Geri Dön

In-situ generation of poly(n-vinyl-2-pyrrolidone)-stabilized Palladium(0) and Ruthenium(0) nanoclusters as catalysts for hydrogen generation from the methanolysis of ammonia-borane

Amonyak boranın metanolizinden hidrojen üretimini katalizleyen poli(n-vinil-2-pirolidon) ile kararlılaştırılmış ve reaksiyon anında sentezlenmiş Paladyum(0) ve Rutenyum(0) nanokümeleri

  1. Tez No: 269425
  2. Yazar: HURİYE ERDOĞAN
  3. Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2010
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Bölümü
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 100

Özet

Fosil yakıtların kullanımından kaynaklı çevresel kirliliği önlemek amacıyla yenilenebilir enerji kaynaklarına yönelim artmaktadır. Yeni depolama malzemelerinin bulunmasıyla hidrojen enerjisi de gelecekte yenilenebilir enerji kaynakları arasında önemli bir konuma sahip olacaktır. Hidrojeni katı halde depolamak için birçok yöntem bulunmaktadır. Hidrojenin depolanması, metal organik sistemlere (karbon nanotüpler, alaşımlar) konularak ya da yapısında zaten hidrojen bulunduran kimyasal hidrürlerin kullanılmasıyla mümkündür. Yapılarında kütlece yüksek yüzdelerde hidrojen bulunduran kimyasal hidrürlerin hidrojen depolama malzemesi olarak kullanımı daha avantajlıdır. Son zamanlarda amonyak-boran bileşiği (NH3BH3, AB) kütlece %19.6 hidrojen içermesi ve ortam koşullarındaki dayanıklılığı sebebiyle hidrojen depolama maddesi olarak oldukça ilgi çekmektedirler. AB'nin hidrolizi ve metanolizi sonucu hidrojen üretimi gerçekleşmektedir. AB'nin metanolizi sonucu hidrojen eldesi için uygun bir katalizöre gereksinim vardır.Bu bağlamda, bu çalışmada poli(vinilpirolidon) ile kararlılaştırılmış paladyum(0) ve rutenyum(0) nanokümelerinin AB'nin metanolizinden hidrojen üretimi için katalizör olarak kullanılması amaçlanmıştır. Paladyum(0) ve rutenyum(0) nanokümeleri, paladyum(II) asetilasetonatın ve rutenyum(III) klorürün AB'nin metanolizi tepkimesinde eş zamanlı indirgenmesi ve PVP ile kararlılaştırılması yolu ile elde edildi. Hazırlanan nanokümelerinin uçucu kısımları vakum ile uzaklaştırıldı. Kalan katı paladyum(0) nanokümelerinin tanımlanması TEM, XPS, SAED, FT-IR, XRD ve UV-görünür elektronik absorpsiyon yöntemleri kullanılarak, rutenyum(0) nanokümelerinin tanımlanması ise TEM, XPS, XRD, FT-IR ve UV-görünür elektronik absorpsiyon yöntemleri ile yapıldı. Paladyum(0) ve rutenyum(0) nanokümeleri ile katalizlenen AB'nin metanolizinin kinetiği değişik katalizör derişimi, substrat derişimi ve sıcaklıklarda incelendi. Tepkimenin aktivasyon parametreleri kinetik verilere bağlı olarak değerlendirildi.

Özet (Çeviri)

More attention has been paid to find new type renewable energy sources because of increasing concern about the environmental problems arising from the combustion of fossil fuels as energy sources. The development of new storage materials will facilitate the use of hydrogen as a major energy carrier. Several possibilities exist for ``solid-state?? storage: the hydrogen can be trapped in metal organic frameworks, carbon nanotubes and certain alloys; or one can use materials in which hydrogen is already present in the composition (e.g., chemical hydrides). The latter option seems to be the most promising since it permits a higher mass ratio of hydrogen. Recently, ammonia-borane complex (NH3BH3, AB) has been considered as solid hydrogen storage material since it possess one of the highest hydrogen contents (19.6 wt. %) and high stability under the moderate conditions. Hydrolysis and methanolysis are the two reactions liberating hydrogen from AB. However, a catalyst is needed for hydrogen generation from methanolysis of AB. In this context, we aim to develop PVP-stabilized palladium(0) and ruthenium(0) nanoclusters as catalyst for the methanolysis of AB.The PVP-stabilized palladium(0) and ruthenium(0) nanoclusters were prepared from the in-situ reduction of palladium(II) acetylacetonate and ruthenium(III) chloride respectively in the methanolysis of AB. The prepared palladium(0) nanoclusters were isolated as solid materials by removing the volatile in vacuum and characterized by using TEM, SAED, XPS, FT-IR, XRD and UV-visible electronic absorption spectroscopy techniques while and ruthenium(0) nanoclusters were characterized by TEM, XPS, XRD, FT-IR and UV-visible electronic absorption spectroscopy techniques. The kinetics of methanolysis of AB catalyzed by palladium(0) and ruthenium(0) nanoclusters were studied depending on the catalyst concentration, substrate concentration and temperature. The activation parameters of the catalytic methanolysis reaction obtained from the evaluation of kinetic data.

Benzer Tezler

  1. Synthesis and characterization of water soluble polymer stabilized transition metal(0) nanoclusters as catalyst in hydrogen generation from the hydrolysis of sodium borohydride and ammonia borane

    Suda çözünür polimerle kararlılaştırılmış geçiş metal(0) nanokümeleri: Hazırlanması, tanımlanması ve sodyum borhidrür ve amonyak boranın hidrolizinden hidrojen eldesinde katalitik etkinlikleri

    ÖNDER METİN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2010

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Bölümü

    PROF. DR. SAİM ÖZKAR

  2. Aktivitesi kontrol edilebilir yeni rutenyum komplekslerinin sentezi, karakterizasyonu ve katalitik uygulamaları

    Synthesis, characterization and catalytic applications of activity controllable novel ruthenium complexes

    BENGİ ÖZGÜN ÖZTÜRK

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2016

    KimyaHacettepe Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. SOLMAZ KARABULUT

  3. Elektrospinning tekniği ve UV ışımasının eşzamanlı olarak uygulanması ile nanofiber membranların uygulanması hazırlanması ve kıymetli metallerin adsorpsiyonunda

    Preparation of nanofiber membranes by the implementation of electrospinning technique and UV radiation simultaneously and application on adsorption of precious metals

    BİHTER ZEYTUNCU

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2014

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SÜLEYMAN AKMAN

    PROF. DR. ONURALP YÜCEL

  4. Yeni kuşak süperakışkanlaştırıcıların harç ve beton özelliklerine etkisi

    The affect of new generation superplasticizers on the properties of mortar and concrete

    ÜNAL ANIL DOĞAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2000

    İnşaat Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    PROF.DR. HULUSİ ÖZKUL

  5. Yeni nesil fonksiyonel kopolimer-raft ajan/organo-silikat nanoyapılarının sentezi ve karakterizasyonu

    The synthesis and characterization of novel functional copolymer-raft agent/organo-silicate nanostructures

    ABDULLAH ERNUR SÖYLEMEZ

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2017

    Kimya MühendisliğiHacettepe Üniversitesi

    Nanoteknoloji ve Nanotıp Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AYŞE GÜNAY KİBARER