Seçici karbon monoksit oksidasonu kinetiğinin gümüş, kobaltoksit, manganoksit katkılı seryum oksit / zirkonyum oksit içeren katalizörler üzerinden incelenmesi
The investigation of selective carbon monoxide oxidation kinetics over the silver, cobalt oxide, manganese oxide doped cerium oxide / zirconium oxide included catalysts
- Tez No: 318258
- Danışmanlar: YRD. DOÇ. DR. FİLİZ DEREKAYA
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Kimya Mühendisliği, Metalurji Mühendisliği, Chemistry, Chemical Engineering, Metallurgical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2011
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gazi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: İleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 154
Özet
Bu çalışmada gümüş, kobaltoksit, manganoksit içerikli seryum oksit ve zirkonyum oksit içeren katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve seçici karbon monoksit oksidasyonu kinetiği için katalitik aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Katalizörler birlikte çöktürme yöntemi kullanılarak sentezlenmiş ve 450oC' de kalsine edilmişlerdir. Katalizörlerin yapılarında bulunan fazlar X-Işınımı kırınım deseni analizleri ile; yüzey alanları, ortalama gözenek çapları, gözenek hacimleri ve adsorpsiyon/desorpsiyon izotermleri azot fizisorpsiyon çalışmaları ile; yüzey topografyası ise taramalı elektron mikroskopisi (SEM) analizleri ile belirlenmiştir.X-ışını kırınım deseni analizlerinden katalizörlerin yapılarında genel olarak: CeZrOx, MnCeZrOx, metalik Ag ve Co3O4 fazlarının olduğu belirlenmiştir. Yüzey alan sonuçları 50/25/25 MnO2/CeO2/ZrO2 katalizörünün en yüksek yüzey alan değerine ve Ag/CeO2/ZrO2 katalizörünün de en düşük yüzey alan değerine sahip olduğunu göstermiştir. Farklı metaloksit molar oranlarda hazırlanmış Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörleri arasında en yüksek yüzey alanı 20/40/40 metaloksit oranında hazırlanmış katalizör vermiştir. Tüm katalizörlerin mezo gözenekli olduğu belirlenmiştir.Katalizörlerin seçici CO oksidasyonu için katalitik aktiviteleri belirlenmiştir. H2' ce zengin gaz karışımından CO' in seçici oksidasyonu için katalitik aktivite çalışmalarında besleme kompozisyonu H2: % 85, CO % 1 iken O2: % 1.25, % 1.5, % 1.75 değerlerinde; H2: % 85, O2 % 2 iken CO: %0.75, %1.00, %1.15, % 1.30 değerlerinde ve kalan He olacak şekilde 3 farklı katalizör miktarında (15 mg, 25 mg, 35 mg) çalışılmıştır. En iyi aktivite 50/25/25 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizöründe elde edilirken bu katalizör 200°C' de % 90' nın üzerinde CO dönüşümü ve 175°C' de maksimum %55 CO oksidasyonu için seçicilik sonucu vermiştir. Farklı oranlarda hazırlanmış olan Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörleri arasında en iyi seçici CO oksidasyonu aktivitesini 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörü vermiştir. 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörü 200°C' de % 80' nin üzerinde CO dönüşümü verirken 125°C' de maksimum % 84 CO oksidasyonu için seçicilik sonucu vermiştir. 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 katalizörü üzerinde gerçekleştirilen CO oksidasyonun reaksiyonu hızı O2 için (+1,04)' üncü mertebenden ve CO için (-1,4)'ncü mertebeden bağlılık göstermiş, reaksiyon hız sabiti k = 1.64 x 10-4 olarak belirlenmiştir.
Özet (Çeviri)
In this study the synthesis, characterization and catalytic activity to the selective CO oxidation reaction were made over the Ag/CeO2/ZrO2 Co3O4/CeO2/ZrO2, MnO2/CeO2/ZrO2 nanocatalysts. All catalysts were prepared by the co-precipitation method and calcined at 450oC. The characteristic properties of the catalysts were determined by using the X-ray diffraction pattern, N2-physisorption measurements and scanning electron microscopy (SEM).According to the X-Ray diffraction patterns the CeZrOx, MnCeZrOx, metallic Ag and Co3O4 phases was obtained from the catalysts. The highest surface area was obtained from the MnO2/CeO2/ZrO2 catalyst and the lowest surface area was obtained from the Ag/CeO2/ZrO2 catalyst. Between the Co3O4/CeO2/ZrO2 catalysts which were prepared at different molar ratios, the catalysts has 20/40/40 molar ratio gave the highest surface area. All catalysts gave the average pore diameter in the mesopore diameter scale. The catalytic activities of the catalysts were determined for the selective CO oxidation reaction in H2 rich gas stream in which the compositions are 85% H2, 1% CO and %O2: 1.25, 1.5, 1.75 and; 85% H2, 2%O2 % 2 and CO: 0.75%, 1.00%, 1.15%, 1.30% balance with He on three different catalyst masses (15 mg, 25 mg, 35 mg). The best activity for the selective CO oxidation reaction was obtained from the 50/25/25Co3O4/CeO2/ZrO2 catalyst. The 50/25/25 Co3O4/CeO2/ZrO2 catalyst gave 90% CO conversion at 200oC and 55% selectivity to CO oxidation at 175oC. The best activity was obtained from the 50/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 catalyst between the Co3O4/CeO2/ZrO2 catalysts which were prepared at different molar ratio. The 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 catalyst gave 80% CO conversion at 200oC and 84% selectivity to CO oxidation at 125oC. The rate of selective CO oxidation reaction on 80/10/10 Co3O4/CeO2/ZrO2 catalyst is depend on O2 (+1.04) and CO (-1.4), the reaction coefficient is found as k = 1.64 x 10-4 .
Benzer Tezler
- Structure sensitivity of selective CO oxidation over precious metal catalysts
Seçici CO oksidasyonunun değerli metal katalizörler üzerindeki yapısal duyarlılığı
BORA ATALIK
Yüksek Lisans
İngilizce
2005
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF.DR. DENİZ ÜNER
- Effect of carbon dioxide and water vapor on selective carbon monoxide oxidation over Pt-based catalysts
Pt-bazlı katalizörler üzerinde seçici karbon monoksit oksidasyonuna karbon dioksit ve su buharının etkisi
GÖKHAN UYSAL
Yüksek Lisans
İngilizce
2005
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiDOÇ.DR. RAMAZAN YILDIRIM
PROF.DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN
- Low temperature oxidation of carbon monoxide over a pt-CeO2-Co3O4/Al2O3 catalyst in H2-rich streams
Pt-Ceo2-Co3O4/Al2O3 katalizörü üzerinde hidrojence zengin ortamda düşük sıcaklıkta karbon monoksit oksidasyonu
TUĞBA İNCE
Yüksek Lisans
İngilizce
2004
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. RAMAZAN YILDIRIM
- Preferential CO oxidation over activated carbon supported noble metal reducible oxide catalysts
Aktif karbon destekli asil metal indirgenebilir oksit katalizörleri üzerinde seçimli karbon monoksit oksidasyonu
EYÜP ŞİMŞEK
Yüksek Lisans
İngilizce
2005
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiDOÇ.DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
PROF.DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN
- Selective low temperature carbon monoxide oxidation in H2-rich gas streams
Hidrojence zengin gaz karışımlarında düşük sıcaklıkta seçici karbon monoksit oksitlenmesi
ABDULLAH KEREM UĞUZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2001
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN