Role of oxygen vacancy in the adsorption and dissociation of carbon dioxide molecule on the surface of monoclinic zirconia (-111): A density functional theory study
Karbondioksit molekülünün monoklinik zirkonya (-111) yüzeyinde adsorpsiyonu ve ayrılmasında oksijen boşluğunun rolü: Bir yoğunluk fonksiyonel teori çalışması
- Tez No: 652351
- Danışmanlar: PROF. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2020
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 124
Özet
Bir Katalitik Kuru Metan Reformlama (CDRM) katalizörünün stabil performansı, öncelikle kok oluşumuna direnme yeteneği ile belirlenir; geniş anlamda, hidrojen üretimi (metan ayrışma) sahalarında oluşan kok, CO2 ayrışması yoluyla oluşan hareketli yüzey oksijeni ile temizlenmelidir. Deneysel sonuçlar, bir katalizör desteği olarak kullanıldığında zirkonyumun kusurlu bölgelerinde CO2 ayrışmasının meydana geldiğini göstermektedir. Bu çalışmada, yaygın olarak kullanılan bir CDRM desteği olan m-ZrO2 üzerinde CO2 molekülünün aktivasyonu ve ayrışmasında oksijen boşluğunun rolünün anlaşılması amaçlanmıştır. Bu amaç doğrultusunda, yapı-reaktivite ilişkilerini kurmak için YFT hesaplamaları yapılmıştır. İlk olarak m-ZrO2 (-111) yüzeyinde oksijen boşluk oluşumu incelenmiş, ortaya çıkan yapıların ve enerjilerin analizleri yapılmıştır. Oksijen boşluklarının varlığının yüzeyi iki şekilde etkilediği bulunmuştur: ya boşluğa komşu zirkonyum atomları indirgenir ya da elektronlar boşlukta hapsolur. Çalışmanın ikinci bölümünde stokiyometrik ve indirgenmiş m-ZrO2 (-111) yüzeylerine CO2 adsorpsiyonu gerçekleştirilmiştir. Sonuçlar, CO2 ayrışmasının indirgenmiş m-ZrO2 yüzeyinde termodinamik olarak mümkün olduğunu, oksijen boşluklarının adsorpsiyon enerjisini önemli ölçüde düşürdüğünü ve adsorbat-metal oksit etkileşimini artırdığını ortaya koymuştur. Böylelikle, oksijen boşluklarının CO2'nin ayrışmalı adsorpsiyonu üzerinde büyük bir etkiye sahip olduğu ve zirkonyumun katalizör desteği olarak büyük bir potansiyele sahip olduğu gösterilmiştir.
Özet (Çeviri)
The stable performance of a Catalytic Dry Reforming of Methane (CDRM) catalyst is primarily determined by its ability to resist coke formation; in a broad sense, the coke formed on hydrogen production (i.e. methane dissociation) sites should be cleaned by mobile surface oxygen formed through CO2 dissociation. The experimental results suggest CO2 dissociation occurs on defect sites of zirconia when it is used as a catalyst support. In this study, it is aimed to understand the role of oxygen vacancy in activation and dissociation of CO2 molecule on m-ZrO2, which is a widely used CDRM support. For this purpose, DFT calculations were made to establish structure-reactivity relationships. Firstly, oxygen vacancy formation on m-ZrO2 (-111) surface was investigated, resulting structures and energetics were analyzed. It is found that presence of oxygen vacancies affects the surface in two ways: either zirconium atoms neighboring vacancy are reduced, or electrons are trapped at the vacancy and form localized states. In the second part of the study, CO2 adsorption onto stoichiometric and reduced m-ZrO2 (-111) surfaces were performed. The results revealed that the CO2 dissociation is thermodynamically favorable on reduced m-ZrO2 surface, and oxygen vacancies significantly lower adsorption energies and increase adsorbate-metal oxide interaction. Hence, it is shown that oxygen vacancies have a great influence on the dissociative adsorption of CO2 and zirconia has a clear potential as a catalyst support.
Benzer Tezler
- Elucidating the role of adsorbed states of hydrogen, water and carbon dioxide over TiO2 and Pd/TiO2
TiO2 ve Pd/TiO2 üzerinde hidrojen, su ve karbondioksit adsorplanma hallerinin rolünün aydınlatılması
BEGÜM YILMAZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2020
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. DENİZ ÜNER
- Stokiyometrik olmayan uranyum dioksitteki Alfa hasarı ve helyumun davranışı
Alpha damage and helium behaviour in non-stoichiometric uranium dioxide
ZEYNEP TALİP
Doktora
Türkçe
2013
EnerjiEge ÜniversitesiNükleer Bilimler Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MERAL ERAL
DR. THIERRY WISS
- Interaction of hydrogen with titanium dioxide and palladium-titanium dioxide surface at low and high temperature
Hidrojenin düşük ve yüksek sıcaklıkta titanyum dioksit ve paladyum-titanyum dioksit yüzeyleriyle etkileşimi
MELİS YARAR
Yüksek Lisans
İngilizce
2022
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. DENİZ ÜNER
- Acil serviste karbonmonoksit zehirlenmesinde hiperbarik oksijen tedavisi endikasyonlarını belirlemede oksijen saturasyon GAP'in rolü
The role of oxygen saturation GAP in determining indications for hyperbaric oxygen therapy for patients with carbon monoxide poisoning
VAHDET IŞIKOĞLU
Tıpta Uzmanlık
Türkçe
2018
İlk ve Acil YardımSağlık Bilimleri ÜniversitesiAcil Tıp Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. RAMAZAN KÖYLÜ
- Yenidoğanlarda oksijen saturasyonu ve perfüzyon indeksi ölçümünün kardiyak hastalıkları taramada yeri
The role of oxygen saturation and perfusion index measurement in newborns for screening cardiac diseases
EZGİ NUR ARÜV
Tıpta Uzmanlık
Türkçe
2024
Çocuk Sağlığı ve HastalıklarıSağlık Bilimleri ÜniversitesiÇocuk Sağlığı ve Hastalıkları Ana Bilim Dalı
PROF. DR. TALİHA ÖNER