Exothermic catalytic decomposition of energetic ionic liquids on iridium based catalysts
Enerjık iyonik sıvıların iridyum bazlı katalizörler üzerinde ekzotermik bozunması
- Tez No: 715552
- Danışmanlar: PROF. DR. EMRAH ÖZENSOY
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2022
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 210
Özet
Hidrazin (N2H4), yörüngedeki uzay araçları için, en yaygın olarak kullanılan iticidir. Bununla birlikte, uzay görevlerinde hidrazin kullanımı, sağlık, çevre ve güvenlik riskleriyle ilgili zorluklara sahiptir. Amonyum dinitramit (ADN) gibi enerjik iyonik sıvılar (EIS), çevre dostu alternatif yakıtlar olarak, umut vadeden seçenekler sunmaktadır. EIS'lar katalizör varlığında verimli ve güvenli bir şekilde bozunabilmektedir. Bu kapsamda, Ir ve Al2O3 içeren tek-metalli aktif sitelere sahip katalizörler, hem emdirme empregnasyonu, hem de nemlendirme empregnasyonu kullanılarak sentezlenmiş ve bu katalizörlerin yapısal özellikleri araştırılmıştır. Al2O3 destek malzemesinin Ir dağılımı ve katalitik ADN bozunması üzerindeki etkileri incelenmiştir. Ir dağılımını arttırmak için, katalizör sistemlerine La ve Ce gibi iyileştiriciler eklenmiş ve sentezlenen numunelere farklı ön işlem koşulları uygulanmıştır. Bunun dışında LaMnO3 (perovskit) yapılarıyla zenginleştirilmiş, Ir aktif siteleri içeren katalizörler de hazırlanarak, performans özellikleri incelenmiştir. En yüksek aktivite gösteren, 5Ir/TH100 (5Ir/Al2O3), 5Ir/L3 (5Ir/La-Al2O3) ve 5Ir/Sir10 (5Ir/Si-Al2O3) formundaki katalizörler, yerinde X-ışını Absorpsiyon Yakın Kenar Spektroskopisi (XANES), yerinde Genişletilmiş X-ışını Soğurma İnce Yapısı (EXAFS), yerinde Fourier Dönüşümü Kızılötesi Spektroskopisi (yerinde FTIR), Sıcaklık Programlı Desorpsiyon (TPD), X-ışını Kırınımı (XRD), Geçirgen Elektron Mikroskopisi (TEM), Enerji Dağılımlı X-ışını (EDX), Piridin adsorpsiyonu, CO kemisorpsiyonu, X-ışını Fotoelektron Spektroskopisi (XPS) ve X-ışını Floresan (XRF) analiz teknikleri ile araştırılmıştır. Bulgularımız, 5Ir/TH100 ve 5Ir/L3'ün, ADN bozunma reaksiyonunun başlangıç sıcaklığını olumlu şekilde düşürürken, 5Ir/Sir10'un reaksiyon sırasında basınç oluşumunu artırdığını ortaya koymaktadır. 5Ir/TH100 ve 5Ir/L3 için çoğunlukla metalik Ir nanoparçacıklarının oluşumu, reaksiyonun aktivasyon enerjisinin düşürülmesini sağlar. Öte yandan, 5Ir/Sir10 katalizörünün aktivitesi, destek malzemesinin, SiOx-AlOx, yüzeyi ile güçlü bir şekilde etkileşime giren küçük oksidik Irnx+ kümelerinin üretilmesiyle ilişkilidir. Mevcut çalışmada ortaya konan katalitik temel yapı-işlevsellik ilişkileri, farklı elektronik özelliklere sahip aktif bölgelerin aynı anda kullanılmasıyla daha yüksek performansa sahip havacılık itki sevk sistemleri için yeni katalitik sistemlerin tasarlanmasına ışık tutmaktadır.
Özet (Çeviri)
Hydrazine (N2H4) is the most commonly used propellant for in-orbit spacecraft propulsion. However, utilization of hydrazine in space missions has challenges associated with health, environment and safety risks. Energetic ionic liquids (EILs) such as ammonium dinitramide (ADN) present themselves as environmentally friendly alternative fuels to hydrazine. EILs can be decomposed efficiently and safely in the presence of a heterogenous catalyst. In this context, monometallic catalysts containing Ir and Al2O3 were synthesized using both wetness impregnation and incipient to wetness impregnation methods, and the structural properties of these catalysts were investigated. Furthermore, the effects of the Al2O3 support material on Ir dispersion and catalytic performance of anaerobic ADN decomposition were studied. In order to improve the Ir active site dispersion on the Al2O3 support material, promoters such as La and Ce were added to the catalyst systems and different pretreatment conditions were applied to the synthesized catalysts. Furthermore, LaMnO3 (perovskite) promoted alumina catalysts with Ir active sites were also studied. Catalysts with high performance, 5Ir/TH100 (5Ir/Al2O3), 5Ir/L3 (5Ir/La-Al2O3), and 5Ir/Sir10 (5Ir/Si-Al2O3) were investigated with in-situ X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy (XANES), in-situ Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS), in-situ Fourier Transform Infrared Spectroscopy (in-situ FTIR), Temperature Programmed Desorption (TPD), X-ray Diffraction (XRD), Transmission Electron Microscopy (TEM), Energy Dispersive X-ray (EDX), Pyridine adsorption via FTIR, CO Chemisorption, X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) and X-ray Fluorescence (XRF) analysis techniques. Our findings revealed that 5Ir/TH100 and 5Ir/L3 catalysts favorably lowered the onset temperature of the ADN decomposition reaction, whereas 5Ir/Sir10 boosted the pressure generation during the reaction. The formation of mostly metallic Ir nanoparticles on 5Ir/TH100 and 5Ir/L3 enables the lowering of the activation energy of the reaction. On the other hand, enhancement in the pressure generation for 5Ir/Sir10 catalyst is associated with the generation of small oxidic Irnx+ clusters which are strongly interacting with the SiOx-AlOx surface domains of the support material. The fundamental structure-functionality relationships unraveled in the current work may allow design of novel catalytic systems for aerospace monopropellant propulsion systems with higher performance by simultaneous exploitation of Ir active sites with different electronic properties.
Benzer Tezler
- Soy metal katkılı katalizörler varlığında biyokütleden hidrojen üretim çalışmaları
Hydrogen production from biomass in the presence of nobel metal doped catalysts
İLKİN TUĞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. KIRALİ MÜRTEZAOĞLU
- Design and utilization of a novel trickle-bed electrochemical reactor for advanced treatment of synthetic wastewater
Sentetik atık suların ileri arıtımı için yeni bir damlama yataklı elektrokimyasal reaktörün tasarımı ve kullanımı
FKRAT ALI TAQI TAQI
Yüksek Lisans
İngilizce
2024
Kimya MühendisliğiBolu Abant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
ASSISTANT PROFESSOR DR. MUSA BÜYÜKADA
- Investigation of bio-oil composition produced from olive pomace catalytic pyrolysis
Zeytin küspesinin katalitik pirolizinden elde edilen biyo-yağın bileşiminin incelenmesi
ŞEYMA HACIBEKTAŞOĞLU
Yüksek Lisans
İngilizce
2014
EnerjiYalova ÜniversitesiEnerji Sistemleri Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. SİBEL BAŞAKÇILARDAN KABAKCI
- İzobütan dehidrojenasyonunun membran reaktörde incelenmesi
Investigation of isobutane dehydrogenation in membrane reactor
AYŞE DİLAY ERDALİ
Yüksek Lisans
Türkçe
2020
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MELTEM DOĞAN
- Yerinde H2O2 sentezi ile fenton-benzeri reaksiyonlar için heterojen katalizör geliştirilmesi
Development of heterogenous catalysis for fenton-like reactions with in situ H2O2 synthesis
MEMDUHA ERGÜT
Doktora
Türkçe
2022
Kimya MühendisliğiMersin ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYLA ÖZER