Geri Dön

Carbon dioxide reduction in reverse flow reactors

Ters akışlı reaktörlerde karbondioksit indirgenmesi

PDF İndir

  1. Tez No: 355370
  2. Yazar: NEVZAT CAN AKSU
  3. Danışmanlar: PROF. DR. DENİZ ÜNER, UZMAN İBRAHİM BÜLENT ATAMER
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: SPD, Oksidasyon, İndirgeme, Al2O3, CeO2, ters akışlı reaktör
  7. Yıl: 2013
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 76

Özet

CO ve H2 karışımından oluşan sentez gazı endüstriyel değeri olan önemli bir gaz karışımdır. Bunun sebebi sentetik doğal gaz, amonyak ve metanol gibi ürünlerin bu gaz karışımından sentezlenebilmesidir. Bu çalışmanın temel amacı CO2 gazının indirgenmesi ile CO gazını elde edebilmektir. Metal oksitler, sıcak, basınç ve ortamdaki gaz kompozisyonundaki değişikliklere göre indirgenebildikleri ve yükseltgenebildikleri için bu amaç için kullanabilmektedirler. Literatürde bulunan benzer çalışmalara dayanılarak bu döngüsel reaksiyon serisinde kullanılmak üzere seçilmiştir. CeO2, zehirli olmaması ve erime noktasının yüksek olması nedeniyle tercih edilmiştir. Oksijen desorpsiyon sıcaklığının aşağı çekilebilmesi amacıyla Pt ve yüzey alanını artırmak amacıyla da Al2O3 kullanılmıştır. Ters akışlı reaktörler isminden anlaşılabileceği gibi gaz akış yönlerinin periyodik bir şekilde değişmesi prensibiyle çalışırlar. Bu tip reaktörler endüstride çeşitli amaçlarla kullanılırlar. Oksidasyon-redüksiyon reaksiyonları bu tip reaktörler için oldukça uygundur çünkü bir ekzotermik biri endotermik olan reaksiyon çiftlerinde, reaktörün içerisindeki materyal ısı emici görevi görebilir. Al2O3, Al2O3-CeO2, Pt/CeO2 ve Pt/Al2O3-CeO2'nın redoks özelliklerinin belirlenebilmesi için SPD analizleri yapılmıştır. Örneklerin hazırlanması için iki ayrı metod kullanılmıştır. Bu metodlar ıslaklık başlangıcı emdirme metodu ve polyol metodudur. Sentez metodların ve malzemedeki Pt miktarının etkileri incelenmiştir. H¬2O ve CO2 adsorpsiyon ve desorpsiyon miktarlarının katalizördeki Pt miktarına baplı olarak arttığı gösterilmiştir. % 1 Pt içeren katalizörün H2O adsorplama miktarının % 0.5 Pt içerenden 1.58 kat fazla, CO2 adsorplama miktarının ise yaklaşık 4.5 kat fazla olduğu belirlenmiştir. H2O ve CO2 moleküllerinin Pt/Al2O3-CeO2 kazalizöründen desorplanma mertebesi H2O için birinci mertebe olarak CO2 için ise ikinci mertebe olarak hesaplanmıştır. Oksijen desorplamasıyla CeO2'in Ce2O3'e dönüşebildiği redoks reaksiyonun denge dönüşüm oranının termodinamik analizi ile desteklenmiştir. Analiz sonuçları, oksijen desorpsiyonun 1400oC'ye kadar gerçekleşmeyeceğini göstermiştir. Bu durum ayrıca SPD deneyleri ile de desteklenmiştir. CeO2'in yüzeyine 1%Pt yüklendiği zaman oksijen desorpsiyon'un 900oC civarlarında bır maksımum verdiği gözlemlenmiştir. Bu deneyler Pt'in oksijen desorpsiyon sıcaklığını düşürebildiğini göstermiştir. Bu tezin amaçlarının biri de otomatik ters akışlı sıcaklık programlı desorpsiyon sistemi yapmak ve SPD deneylerini bu sistem üzerinde gerçekleştirebilmektir. Otomatik ters akışlı sıcaklık programlı desorpsiyon sistemi tasarlandı ve metal oksitlerin döngüsel indirgenme ve yükseltgenme reaksiyonlarını gerçekleştirelebilmek için yapıldı. Bu sistem bu çalışmada test edildi ve sistemin başarılı bir şekilde çalıştığı gösterilmiştir. Bu testler sırasında, Al2O3'ün kullanılmasıyla elde edilen yüksek yüzey alanının oksijen desorpsiyonlanma üzerine etkisi ayrıca incelendi. Bütün bunlara ek olarak, iki farklı sentez metoduyla hazırlanan katalizörler ile oksijen desorplanma deneyleri yapıldı. Polyol metoduyla sentezlenen katalizörün oksijen desorplanma miktarının ıslaklık başlangıcı emdirme metodu ile sentezlenen katalizöre göre 10 kat daha fazla oksijen salabildiği deneysel olarak gösterilmiştir. Bu yolla, Pt dağılımının kataizör yüzeyinden oksijen salınımına etkisi ayrıca gösterilmiştir.

Özet (Çeviri)

Syngas, a mixture of CO and H2, is a very important industrial gas mixture, because it can be used for synthesizing products such as synthetic natural gas, ammonia and methanol. The main purpose of this work was to obtain CO by CO2 reduction. Reducible metal oxides are used as catalysts due to the fact that they can be reduced and re-oxidized upon changes in temperature, pressure and gas atmosphere. CeO2 was chosen for this cyclic reaction pathway based on the reports on similar studies in literature. It is preferred due to its not toxic nature and it high melting point. Pt was used to lower the oxygen desorption temperature and Al2O3 was also used to get higher surface area. Reversed flow reactors (RFR) work by changing the gas flow direction periodically as its name indicates. This type of reactor is used in various applications in industry. Oxidation-Reduction reactions are also very suitable for this reactor because materialin the reactor can be used as a heat sink for one exothermic and one endothermic reaction. In order to study the red-ox properties of the selected material, TPD analyses of Al2O3, Al2O3-CeO2, Pt/CeO2 and Pt/Al2O3-CeO2 were performed. Two different methods were used to prepare the samples. These are the incipient wetness method and the polyol method. Effects of sample preparation methods and Pt amount in sample were investigated. H2O and CO2 adsorption/desorption amounts for the samples that have different loadings of Pt were investigated. It was shown that H2O and CO2 adsorption/desorption amount increases with increasing Pt concentration in the catalyst. The H2O adsorption amount of the catalyst that has 1% Pt is 1.58 times the amount of catalysis that has 0.5% Pt. CO2 adsorption amount of catalysis that has 1% Pt is about 4.5 times the amount of catalysis that has 0.5% Pt. Desorption orders of H2O and CO2 from Pt/Al2O3-CeO2 were found to be first order and second order respectively. Thermodynamic analysis of equilibrium conversion of the red-ox reaction supports that CeO2 is turned to Ce2O3 after oxygen desorption. The results of thermodynamic calculations show that there is no oxygen desorption up to 1400 0C. This situation is also demonstrated by TPD experiments. When 1% Pt was added to the surface of CeO2, oxygen desorption peak was observed at about 900 0C. These experiments indicate that Pt can lower oxygen desorption temperature. One of the purposes of this thesis was to construct an automated flow reversal temperature programmed desorption system and making and analyzing TPD experiments. An automatic flow reversal system was designed and constructed to make cyclic reduction and oxidation reactions with metal oxides. The system was also tested in this work and it is seen that the system can work properly. During these tests, the effect of high surface area that was obtained by using Al2O3 on oxygen desorption is demonstrated. In addition to all of these, oxygen desorption experiments were made by the catalysts that were prepared by two different methods. Experiments show that the catalyst which was prepared by polyol method has 10 times more oxygen desorption amount than the catalyst which was made by incipient wetness method. By this way, effect of Pt dispersion on the oxygen evolution from the catalyst surface was demonstrated.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    595464

    Structure-based drug design studies for the discovery of novel carbonic anhydrase IX-selective inhibitors

    Karbonik anhidraz IX'a seçici yeni inhibitörlerin yapı bazlı bilgisayar destekli tasarımı

    VUSLAT ÖYKÜ SAYIN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2019

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MİNE YURTSEVER

    PROF. DR. SERDAR DURDAĞI

  2. Tez No

    397810

    Geri kazanımlı kapalı çevrim tedarik zinciri için dağıtım planlama

    Distributon planning of a closed-loop supply chain with product recovery

    İREM OTAY

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2015

    İşletmeİstanbul Teknik Üniversitesi

    İşletme Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. FERHAN ÇEBİ

  3. Tez No

    850825

    High-rate activated sludge process for energy efficient wastewater treatment

    Enerji verimli atıksu arıtımı için yüksek yüklemeli aktif çamur prosesi

    HAZAL GÜLHAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2023

    Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. İZZET ÖZTÜRK

  4. Tez No

    829328

    Eşzamanlı karbondioksit kullanımı ve hidrojen dönüşümü için nikel-demir bazlı katalizör üzerinde karbondioksitten metan eldesi

    CO2 to methane over nickel-iron based catalyst for simultaneous CO2 utilization and hydrogen conversion

    BUKET KAPLAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2023

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. ALPER SARIOĞLAN

    PROF. DR. ŞAHİKA SENA BAYAZİT

  5. Tez No

    526619

    Effect of active site mutations in nad+ dependent chaetomium thermophilum format dehydrogenase on conversion of carbon dioxide to formate

    Nad+ bağımlı chaetomium thermophilum format dehidrogenazın aktif bölgesindeki mutasyonların karbondioksiti formata dönüştürmesindeki etkisi

    BERİN YELMAZER

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2018

    BiyokimyaGebze Teknik Üniversitesi

    Moleküler Biyoloji ve Genetik Ana Bilim Dalı

    DOÇ. BARIŞ BİNAY

Geri Dön