Ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene: Preparation, characterization and catalytic use in hydrogen generation from hydrolysis of ammonia borane
Grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıkları: Hazırlanması, karakterizasyonu ve amonyak boran hidrolizinden hidrojen üretiminde katalitik olarak kullanılması
- Tez No: 383220
- Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Yakın gelecekte, depolama tekniklerinin gelişimi ile hidrojenin enerji taşıyıcı olarak kullanılması büyük ölçüde kolaylaşacaktır. Hidrojen ekonomisinde, istenilen sıcaklıkta hidrojen eldesi için, kimyasal hidrürler hidrojen depolama malzemesi olarak test edilmektedir. Bu kimyasallar arasında, normal koşullarda kararlı yapıda olması, sulu çözeltisinde güvenli ve kontrollü bir şekilde hidrojen gazı elde edilmesi sebebiyle yüksek bir hidrojen konsantrasyonuna (%19.6) sahip olan amonyak boranı ideal bir hidrojen depolama malzemesi haline getirmektedir. Fakat amonyak borandan hidrojen eldesi uygun bir katalizör kullanımı gerektirmektedir. Bu çalışmada, grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıklarının hazırlanması, karakterizasyonu ve amonyak boran hidrolizinden hidrojen üretiminde katalitik olarak kullanılması açıklanılmıştır. Grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıklarının elde edilebilmesi amacıyla ilk basamakta grafitten uyarlanmış Hummers yöntemi ile grafen oksit elde edildi. Daha sonra Ru3+ iyonları grafen oksitin içine yedirilmiş ve bu amonyak boran yardımıyla grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıklarına indirgendi. Rutenyum(0) nanoparçacıklarının karakterisyonu Toz XRD, SEM, TEM, EDX ve ICP-OES spektroskopik yöntemleri ile elde edildi. Amonyak boranın rutenyum(0) nanoparçacıkları ile katalitik hidrolizi sulu çözelti içerisinde gerçekleştirildi ve tepkime kinetiği, katalizör derişimine, substrat derişimine, sıcaklığa bağlı olarak incelendi. Kinetik çalışmalar sonucunda rutenyum(0) nanoparçacıkları ile katalizlenen amonyak boranın hidrolizi tepkimesinin katalizör derişimine göre birinci dereceden ve substrat derişimine göre sıfırıncı dereceden olduğu bulundu. Kinetik verilerin değerlendirilmesi ile rutenyum(0) nanoparçacıkları ile katalizlenen amonyak boranın hidrolizi tepkimesinin aktivasyon parametreleri de belirlendi.
Özet (Çeviri)
The development of new storage materials will facilitate the use of hydrogen as a major energy carrier in near future. In hydrogen economy, chemical hydrides have been tested as hydrogen storage materials for supplying hydrogen at ambient temperature. Among these chemical materials, ammonia borane having a high content of hydrogen (19.6 wt.%) seems to be an ideal hydrogen storage material since it is stable under ordinary conditions and releases hydrogen gas in a safe and controllable way in aqueous solutions. However, hydrolysis of ammonia borane requires a suitable catalyst. In this thesis, the preparation, characterization and investigation of the catalytic activity of the ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene were reported. In order to obtain ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene, first graphene oxide was prepared from graphite by using modified Hummers' method. Then Ru3+ ions were impregnated onto graphene oxide. Finally, ammonia borane was used to reduce ruthenium(III) ions to ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene. The ruthenium(0) nanoparticles were characterized by ICP-OES, XRD, SEM, SEM/EDX and TEM. Ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene were used to catalyze the hydrolysis of ammonia borane releasing 3 equivalent of hydrogen per mole of ammonia borane. They are highly active catalyst providing 200,000 turnovers in hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane at 25.0 ± 0.1 °C with an initial turnover frequency value of 150 min-1. The kinetics of the catalytic hydrolysis of ammonia borane was studied depending on the catalyst concentration, substrate concentration, and temperature. The kinetic study shows that the ruthenium(0) nanoparticles-catalyzed hydrolysis of ammonia borane is first order with respect to catalyst concentration and zero order with respect to substrate concentration. The activation parameters of this reaction were determined from the evaluation of the kinetic data.
Benzer Tezler
- Ege Denizi radyoaktivitesinin izlenmesi
Radioactivity levels in the aegean sea
FİLİZ KÜÇÜKSEZGİN
Doktora
Türkçe
1988
Su ÜrünleriDokuz Eylül ÜniversitesiDeniz Bilimleri Ana Bilim Dalı
DOÇ.DR. AYSEN MÜEZZİNOĞLU
- Bazı fenotiyazin türevi ilaçların elektroanalitik incelenmesi
Electroanalytical investigation of some phenothiazine derivative drugs
SAADET DERMİŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
1987
Eczacılık ve FarmakolojiAnkara ÜniversitesiAnalitik Kimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. İNCİ BİRYOL
- Bazı aminoasitlerin demir ve rutenyum pentasiyano komplekslerinin pKa ve oluşma hız sabitlerinin belirlenmesi
Determination of formation rate constants and acid dissociation constants of pentacyano complexes of İron and ruthenium with some aminoacids
ŞEBNEM KÜÇÜK
- Bazı makro halkalı eterlerin sentezleri ve iyonofor özelliklerinin incelenmesi
A Novel synthesis of nitro benzo crowns from dinitro halogene benzenes
ERDOĞAN KARAPINAR
- Bazı spiro grubu bağlı makro halkalı eterlerin sentezleri
Synthesis of some spiro-linked crown ethers
HÜLYA TUNCER