silika sentezlenmiş ve yıkama kaplama yöntemi ile kordierit monolit üzerine uygulanmıştır. Katalizörlerin performansı, 750, 800 ve 850°C sıcaklıklarda, farklı akış hızlarında (10,000 ve 20,000 h-1 GHSV) ve çeşitli metan besleme oranlarında (%2, %5 ve %10) test edilmiştir. SEM-EDS analizi, aktif bileşenlerin homojen dağılımını ortaya koyarken, XPS analizi Ni, Ce ve Zr elementlerinin bağlanma durumlarını belirleyerek katalitik aktiviteye etkilerini açıklamıştır. BET analizleri, alümina destekli katalizörlerin yüksek yüzey alanına sahip olduğunu ve gözenek boyutlarının 9 ile 13 nm arasında değiştiğini göstermiştir. XRD analizi, kordierit yapısının yüksek kristalliliğe sahip olduğunu ve NiO, CeO2, and ZrO2 fazlarının bulunduğunu doğrulamıştır. TPR analizi ise NiO türlerinin indirgenebilirliği ve destek malzemesi ile etkileşimi hakkında bilgi sağlamıştır. En yüksek metan dönüşümü 800°C, 10,000 h-1 GHSV ve %2 CH₄ konsantrasyonunda elde edilmiştir. SBA-15/ZrO2/Ni katalizörü en iyi performansı sergileyerek %95,6 CH4 dönüşüm oranına ulaşmış, uzun vadeli kararlılık sağlamış ve minimum karbon birikimi göstermiştir. Alümina içeren katalizörler başlangıçta yüksek metan dönüşümü ve hidrojen seçiciliği gösterse de, zamanla artan karbon birikimi nedeniyle stabiliteleri azalmıştır. Sonuçlar, hidrojen üretimi için yüksek verimli ve dayanıklı katalizörlerin geliştirilmesinde uygun destek malzemelerinin seçimi ve reaksiyon parametrelerinin optimizasyonunun kritik bir rol oynadığını ortaya koymaktadır.
Özet (Çeviri)
The increasing greenhouse gas emissions and global warming have exacerbated the climate crisis, making environmental issues an even more pressing concern. In this context, the search for renewable energy sources has gained importance, and hydrogen energy has emerged as a promising alternative. This dissertation focuses on the partial oxidation of methane using nickel-based catalysts deposited on a cordierite monolith. To enhance the efficiency and stability of the catalysts, various metal oxides, including γ-Al2O3, CeO2, ZrO2, and CeO2-ZrO2, were employed as support materials. Additionally, SBA-15 mesoporous silica, which belongs to the Santa Barbara Amorphous (SBA) series and possesses a high pore volume, was synthesized and applied to the cordierite monolith using the wash-coating method. The catalysts were tested at reaction temperatures of 750, 800, and 850°C under different flow rates (10,000 and 20,000 h-1 GHSV) and various methane feed concentrations (2%, 5%, and 10%). SEM-EDS analysis revealed the homogeneous distribution of active components, while XPS analysis identified the binding states of Ni, Ce, and Zr, providing insights into the catalytic activity. BET analysis demonstrated that alumina-supported catalysts exhibited a high surface area with pore sizes ranging from 9 to 13 nm. XRD confirmed the high crystallinity of the cordierite structure along with the presence of NiO, CeO2, and ZrO2 phases. TPR analysis provided information on the reducibility of NiO species and their interactions with the support material. The highest methane conversion was achieved at 800°C, 10,000 h-1 GHSV, and 2% CH4 concentration. The SBA-15/ZrO2/Ni catalyst exhibited the best performance, achieving 95.6% CH4 conversion with long-term stability and minimal carbon deposition. Although alumina-containing catalysts initially demonstrated high methane conversion and hydrogen selectivity, they suffered from increased carbon accumulation over time, leading to a decline in stability. The findings highlight that the selection of suitable support materials and the optimization of reaction parameters play a crucial role in the development of efficient and durable catalysts for hydrogen production.
Benzer Tezler
- Hidrojen üretimi amacıyla metal katalizörlerin geliştirilmesi
Development of metal catalyst for hydrogen production
MELTEM KARAİSMAİLOĞLU
Doktora
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ZEYNEP SEMA BAYKARA
- Hydrogen and carbon nanotube production via catalytic decomposition of methane
Metanın katalitik ayrışması ile hidrojen ve karbon nanotüp eldesi
CANSU DENİZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2014
Enerjiİstanbul Teknik ÜniversitesiEnerji Bilim ve Teknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NİLGÜN KARATEPE YAVUZ
- Nikel esaslı katalizörlerin poliol yöntemiyle hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of nickel based catalysts with polyol method
EZGİ BAYRAKDAR
Yüksek Lisans
Türkçe
2011
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. M.A.FARUK ÖKSÜZÖMER
- Sentez gazı üretimi için MgAl2O4 destekli Ni-Co katalizörlerin hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of Ni-Co catalysts supported on MgAl2O4 for syngas production
OYA ÖZDEMİR
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. TUBA GÜRKAYNAK ALTINÇEKİÇ
- Metanın kısmi oksidasyonu için bor katkılı Al2o3 destekli katalizörlerin sentezi ve karakterizasyonu
Synthesis and characterization of boron doped Al2o3 supported catalysts for partial oxidation of methane
AHMED KENCO
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
Kimya Mühendisliğiİstanbul Üniversitesi-CerrahpaşaKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MEHMET ALİ FARUK ÖKSÜZÖMER