Geri Dön

Preperation and characterization of carbon supported platinum nanoparticles for methanol oxidation reactions

Karbon destekli platin katalizörlerin hazırlanması, karakterizasyonu ve methanol yükseltgenme reaksiyonundaki performansı

PDF İndir

  1. Tez No: 416411
  2. Yazar: AYSU ÇOKANGIN
  3. Danışmanlar: PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ ARSLAN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2015
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 80

Özet

Bu tezde, başlangıç maddesi olarak PtCl4, indirgeyici olarak sodyum borohidrit (Kat I), hidrazin (Kat II) ve formaldehit (Kat III)) ve sürfaktan heptanamin, N,metilheptanamin, N,N-dimetilheptanamin kullanılarak metanol yükseltgenme tepkimesi için karbon destekli platin nanoparçacıklar içeren katalizörler sentezlenmiştir. Hazırlanan katalizörlerin fiziksel ve elektrokimyasal özellikleri, eşleşmiş plazma (ICP), dönüşümlü voltametre (CV), X-ışınları kırınımı (XRD), X-ışınları fotoelektron spektroskopisi (XPS), transmisyon (geçirmeli) elektron mikroskopu (TEM) ve Brunauer, Emmnett and Teller (BET) yüzey analizi teknikleri kullanılarak tayin edilmiştir. XRD ve TEM sonuçlarına göre, bütün katalizörlerin yüzey merkezli küp kristal yapısına sahip olduğu gözlemlenmiştir. Ayrıca bu sonuçlar bütün katalizörlerin küçük ve değişik şekil, büyüklük, oran ve yoğunlukta olduğunu göstermektedir. Kat I küçük (~ 5 nm) küp şeklinde ve şekilsiz büyük (~ 20 - ~ 150 nm) parçacıklardan, Kat II küçük (~ 5 nm) ve önemli miktarda yoğun, yuvarlak büyük (~ 20 - ~ 300 nm) parçacıklardan, Kat III ise küçük (~ 5 nm) ve daha az sayıda , yuvarlak, az yoğun büyük (~ 20 - ~ 200 nm) parçacıklardan oluştuğunu göstermektedir. XPS verileri, platinin iki farkli yükseltgenme basamağınan oluştuğunu, Pt(0) (~64.5-~69.6 %) ve Pt(IV) (~35.5-~30.4 %), platin yüzeyinin OH, H2O, C-O, C=O, C-OH ile kaplandığını göstermektedir. BET yüzey analizi sonuçlarına göre, katalizörlerin yüzey alanları Ia, IIa, IIIa, Ib, IIb, IIIb, Ic, IIc ve IIIc için sırasıyla 27.58, 27.88, 36.25, 5.44, 6.27, 6.22, 26.80, 32.50 ve 52.88 m2/g Pt dir. En geniş yüzeye sahip katalizörün IIIc olduğu görülmektedir. Elde edilen veriler doğrultusunda, katalizörün yüzey alanının indirgeyici etkisiyle değişirken, sürfaktandan bağımsız olduğu anlaşılmıştır. Elektrokimyasal çalışmalar, hazırlana katalizörlerin metanol yükseltgenme tepkimesine karşı performanslarının Kat II < Kat I < Kat III şeklinde olduğunu göstermiştir. En aktif katalizör Kat IIIc olarak bulunmuştur, bu değer E-TEK 2.23 kat daha fazladır. Katalizörlerin performanslarının sürfaktan ve indirgeyicilerin çeşidine, elektrokimyasal yüzey alanına, platin kullanılma yüzdesine, pürüzlülük faktörüne ve If / Ir oranına bağlı olduğu bulunmuştur..

Özet (Çeviri)

In this thesis, carbon supported platinum nanoparticle catalysts were synthesized by using PtCl4 as precursor, sodium borohydride (Cat I), hydrazinum hydroxide (Cat II) and formaldehyde (Cat III) as reducing agent and 1-heptanamine (a), N-methylheptanamine (b) and N,N-dimethylheptanamine (c) as surfactants for methanol oxidation reaction. Their physical and electrochemical properties were determined by inductively coupled plasma spectroscopy (ICP), cyclic voltammetry (CV), and characterization methods of X-ray diffraction (XRD), X-photoelectron Spectroscopy (XPS), transmission electron microscopy (TEM) and Brunauer, Emmnett and Teller (BET) surface area analysis. XRD and TEM results indicated that all catalysts exhibit face centered cubic structure and contain small and agglomerated platinum particles in different shape, size, ratio and density. Cat I composed of small (~ 5 nm) and significant number of quite dense spherical agglomerated (~ 20 - ~ 150 nm) particles, Cat II comprises small (~ 5 nm) cubic and formless agglomerated (~ 20 - ~ 300 nm) particles and Cat III contains large number of small (~ 5 nm) and a few number of spherical, less dense and agglomerated (~ 20 - ~ 200 nm) particles. XPS data displayed that platinum exist in two different oxidation states, Pt(0) (~64.5-~69.6 %) and Pt(IV) (~35.5-~30.4 %) and platinum surface includes adsorbed OH, H2O, C-O, C=O, C-OH, partially crystalline carbon and/or hydrocarbon. BET analysis showed that the surface area of the Cat Ia, IIa, IIIa, Ib, IIb, IIIb, Ic, IIc and IIIc are 27.58, 27.88, 36.25, 5.44, 6.27, 6.22, 26.80, 32.50 and 52.88 m2/ g Pt respectively. The highest surface area recorded to catalyst IIIc. These results illustrated that surface area of the catalyst depends on the reducing agent that was used. However no trace was found to indicate the surfactant effect on the surface area of catalysts. Electrochemical studies revealed that the order of performance of catalysts towards methanol oxidation reaction is Catt II < Cat I < Cat III and Cat IIIc has the highest performance, which is 2.23 times larger than E-TEK catalyst. It was found that the performance of catalysts depends on the kind of surfactant and reducing agent, electrochemical surface area, percent platinum utility, roughness factor, and If / Ir ratio.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    305034

    Preparation and characterization of carbon supported platinum nanocatalysts with different surfactants for C1 to C3 alcohol oxidations

    C1?den C3?e kadar olan alkol yükseltgenme reaksiyonları için karbon destekli platin nanokatalizörlerin hazırlanması ve karakterizasyonu

    SALİH ERTAN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2011

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Bölümü

    PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ ARSLAN

  2. Tez No

    178122

    Karbon destekli platin ve platin-ikinci metal nano partiküllerin etilen glikol indirgenmesi ile hazırlanması ve tanımlanması

    Preparation and characterization of carbon supported platinum and platinum-second metal nanoparticles from ethylene glycol reduction

    NAZİFE ÇALIŞKAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2007

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. İSMAİL BOZ

  3. Tez No

    352104

    PEM yakıt pilleri için iletken polimer karbon destekli platin katalizörlerin mikrodalga yöntemi ile hazırlanması

    Preparation of conducting polymer/carbon supported platinum catalysts by microwave irradiation technique for PEM fuel cell

    ELİF DAŞ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2014

    EnerjiAtatürk Üniversitesi

    Nanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı

    YRD. DOÇ. DR. AYŞE BAYRAKÇEKEN

  4. Tez No

    269041

    Development of different carbon supports for proton exchange membrane fuel cell electrocatalysts

    Proton değişim membranlı yakıt pil elektrokatalizörü için değişik karbon destek malzemlerinin geliştirilmesi

    BURCU GÜVENATAM

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2010

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Bölümü

    DR. AYŞE BAYRAKÇEKEN

    PROF. DR. İNCİ EROĞLU

  5. Tez No

    398887

    Düşük sıcaklık yakıt pilleri için Pd-Cu/C katalizörünün geliştirilmesi

    Development of Pd-Cu/C catalyst for low temperature fuel cells

    GAMZE BEHMENYAR

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2015

    EnerjiKocaeli Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN

Geri Dön