Biyolojik öneme sahip bazı analitlerin tayini için esnek ve giyilebilir elektrokimyasal sensörlerin geliştirilmesi
Development of flexible and wearable electrochemical sensors for the determination of some analytes of biological importance
- Tez No: 1001899
- Danışmanlar: PROF. DR. YÜCEL ŞAHİN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2026
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Yıldız Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Analitik Kimya Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu tez kapsamında, karaciğer ve böbrek hastalıklarının teşhisinde sıklıkla kullanılan laktat, bilirubin, kreatinin, fenilalanin ve kolesterol gibi biyobelirteçlerin tayini için iletken mürekkep geliştirilmiş ve bu iletken mürekkepler esnek altlıklara serigrafi tekniği ile basılarak esnek elektrotların üretimi gerçekleştirilmiştir. İlk olarak, laktat tayini için azot katkılı grafen oksit (NGO) içeren iletken mürekkep kâğıt altlıklara uygulanarak esnek ekran baskılı elektrotlar (SPE) hazırlanmıştır. Elektrotlar üzerine laktatın tayinini gerçekleştirmek amacıyla NAD+ çözeltisi kullanılmıştır. Geliştirilen elektrotlar, laktat derişimi ile NADH yükseltgenme pik akımı arasında net bir korelasyon göstermiştir. Bu sistemde laktat sadece bir analit olarak değil aynı zamanda bir proton kaynağı olarak da işlev görerek NAD+'nin elektrokimyasal indirgenmesi sırasında NADH'nin yeniden oluşumu sağlamıştır. Laktat için geliştirilen SPE ile tespit sınırı (LOD) değeri 2,11 µM olarak hesaplanmıştır. Bilirubin tayini için kükürt katkılı grafen (S-Gr) ve nikel kobaltit (NiCo2O4) içeren bir iletken mürekkep kullanılarak SPE'ler hazırlanmıştır. Geliştirilen S-Gr/NiCo2O4/G/SPE, girişim yapma ihtimali olan türler varlığında bilirubinin yükseltgenmesi üzerinde herhangi bir girişim etkisi göstermemiş ve reaksiyon tek adımda gerçekleşmiştir. Geliştirilen esnek bilirubin sensörü, 0,703 µM düşük LOD değeri, geniş doğrusal aralık, yüksek hassasiyet ve kararlılık gibi üstün özelliklere sahiptir. Kreatinin tayini için Borofen@HKUST-1 içeren iletken mürekkepler geliştirilmiş ve esnek SPE'ler hazırlanmıştır. Borofen@HKUST-1/G/SPE ile elektroinaktif bir molekül olan kreatininin doğrudan ve enzim kullanılmadan tayini gerçekleştirilmiştir. Esnek SPE'ler ile yapılan girişim çalışmalarında girişim türleri varlığında girişim etkisi gözlenmemiştir. LOD değeri ise 0,802 µM olarak hesaplanmıştır. Fenilalanin tayini için MXene ve NiO içeren iletken mürekkepler geliştirilmiş ve esnek SPE'lerin hazırlanmıştır. Ardından hazırlanan SPE'ler üzerine fenilalanini katalizlemesi amacıyla β-siklodekstrin (β-CD) çözeltisi damlatılmıştır. MXene/NiO/β-CD/G/SPE, 0,0157 µM düşük tespit limiti, mükemmel anti-girişim özellikleri ve kararlılık gibi üstün özellikler sergilemiştir. Son olarak, kolesterol tayini için UiO-66 ve grafen kuantum noktaları (GQD) içeren iletken mürekkepler polietilen tereftalat (PET) altlık üzerine basılarak esnek SPE üretimi gerçekleştirilmiştir. UiO-66/GQD/G/SPE ile 0,319 µM düşük tespit limiti ve geniş doğrusal aralık elde edilmiştir. Geliştirilen NGO-NAD+, S-Gr/NiCo2O4/G, Borofen@HKUST-1/G, MXene/NiO/β-CD/G ve UiO-66/GQD/G esnek elektrotlarının kimyasal, elektrokimyasal ve morfolojik karakterizasyonları için X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS), Fourier dönüşümlü kızılötesi spektroskopisi (FTIR), dönüşümlü voltametri (CV), elektrokimyasal empedans spektroskopisi (EIS), enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi (EDX), alan emisyon taramalı elektron mikroskopisi (FE-SEM) ve çevresel taramalı elektron mikroskopisi (ESEM) yöntemleri kullanılmıştır. Önerilen esnek elektrotların, elektrokimyasal sensörler ve giyilebilir teknolojiler için enzim kullanılmadan yenilikçi cihazların geliştirilmesine katkıda bulunacağı öngörülmektedir.
Özet (Çeviri)
In this thesis, conductive ink was developed for the determination of biomarkers such as lactate, bilirubin, creatinine, phenylalanine, and cholesterol, which are frequently used in the diagnosis of liver and kidney diseases. Using screen-printing techniques, these conductive inks were printed onto flexible substrates to fabricate flexible electrodes. First, flexible screen-printed electrodes (SPEs) were prepared by applying a conductive ink containing nitrogen-doped graphene oxide (NGO) onto paper substrates for lactate determination. A NAD+ solution was used on the electrode surfaces for the detection of lactate. The developed electrodes exhibited a clear correlation between lactate concentration and the oxidation peak current of NADH. In this system, lactate functioned not only as an analyte but also as a proton source, enabling the regeneration of NADH during the electrochemical reduction of NAD+. The limit of detection (LOD) for the SPE developed for lactate determination was calculated as 2.11 µM. For bilirubin detection, SPEs were prepared using a conductive ink containing sulfur-doped graphene (S-Gr) and nickel cobaltite (NiCo2O4). The developed S-Gr/NiCo2O4/G/SPE showed no interference effects in the presence of potentially interfering species, and the reaction occurred in a single step. This flexible bilirubin sensor exhibited outstanding properties, including a low LOD of 0.703 µM, a wide linear range, high sensitivity, and excellent stability. For creatinine detection, conductive inks containing Borophene@HKUST-1 were developed, and flexible SPEs were fabricated. Using Borophene@HKUST-1/G/SPE, direct and enzyme-free detection of creatinine - an electroinactive molecule - was achieved. Interference studies conducted with flexible SPEs showed no interference effects in the presence of potential interfering species. The LOD was calculated as 0.802 µM. For phenylalanine detection, conductive inks containing MXene and NiO were developed, and flexible SPEs were fabricated. A β-cyclodextrin (β-CD) solution was then dropped onto the prepared SPEs to catalyze phenylalanine. The MXene/NiO/β-CD/G/SPE demonstrated excellent properties such as a low detection limit of 0.0157 µM, excellent anti-interference performance, and high stability. Finally, for cholesterol detection, conductive inks containing UiO-66 and graphene quantum dots (GQD) were screen-printed onto polyethylene terephthalate (PET) substrates to produce flexible SPEs. Using UiO-66/GQD/G/SPE, a low detection limit of 0.319 µM and a wide linear range were obtained. For the chemical, electrochemical, and morphological characterization of the developed NGO-NAD+, S-Gr/NiCo2O4/G, Borophene@HKUST-1/G, MXene/NiO/β-CD/G, and UiO-66/GQD/G flexible electrodes, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Fourier-transform infrared spectroscopy (FTIR), cyclic voltammetry (CV), electrochemical impedance spectroscopy (EIS), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), field-emission scanning electron microscopy (FE-SEM), and environmental scanning electron microscopy (ESEM) techniques were used. It is anticipated that these proposed flexible electrodes will contribute to the development of innovative, enzyme-free devices for electrochemical sensors and wearable technologies.
Benzer Tezler
- In silico design of hERG non-blocker compounds with retained pharmacological activity using multi-scale molecular modeling applications
hERG bloker olmayan farmakolojik aktivitesi korunmuş bileşiklerin çok boyutlu moleküler modelleme uygulamaları ile in siliko tasarımı
GÜLRU KAYIK
Doktora
İngilizce
2017
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NURCAN TÜZÜN
DOÇ. DR. SERDAR DURDAĞI
- Polisakkarit kaplı titanyum nanopartiküller kullanılarak bazı ağır metallerin giderilmesi
Removal of some heavy metals using starch coated titanium nanoparticles
CEREN KUZNEK ARSLAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MUSTAFA ÖZCAN
DOÇ. DR. ASLI BAYSAL
- Slurry sampling determination of lead after solid phase extraction
Katı faz ekstraksiyonu sonrasi kurşunun Slurry örnekleme metodu ile tayini
ECE AYDIN
Yüksek Lisans
İngilizce
2017
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SÜLEYMAN AKMAN
- Analytical studies on bioactive components of natural materials
Doğal malzemelerin biyoaktif bileşenleri üzerine analitik çalışmalar
VESELİNA ADIMCILAR
Doktora
İngilizce
2024
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATMA BEDİA ERİM BERKER
- Nanopartiküller ile modifiye edilmiş karbon elektrotlarla elektrokimyasal tanı
Electrochemical detection using carbon electrodes modified with nanoparticles
ERKAN KARATAŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
BiyomühendislikHacettepe ÜniversitesiBiyomühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ERHAN BİŞKİN