In-situ generation of poly(n-vinyl-2-pyrrolidone)-stabilized Palladium(0) and Ruthenium(0) nanoclusters as catalysts for hydrogen generation from the methanolysis of ammonia-borane
Amonyak boranın metanolizinden hidrojen üretimini katalizleyen poli(n-vinil-2-pirolidon) ile kararlılaştırılmış ve reaksiyon anında sentezlenmiş Paladyum(0) ve Rutenyum(0) nanokümeleri
- Tez No: 269425
- Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2010
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 100
Özet
Fosil yakıtların kullanımından kaynaklı çevresel kirliliği önlemek amacıyla yenilenebilir enerji kaynaklarına yönelim artmaktadır. Yeni depolama malzemelerinin bulunmasıyla hidrojen enerjisi de gelecekte yenilenebilir enerji kaynakları arasında önemli bir konuma sahip olacaktır. Hidrojeni katı halde depolamak için birçok yöntem bulunmaktadır. Hidrojenin depolanması, metal organik sistemlere (karbon nanotüpler, alaşımlar) konularak ya da yapısında zaten hidrojen bulunduran kimyasal hidrürlerin kullanılmasıyla mümkündür. Yapılarında kütlece yüksek yüzdelerde hidrojen bulunduran kimyasal hidrürlerin hidrojen depolama malzemesi olarak kullanımı daha avantajlıdır. Son zamanlarda amonyak-boran bileşiği (NH3BH3, AB) kütlece %19.6 hidrojen içermesi ve ortam koşullarındaki dayanıklılığı sebebiyle hidrojen depolama maddesi olarak oldukça ilgi çekmektedirler. AB'nin hidrolizi ve metanolizi sonucu hidrojen üretimi gerçekleşmektedir. AB'nin metanolizi sonucu hidrojen eldesi için uygun bir katalizöre gereksinim vardır.Bu bağlamda, bu çalışmada poli(vinilpirolidon) ile kararlılaştırılmış paladyum(0) ve rutenyum(0) nanokümelerinin AB'nin metanolizinden hidrojen üretimi için katalizör olarak kullanılması amaçlanmıştır. Paladyum(0) ve rutenyum(0) nanokümeleri, paladyum(II) asetilasetonatın ve rutenyum(III) klorürün AB'nin metanolizi tepkimesinde eş zamanlı indirgenmesi ve PVP ile kararlılaştırılması yolu ile elde edildi. Hazırlanan nanokümelerinin uçucu kısımları vakum ile uzaklaştırıldı. Kalan katı paladyum(0) nanokümelerinin tanımlanması TEM, XPS, SAED, FT-IR, XRD ve UV-görünür elektronik absorpsiyon yöntemleri kullanılarak, rutenyum(0) nanokümelerinin tanımlanması ise TEM, XPS, XRD, FT-IR ve UV-görünür elektronik absorpsiyon yöntemleri ile yapıldı. Paladyum(0) ve rutenyum(0) nanokümeleri ile katalizlenen AB'nin metanolizinin kinetiği değişik katalizör derişimi, substrat derişimi ve sıcaklıklarda incelendi. Tepkimenin aktivasyon parametreleri kinetik verilere bağlı olarak değerlendirildi.
Özet (Çeviri)
More attention has been paid to find new type renewable energy sources because of increasing concern about the environmental problems arising from the combustion of fossil fuels as energy sources. The development of new storage materials will facilitate the use of hydrogen as a major energy carrier. Several possibilities exist for ``solid-state?? storage: the hydrogen can be trapped in metal organic frameworks, carbon nanotubes and certain alloys; or one can use materials in which hydrogen is already present in the composition (e.g., chemical hydrides). The latter option seems to be the most promising since it permits a higher mass ratio of hydrogen. Recently, ammonia-borane complex (NH3BH3, AB) has been considered as solid hydrogen storage material since it possess one of the highest hydrogen contents (19.6 wt. %) and high stability under the moderate conditions. Hydrolysis and methanolysis are the two reactions liberating hydrogen from AB. However, a catalyst is needed for hydrogen generation from methanolysis of AB. In this context, we aim to develop PVP-stabilized palladium(0) and ruthenium(0) nanoclusters as catalyst for the methanolysis of AB.The PVP-stabilized palladium(0) and ruthenium(0) nanoclusters were prepared from the in-situ reduction of palladium(II) acetylacetonate and ruthenium(III) chloride respectively in the methanolysis of AB. The prepared palladium(0) nanoclusters were isolated as solid materials by removing the volatile in vacuum and characterized by using TEM, SAED, XPS, FT-IR, XRD and UV-visible electronic absorption spectroscopy techniques while and ruthenium(0) nanoclusters were characterized by TEM, XPS, XRD, FT-IR and UV-visible electronic absorption spectroscopy techniques. The kinetics of methanolysis of AB catalyzed by palladium(0) and ruthenium(0) nanoclusters were studied depending on the catalyst concentration, substrate concentration and temperature. The activation parameters of the catalytic methanolysis reaction obtained from the evaluation of kinetic data.
Benzer Tezler
- Synthesis and characterization of water soluble polymer stabilized transition metal(0) nanoclusters as catalyst in hydrogen generation from the hydrolysis of sodium borohydride and ammonia borane
Suda çözünür polimerle kararlılaştırılmış geçiş metal(0) nanokümeleri: Hazırlanması, tanımlanması ve sodyum borhidrür ve amonyak boranın hidrolizinden hidrojen eldesinde katalitik etkinlikleri
ÖNDER METİN
- Aktivitesi kontrol edilebilir yeni rutenyum komplekslerinin sentezi, karakterizasyonu ve katalitik uygulamaları
Synthesis, characterization and catalytic applications of activity controllable novel ruthenium complexes
BENGİ ÖZGÜN ÖZTÜRK
- Elektrospinning tekniği ve UV ışımasının eşzamanlı olarak uygulanması ile nanofiber membranların uygulanması hazırlanması ve kıymetli metallerin adsorpsiyonunda
Preparation of nanofiber membranes by the implementation of electrospinning technique and UV radiation simultaneously and application on adsorption of precious metals
BİHTER ZEYTUNCU
Doktora
Türkçe
2014
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SÜLEYMAN AKMAN
PROF. DR. ONURALP YÜCEL
- Yeni kuşak süperakışkanlaştırıcıların harç ve beton özelliklerine etkisi
The affect of new generation superplasticizers on the properties of mortar and concrete
ÜNAL ANIL DOĞAN
- Yeni nesil fonksiyonel kopolimer-raft ajan/organo-silikat nanoyapılarının sentezi ve karakterizasyonu
The synthesis and characterization of novel functional copolymer-raft agent/organo-silicate nanostructures
ABDULLAH ERNUR SÖYLEMEZ
Doktora
Türkçe
2017
Kimya MühendisliğiHacettepe ÜniversitesiNanoteknoloji ve Nanotıp Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYŞE GÜNAY KİBARER
