First principles investigation of hydrogen storage in intermetallic systems
Arametal sistemlerinde hidrojen depolama özelliklerinin temel prensiplerle incelenmesi
- Tez No: 201749
- Danışmanlar: DOÇ. DR. MEHMET KADRİ AYDINOL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Metalurji Mühendisliği, Metallurgical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Arametal Hidr¨urler, Hidrojen Depolama, Temel Prensipler, Yo- ˘gunluk Fonksiyonlu Teori, Intermetallic hydrides, Hydrogen Storage, First Principles, Density Functional Theory
- Yıl: 2007
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Metalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 100
Özet
Metal-hidrurlerin verimli hidrojen depolama malzemeleri olarak uretimi ve tasarımı uzun zamandır devam etmekte olan bir ara¸stırma konusudur. Yıllar icinde pek cok farklı metalhidrur sistemi ¸calısılmıs ve iclerinden bir kısmının hidrojen depolama amaclı kullanılabilecegi gorulmustur. Yine de bu malzemelerin hicbiri gerekli depolama olcutlerinin hepsini karsılayamamıstır. Bu calısmada AB (A = Al, Be, Cu, Fe, Ni, Sb, V and B = Ti) tipi arametallerin, toplam enerjileri, hidrojen depolama kapasiteleri ve kararlılıkları olası bir depolma malzemesi bulmak amacıyla incelenmistir. Ayrıca, arastırılan malzemelerin termodinamik ozellikleri ve atomelektron yapıları arasındaki iliskiler gosterilmistir. Bu is icin bir temel prensipler ps¨odopotansiyel yontemi olan yogunluk fonksiyonlu teori (DFT) ve bu teori kapsamındaki genelle¸stirilmi¸s de˘gi¸sim ¨ol¸c¨us¨u yakla¸sımı (GGA) kullanılmı¸stır. Hesaplamalar, CuTiH dısında, deneyle gozlemlenen yapıları dogru olarak tahmin etmis, atom ve hucre parametrelerini DFT icin kabul edilen hata sınırları icinde bulmustur. CuTi arametal sisteminde CuTiH yapısında deneysel olarak gozlemlenenden belirgin derecede dusuk olusum enerjisine sahip bir yapı belirlenmistir. Bu celiski, deneysel yapının yarı-kararlı ve hidrojenin yapı i¸cindeki haraketi i¸cin gereken aktivasyon enerjisinin yuksek olusundan kaynaklanıyor olabilir. Calısma sonucunda AlTi ve SbTi arametallerinin, bu malzemelerin hidrurlerinin kararsız olması nedeniyle hidrovi jen depolamaya uygun olmadı˘gı g¨or¨ulm¨u¸st¨ur. Ara¸stırılan di˘ger sistemlerde, hidrur kararlılı˘gı VTi, CuTi, NiTi, BeTi, FeTi sırsıyla azalmaktadır. VTi, FeTi ve NiTi sistemlerinde d¨ort-hidr¨ur (MTiH4) olu¸sumunda, hidrojen ¸cevresindeki metal atomu d¨uzeninde altı-kenarlıdan dort-kenarlıya gecis öngorulmustur. Bu kompozisyonda FeTi ve NiTi icin belirlenen hidrurler kararlı degildir. Ancak olusum enerjilerinin sıfıra yakınlı˘gı nedeniyle kimyasal kompozisyonda veya depolama parametrelerinde yapılacak uygun bir degisiklik bu hidr¨urlerin olu¸smasını sa˘glayabilir. VTi depolama kapasitesine bakıldı˘gında VTiH6'nın bile negatif olu¸sum enerjisine sahip olması nedeniyle umut vadetmektedir. Di˘ger yandan olu¸san hidrurlerin kararlılı˘gı genellikle y¨uksektir ve bu nedenle hidrojenin geri verilmesi guc olacaktır.
Özet (Çeviri)
The design and production of efficient metal-hydrides for hydrogen storage is a long standing subject. Over the years, many different types of intermetallic hydride systems were studied and some of them came out to be operable. However, none of them meet all the storage criteria perfectly. In this study, total energies, hydrogen storage capacity and stability of AB (A = Al, Be, Cu, Fe, Ni, Sb, V and B = Ti) type intermetallics were investigated with the goal of spotting a potential hydrogen storage material. The relation between thermodynamic properties and the atomic and the electronic structure of hydrides are also pointed out. For this task, first principles pseudopotential method within the generalized gradient approximation (GGA) to density functional theory (DFT) was used. Calculations correctly predict experimentally determined structures except for CuTiH. Moreover, the atomic and cell parameter were found within the allowable error interval for DFT. In CuTi intermetallic, a structure having considerably lower formation energy than experimentally found mono-hydride was determined. This contradiction may be due to metastability of the experimental phase and high activation energy for the hydrogen movement in the system. It was found that AlTi and SbTi are not suitable candidates for hydrogen storage since their hydrides are too unstable. For the other intermetallic systems, the stability of the hydrides decreases in the order of VTi, CuTi, NiTi, BeTi, FeTi. iv For VTi, FeTi and NiTi, a change in metallic coordination around hydrogen from octahedron to tetrahedron is predicted when tetra-hydride (MTiH4) is formed. Additionally, at this composition, FeTi and NiTi have hydride structures with positive but near-zero formation energy which may be produced with appropriate alteration in chemical makeup or storage parameters. VTi is a promising intermetallic by means of storage capacity in that even VTiH6 is found to have negative formation energy but the hydrides are too stable which can be a problem during hydrogen desorption.
Benzer Tezler
- Computational investigation of hydrogen storage in boron nitride nanotubes by using quantum chemical methods
Bor nitrür nanotüpleri içerisine hidrojen depolanmasının quantum kimyasal metotlar ile hesapsal olarak incelenmesi
SİNAN SAYHAN
- Bazı hafif elementlerle dekore edilmiş iki boyutlu karbon allotroplarının üzerine hidrojen depolama özelliklerinin ab-initio yöntemlerle incelenmesi
The investigation of hydrogen storage on some light elements decorated two dimensional carbon allotropes using ab-initio methods
İREM ALP
- Functionalization of carbon nanotubes
Karbon nanotüplerinin fonksiyonelleştirilmesi
SEFA DAĞ
Yüksek Lisans
İngilizce
2005
Fizik ve Fizik Mühendisliğiİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiFizik Bölümü
PROF. SALİM ÇIRACI
- Computational investigation of electronic and optical properties of metal nano-clusters supported on n-doped bilayer graphene structures
Azot katkılı çift katmanlı grafen ile desteklenmiş metal nanokümelerinin elektronik ve optik özelliklerinin hesaplamalı incelenmesi
ÖZLEM ÜNLÜ
Doktora
İngilizce
2019
KimyaBolu Abant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İZZET MORKAN
- A density functional theory investigation for solid state hydrogen storage materials
Katı-hal hidrojen depolama malzemelerinin yoğunluk fonksiyonel teorisi ile incelenmesi
AYŞENUR GENCER
Doktora
İngilizce
2019
EnerjiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DOÇ. HANDE TOFFOLİ
DOÇ. GÖKHAN SÜRÜCÜ
