Highly-dispersed iridium catalysts with sub-nanometer diameters for carbon monoxide oxidation
Karbon monoksit oksidasyonu için yüksek yüzey dağılımlıve nanometreden küçük çaplı iridyum katalizörler
- Tez No: 687124
- Danışmanlar: PROF. DR. EMRAH ÖZENSOY
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2021
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
CO oksidasyon reaksiyonu için 1 nm'den küçük çaplı katalitik merkezlere sahip, özgün katalitik yapılar tasarlanmış ve sentezlenmiştir. Bu yapıların karakterizasyon çalışmaları yürütülmüştür. Yüksek yüzey dağılımlı değerli iridyum metali aktif siteleri, çeşitli katalitik destek malzemeleri üzerine dağıtılmıştır. Destek malzemesi olarak magnezyum oksit (MgO), seryum oksit (CeO2), lantan-zirkonyum oksit (La2O3–ZrO2) ve titanyum-zirkonyum oksit (TiO2–ZrO2) kullanılmıştır. Yüksek yüzey dağılımlı Ir aktif sitelerinin olumlu katalitik etkisi, akış modunda katalitik performans testleriyle kanıtlanmıştır. CO oksidasyonunda, bu sitelerin düşük metal yüklemeleri daha yüksek metal yüklenmiş büyük Ir kümeleriyle karşılaştırılabilir katalitik aktivite göstermiştir. Ayrıca, katalizöre uygulanan ön işlemlerin (H2 ile indirgenme, O2 ile oksidasyon, hava ortamında kalsinasyon) katalizör yapısına ve performansına etkisi karakterizasyon yöntemleriyle araştırılmıştır. Karakterizasyon çalışmalarında, XRD, Raman, BET, XPS, TEM, EDX, ve in-situ FTIR spektroskopi tekniklerinden yararlanılmıştır. Tüm katalitik sistemlerde, yüksek yüzey dağılımlı Ir sitelerinin 1 nm'den küçük parçacık boyutundaki Ir kümelerinde oluşturulabildiği görülmüştür. Bunlara ek olarak, katalizör ön işlemlerinin katalizör yapısında gözle görülür değişiklikler meydana getirdiği ortaya konmuştur. Ortalama destek parçacık boyutu, desteğin indirgenme derecesi, Ir oksidasyon derecesi, spesifik yüzey alanı, gözenek hacmi ve boyutunda değişiklikler gözlemlenmiştir. Son olarak, kütlece % 0,2 ve % 0,5 Ir katalizörlerinin, kütlece %1 Ir katalizörüyle karşılaştırılabilir performanslar sergilediği katalitik performans çalışmalarında belirtilmiştir. Bu da küçük çaplı, yüksek yüzey dağılımlı aktif sitelerin bulunduğu katalitik sistemlerin, son derece düşük metal yüklemelerinde de avantajlı olduğunu ortaya koymaktadır.
Özet (Çeviri)
Novel catalytic architectures composed of catalytic centers with sub-nanometer diameters for CO oxidation reaction were designed, synthesized, and characterized. Accordingly, well-dispersed iridium precious metal active sites were supported on various catalytic support materials. Namely, magnesium oxide (MgO), ceria (CeO2), lanthana-zirconia (La2O3–ZrO2) and titania-zirconia (TiO2–ZrO2) systems were chosen as different support systems. The favorable catalytic effect of highly-dispersed Ir active sites with sub-nanometer diameters were demonstrated in flow-mode catalytic performance tests, where the lower loadings of highly dispersed Ir sites showed comparable catalytic activity in CO oxidation to that of bigger Ir clusters with higher metal loading. Furthermore, influence of the catalyst pre-treatment conditions (e.g., reduction in H2, oxidation in O2, and calcination in air) on the catalyst structure and performance were also studied via XRD, Raman, BET, XPS, TEM, EDX, and in-situ FTIR spectroscopy techniques. Our results indicate that in all the catalytic systems, high-dispersion Ir sites can be generated on supports where Ir exists as small clusters with < 1 nm particle size. Moreover, catalyst pretreatment conditions revealed noticeable alterations in the catalyst structure in terms of average support particle size, reduction extent of the support, specific surface area, pore volume, pore size, and Ir oxidation state. Finally, catalytic performance results indicated that under reaction conditions yielding close to 100% CO conversion, 0.2 and 0.5 wt.% Ir catalysts led to comparable performance to that of 1 wt.% Ir catalyst demonstrating the advantage of catalytic systems with highly dispersed sub-nanometer diameter active sites with extremely low metal loading.
Benzer Tezler
- Utilization of MOF derived highly dispersed fe-based catalysts in ammonia decomposition reaction
Metal organik kafesten türetilmiş yüksek dağılımlı Fe-bazlı katalizörlerin amonyak bozunumunda kullanımı
ÖZGE AKARÇAY
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Koç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Yükleniyor...
- Ruthenium nanoparticles supported on nanotubes/nanowires: Highly active and long lived nanocatalysts in hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane
Nanotüplerle/nanotellerle desteklenmiş rutenyum nanoparçaciklari: Amonyak boranın hidrolitik dehidrojenlenmesinde yüksek aktiflikli ve uzun ömürlü nanokatalizörler
SERDAR AKBAYRAK
- Poli(3-metiltiyofen) iletken polimerin üzerine dispers edilmiş platin esaslı katalizörler üzerinde metanol oksidasyonu
Methanol oxidation on platinum-based catalysts dispersed on poly(3-methyl)thiophene conducting polymer
SEVGİ KARTAL
- Structure-property study of waterborne polyurethane coatings based on different hydrophilic contents and polyols
Değişik hidrofilik monomer ve poliol esaslı suda yayınık poliüretan boyalarının yapı-özellik çalışması
RÜYAM REYHAN KISAKÜREK
Yüksek Lisans
İngilizce
2001
Orta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Yükleniyor...
- Assessment of the land and sea interaction by using different types of satellite data
Farklı özellikteki uydu verileri ile kara-deniz etkileşiminin belirlenmesi
AYLİN TUZCU KOKAL
