Metal kombinasyonlarıyla doplu multioksit nanokompozit kil kataliz sistemlerinin geliştirilmesi: Hazırlama parametreleri ve karakterizasyon özelliklerinin incelenmesi
Development of multioxide nanocomposite clay catalyst systems doped with metal combination: Investigation of preparation parameters and characterisation
- Tez No: 179533
- Danışmanlar: PROF. DR. NURGÜN BEŞÜN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Kimya Mühendisliği, Chemistry, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: PILCs, Mikrogözenekli malzemeler, Pillar yoğunluğu, Asit aktivasyon, Gözenek yapısı, Azot adsorpsiyonu, PILCs, Microporous materials, Pillar density, Acid Activation, Pore structure, N2 adsorption
- Yıl: 2008
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Muğla Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 128
Özet
Smektit tipi Montmorillonit killer 2:1 sandviç yapısına sahip katmanlı minerallerdir. Negatif yüklü Montmorillonit katmanları su ve Na+, K+ ve Ca++ gibi değişebilir katyonlar ile ayrılmıştır. Montmorillonit ucuz olmasından dolayı adsorbent ve katalizör desteği olarak kullanılma potansiyeline sahiptir, fakat düşük termal stabilitesi, görece düşük yüzey alanı ve verimsiz gözenek yapısı sebebiyle birçok durumda kullanılamamaktadır. 1970'lerde kil ara katmanlarının metal oksitlerle pillarlanması ve yapıya büyük katyonların sokulabilmesinin keşfi ile, bu tip materyallerin adsorbent ve katalizör olarak kullanımı için yeni olanaklar sağlamıştır. Pillarlanmış killer (PILCs) kısmen yeni tür mikrogözenekli yapıdır. PILC yapıların hazırlanmasında iki temel adım vardır. İlk adım, büyük hidroksi-katyonların (Al, Zr, Ti vb.) kil ara katmanlarına Na, K ve Ca gibi değişebilir katyonlarla yer değiştirerek girmesidir. İkinci adım kalsinasyondur. Kalsinasyondan sonra hidroksi-katyonlar sağlam, dayanıklı sütunlar oluştururlar.PILCs yapısını etkileyen çok fazla etken vardır. Katyon tipi, hazırlama şartları, pillarlama çözeltisine ikinci katyon eklenmesi ve pillarlama öncesinde kil yapısında yapılan değişikler bu faktörlerden bazılarıdır. Bu faktörler ayrıca PILCs gözenek yapısının modifikasyonu için yeni olanaklar sağlar.Katalizör olarak kullanılan malzemeler için yüzey asitliği önemli bir özelliktir. Pillarlama katyonunun tipi, kalsinasyon öncesi ve sonrasında asit aktivasyonu ve pillarlama sonrası kalsinasyon sıcaklığı PILCs yapısının yüzey asitliğini etkilemektedir.Tez kapsamında Al, Zr, Ti PILCs ve bu katyonların ikili ve üçlü kombinasyonları ile PILCs sistemleri hazırlanmıştır. Katalizör sistemlerinin gözenek yapısını değiştirmek amacıyla Ni+2 değişiminden sonra farklı sıcaklıklarda (120oC, 160oC, 200oC ve 240oC) ısıtılan killer kullanılarak farklı pillar yoğunluğa sahip PILCs sistemleri hazırlanmıştır. PILCs sistemlerinin yüzey asitliğini artırmak amacıyla sabit asit / kil oranında, farklı konsantrasyonlarda (0,1 M; 0,3 M; 0,5 M; 0,7 M) HCl kullanılarak asit aktivasyon çalışması yapılmıştır. Tüm örnekler XRD, XRF, FTIR, N2 adsorpsiyonu ve piridin adsorpsiyonu ile karakterize edilmiştir. Ayrıca V,W ve V,Pd doplama çalışmaları Ti, Zr, ve Zr-Ti PILCs yapılarda uygulanmış adı geçen metallerin dispersiyonu ve yüzey özellikleri XRD ve FTIR ile incelenmiştirTüm sistemlerde ham kile göre yüksek yüzey alanı ve yüksek mikrogözenek yüzey alanı elde edilmiştir. Asit aktivasyon ile tüm PILCs sistemlerinin yüzey asitliği artmıştır ve yapıda Ni değişimi ile gözenek yapısında farklılıklar elde edilmiştir.
Özet (Çeviri)
Smectite type Montmorillonite Clays are layered minerals that have 2:1 sandwich structure. Layers of montmorillonite are negatively charged and separated by water and exchangeable cations such as Na+, K+ and Ca++. Montmorillonite has great potential for using as a material for the adsorbents and catalyst supports because of its low cost, but it can?t be directly applied in more situations due to its low thermal stability, relatively low surface area and inefficient pore structure. In 1970?s the investigation of modification of clays by pillaring the sheets with metal-oxide or intercalation of large cations between the sheet, gives new opportunities for using this kind of materials as adsorbent and catalyst. Pillared intercalated clays (PILCs) are relatively new class of microporous materials. PILCs are prepared by two main steps. First step is intercalation of large hydroxyl cations (Al, Zr, Ti exc.) between the clay layers by exchanging them with Na, K and Ca. Second step is calcination. After calcination hydroxyl cations form rigid, stable pillars between the clay layers.There are too many factors that affect the texture of PILCs. Type of pillaring agent, preparation condition, addition of second cation into pillaring solutions and pretreatment of clay are some of these factors. These factors also provide new opportunities for modification of porous structure of PILCs.An important property for materials used as catalyst is acidity. The type of pillaring agent, calcination temperature and treatment with acids after or before calcination affects the acidity of pillared structure.In this study Al, Zr, Ti PILCs and PILCs pillaring with double and triple combinations of these cations with different proportions are prepared. Pillared clays with different pillar density, starting from clay with Ni+2 exchanged and after then heated different temperatures (120oC, 160oC, 200oC and 240oC), are prepared, for alternating the pore structure in these catalyst systems. Acid activation with HCl has been done for different concentrations (0,1 M; 0,3 M; 0,5 M; 0,7 M) with constant acid / clay ratio (0,4) in order to increase the acidity of the PILCs systems. All the samples were characterized with XRD, XRF, FTIR, N2 adsorption and pyridine adsorption. Also V,W and V,Pd metals are doped onto Zr, Ti and Zr-Ti PILCs system for investigating dispersion of this metals on catalyst system and surface characteristics of catalysts by using XRD and FTIR.All systems have high surface area and micro pore surface area than the starting clay. Acidity is increasing with the acid activation and with Ni exchange, Pore structures are alternate.
Benzer Tezler
- Metal doplu kil kataliz sistemlerinin geliştirilmesi ve CVOCs oksidasyon reaksiyonlarında katalitik özelliklerinin incelenmesi
The development of metal doped clay catalyst systems and the investigation of catalytic deep oxidation of CVOCs
HANİFE ERDEN
- CVOCs un katalitik oksidasyon yöntemiyle giderimi için uygun bimetalik nanosol PILCs kataliz sistemlerinin geliştirilmesi
Development and testing of bimetalic nanosol PILCs for abadement of volatile organic emmisions
ERHAN KAPLANER
- Gaziantep ili katı atık sızıntı suyunun ters osmoz sistem ile arıtımının incelenmesi
Investigation of Gaziantep landfill leachate treatment by reverse osmosis system
AYSUN DERYA TOPAL
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
Çevre MühendisliğiHarran ÜniversitesiMühendislik Bilimleri Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. AYŞE DİLEK ATASOY
- AISI 316L boyama kazanlarındaki çukurcuk korozyonunun SO4-- ve NO3--inhibitörleri ile önlenmesi
Inhibition of pitting corrosion of AISI 316L dyeing vessels by SO4--and NO3-ions
ŞEYDA KARADİREK
- Characterization and beneficiation of Malatya / Kuluncak rare earth elements ore
Malatya/Kuluncak nadir toprak elementi cevherinin karakterizasyonu ve zenginleştirilmesi
BURAKHAN ERSOY
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Maden Mühendisliği ve Madencilikİstanbul Teknik ÜniversitesiCevher Hazırlama Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FIRAT BURAT