Studies of oxygen electrochemistry on spinel oxides
Spinel oksitler üzerinde oksijen elektrokimyası çalışmaları
- Tez No: 989116
- Danışmanlar: PROF. DR. ANDREA ELİZABETH RUSSELL
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2017
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Unıversıty Of Southampton
- Enstitü: Yurtdışı Enstitü
- Ana Bilim Dalı: Fizikokimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Alkali ortamda spinellerin (Co3O4 ve NiCo2O4) elektrokimyasal çalışmaları gerçekleştirilmiş ve ürünlerin ve oksijen indirgeme mekanizmalarının farklılık gösterdiği görülmüştür. 4e- indirgemesi NiCo2O4'te güçlü bir şekilde baskındır; 2e- indirgeme ürününün (H2O2) önemli bir miktarı (%43) kobalt spinelde oluşur. NiCo2O4, hem indirgeme için aşırı potansiyel hem de sınırlayıcı akım yoğunluğu açısından Co3O4'ten önemli ölçüde daha iyi bir katalizördür. Farklılıklar, karışık spineldeki indirgeme dizisinin başlarında artan O-O bağ bölünmesi oranından kaynaklanmaktadır. Spinel kobalt oksitteki geniş bir Mn içeriği aralığına (MnxCo3-xO4, 0,0 ≤ x ≤ 2,0) ilişkin tam fiziksel, spektroskopik ve elektrokimyasal çalışmalara dayanarak, faz geçişi (kübikten tetragonale), parçacık boyutu, yüzey alanı, kristallik ve ORR'ye yönelik elektrokimyasal aktiviteler, spinel kobalt oksitteki Mn içeriği ile ayarlanabilir. Mn iyonları +3 oksidasyon durumundadır ve spinellerde oktahedral bölgelerden ziyade tetrahedral bölgeleri işgal etme eğilimindedirler. Oksijen indirgemesi için en yüksek sınırlayıcı akım ve en düşük başlangıç potansiyeli açısından, kübik faz MnCo2O4 (x = 1,0), Mn katkılı spinellerin arasında en yüksek katalitik aktiviteye sahiptir ve O – O bağının erken bölünmesiyle 4e- indirgeme mekanizmasını takip eder. MnCo2O4 için üç farklı sentez yöntemi (birlikte çökeltme, termal ayrışma ve hidrotermal yöntem) ve hidrotermal yöntemdeki koşulların etkisi araştırıldı. Hazırlama koşulları ve yöntemlerinin katalizörün morfolojisini, fazını, kristalliğini ve ORR aktivitesini etkilediği bulunmuştur. Birlikte çökeltme, en yüksek yüzey alanına, en küçük parçacık boyutuna, en yüksek kristalliğe ve en yüksek ORR aktivitesine sahip katalizörü üretti.
Özet (Çeviri)
Electrochemical studies of the spinels, Co3O4 and NiCo2O4, in alkaline media were conducted and show that the products and the oxygen reduction mechanisms vary. The 4e- reduction strongly predominates at NiCo2O4, a substantial amount of the 2e- reduction product (H2O2), 43%, is formed at the cobalt spinel. NiCo2O4 is a significantly better catalyst than Co3O4 in terms of both the overpotential for reduction and its limiting current density. The differences come from the enhanced rate of O – O bond cleavage early in the reduction sequence at the mixed spinel. Based on the full physical, spectroscopic and electrochemical studies of a wide range of Mn content (MnxCo3-xO4, 0.0 ≤ x ≤ 2.0) in spinel cobalt oxide, the phase transition (from cubic to tetragonal), particle size, surface area, crystallinity and electrochemical activities towards the ORR can be tuned with Mn content in spinel cobalt oxide. The Mn ions are in oxidation state +3 and they have tendency to occupy tetrahedral sites rather than octahedral sites in the spinels. In terms of the highest limiting current and lowest onset potential for oxygen reduction, cubic phase MnCo2O4 (x = 1.0) possesses the highest catalytic activity amongst Mn doped spinels and follows the 4e- reduction mechanism with early cleavage of the O – O bond. Three different synthesis methods for MnCo2O4 (co-precipitation, thermal decomposition and hydrothermal method) and the influence of conditions within hydrothermal method were investigated. The preparation conditions and methods were found to affect the morphology, phase, crystallinity, and ORR activity of the catalyst. Co-precipitation produced the catalyst with the highest surface area, smallest particle size, highest crystallinity and the highest ORR activity.
Benzer Tezler
- Voltammetric determination of water based on quinonoid compounds
Kinon bileşiklerine dayalı suyun voltametrik yöntemle tayini
VİLDAN HACER AYDOĞAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2015
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İSMAİL YILMAZ
- Preparation of MnO2 and MXene doped carbon cloth based flexible supercapacitor electrodes
MnO2@Ti3C2Tx katkili karbon kumaş esasli esnek süper kapasitör elektrotlarinin hazirlanmasi
MARIEM ABDI
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Metalurji MühendisliğiKarabük ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. SAFA POLAT
- Nitrik oksit aktivite ölçümü için yeni bir florojenik prob geliştirilmesi
Development of a novel florogenic probe for the measurement of nitric oxide activity
EMİN AHMET YEŞİL
- Elektrokimyasal olarak metal nanoparçacık modifiye metal oksit elektrotlarının hazırlanması, karakterizasyonu ve biyosensör uygulamaları
Preparation, characterization of metal nanoparticle modified metal oxide electrodes by electrochemical and its biosensor applications
SEÇİL AKOĞULLARI
- Endüstriyel atıksuların düşük maliyetli ve yüksek verimli mikrobiyal yakıt hücresi ile arıtımı ve elektrik enerjisi üretimi
Treatment of industrial wastewaters by low-cost and high-efficiency microbial fuel cell and electricity energy production
AFŞIN YUSUF ÇETİNKAYA
Doktora
Türkçe
2017
Çevre MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiÇevre Teknolojileri Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BESTAMİ ÖZKAYA