Hydrogen generation from conventional fuels over mesoporous mixed oxide catalysts under time interrupted reaction conditions
Zaman kesikli reaksiyon koşullarında mezoporoz oksit katalizörleri kullanılarak hidrokarbonlardan hidrojen üretimi
- Tez No: 318946
- Danışmanlar: DOÇ. DR. AYŞEN YILMAZ, PROF. DR. DENİZ ÜNER
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Hidrojen üretimi, Metan, Hydrogen production, Methane
- Yıl: 2011
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu çalışmada Co ve Pb içeren mezo gözenekli katalizörlerin metan kısmi oksidasyon reaksiyonundaki aktiviteleri incelenmiştir. Sol-gel, emdirmeli yükleme ve post grafting yöntemleri kullanılarak farklı yüzdelerde Co ve/veya Pb içeren mezo gözenekli SBA-15 katalizörleri sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakterizasyonu XRD, BET, FTIR, TEM, Raman karakterizasyon metotları kullanılarak yapılmıştır. Bu çalışma kapsamında ayrıca gaz faz metan oksidasyonunun modellemesi ve değişik gözenek boyutuna sahip mezo gözenekli malzemelerin sentezlenmesi çalışması da gerçekleştirilmiştir.Sol-gel metodu ile hazırlanan örneklerin XRD analizi cobaltın Co3O4 formunda, kurşunun ise PbO formunda olduğunu göstermiştir. Kobalt yüklü örneklerin BET analizi örneklerin yüzey alanının 479,5-640,1 m2/g aralığında olduğunu göstermiştir. Ancak Pb yüklü örneklerde yüzey alanı yükleme miktarının artışı ile birlikte 4.63 m2/g değerine kadar düşmüştür. XRD ve BET sonuçlarına göre hem kobalt hem de kurşun içeren örneklerin düzenli yapısının tamamen kaybolduğu gözlenmiştir.Islaklık başlangıcı ile emdirme ve post grafting yöntemi ile hazırlanan örneklerin karakterizasyonu ise BET, TEM, Raman ve XPS analiz yöntemleri kullanılarak yapılmıştır. Hem BET hem de TEM sonuçlarına göre tüm örnekler düzenli mezogözenek yapısına sahiptir. TEM sonuçları ayrıca göstermiştir ki, ıslaklık başlangıcı ile emdirme yöntemi ile hazırlanan Co(5%) Pb(5%)-SBA-15 örneğinde büyük kobalt ve kurşun oksit kristalleri oluşmuştur. Raman analiz sonuçları cobaltın Co3O4 formunda olduğunu göstermiştir. XPS sonuçlarına göre tüm cobalt içeren örnekler Co3O4 ihtiva etmektedir.Metan kısmı oksidasyounu reaksiyonu sabit yatak reaktöründe 50-850°C sıcaklık aralığında atmosferik basınç altında yapılmıştır. Reaksiyon testi sonuçlarına göre, 0.5%Rh-Co-SBA-15 katalizör örneği en yüksek katalitik aktivite (82%) ve en yüksek H2 seçiciliğini göstermiştir. Değerli metal içermeyen örnekler daha düşük katalitik aktivite göstermiştir. Ancak kobalt içeren örneklere kurşun eklenmesi ile katalitik aktivite artmış ve H2 üretim sıcaklığı daha düşük sıcaklıklara kaymıştır.
Özet (Çeviri)
In this study, catalytic activity of the Co and/or Pb-SBA-15 mesoporous catalysts in methane partial oxidation reaction was investigated. By using sol-gel, incipient wetness impregnation and post grafting method, SBA-15 samples are incorporated with Co and/or Pb at different weight loadings to provide a controlled geometry in nanometer scale. The characterization of the synthesized samples was done by XRD, N2 adsorption isotherms, FTIR, TEM images, Raman and XPS analysis. In the present study also, gas phase methane partial oxidation modeling and the synthesizing of mesoporous SBA-15 silica with different pore sizes were investigated.For the samples prepared by sol-gel method, XRD analysis showed that cobalt exists in the form of Co3O4 and Pb exists in the form of PbO. BET surface areas of the Co loaded catalysts are in the range of 479.5-640.1 m2/g. However, in Pb loaded samples, higher metal loading decrease the surface area up to 4.63 m2/g. Considering the both Co and Pb containing bi-metallic samples, XRD and BET results revealed that the ordered hexagonal mesostructure was fully destroyed.The samples prepared by incipient wetness impregnation and post grafting method were characterized by using BET, TEM, Raman and XPS analysis. According to the BET results all the samples show ordered mesostructure in agreement with TEM results for all Co and/or Pb-SBA-15 mesoporous samples. TEM results also revealed that, the Co(5%)Pb(5%)-SBA-15 catalyst prepared by incipient wetness impregnation method possesses big cobalt and lead oxide crystallines on the mesoporous structure. Raman analysis results indicated that cobalt exist in Co3O4 form. According to XPS results all samples containing cobalt include Co3O4.The partial oxidation of methane was carried out in a fixed bed flow-type reactor in a temperature range of 50?850°C under atmospheric pressure. According to the reaction test results, the 0.5%Rh-Co-SBA15 catalyst shows the highest methane conversion (82%) and H2 selectivity. The non-precious metal shows lower reactivities, addition of Pb to the Co-SBA-15 catalyst increases the catalytic activity and decrease the H2 production temperature.
Benzer Tezler
- Biyokütleden elde edilen karbon malzemelerin perovskit güneş pili uygulamaları ve yaşam döngüsü değerlendirmesi
Biomass‑derived carbon materials for perovskite solar cells: synthesis, application, and life cycle assessment
GÖKÇEN GÖKÇELİ KAHVECİ
Doktora
Türkçe
2026
Mühendislik Bilimleriİstanbul Teknik ÜniversitesiEnerji Bilimi ve Teknolojileri Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NİLGÜN YAVUZ
- Hydrogen fuel cell integration in aviation: Conceptual design of a CS-23 category aircraft
Havacılıkta hidrojen yakıt hücresi entegrasyonu: CS-23 kategorisindeki bir uçağın kavramsal tasarımı
CANER İLHAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2025
Enerjiİstanbul Teknik ÜniversitesiEnerji Bilimi ve Teknolojileri Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET SUHA YAZICI
- Investigating the effects of hydrogen enrichment in a partially premixed methane-air flame
Kısmi karışımlı metan-hava alevinde hidrojen zenginleştirmesinin etkilerinin incelenmesi
MEHMET KAĞAN ADIGÜZEL
Yüksek Lisans
İngilizce
2025
Havacılık ve Uzay Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiUçak ve Uzay Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYŞE GÜL GÜNGÖR
- Yakıt pillerinde kullanılan metal bipolar plaka kaplama elektriksel temas direncinin sayısal analizi
Numerical analysis of electrical contact resistance of coating used on metal bipolar plates in fuel cells
ÖZGÜN ÖNEN
Yüksek Lisans
Türkçe
2025
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiEnerji Bilimi ve Teknolojileri Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET SUHA YAZICI
PROF. DR. DİLEK KUMLUTAŞ
- Biogas recovery during anaerobic treatment of lignocellulose-rich pollutants with high sulphate content: an investigation via innovative applications
Yüksek sülfat içerikli lignoselüloz bakımından zengin kirleticilerin havasız arıtımı sırasında biyogaz geri kazanımı: yenilikçi uygulamalarla bir araştırma
EDA YARSUR
Yüksek Lisans
İngilizce
2021
Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ÇİĞDEM GÖMEÇ