Manyetik olarak geri kazanılabilen indirgenmiş grafen oksite tutturulmuş bimetalik M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alaşım nanopartiküllerinin sentezi ve C-H arilasyon tepkimelerinde katalitik etkinliklerinin araştırılması
The synthesis of bimetallic M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alloy nanoparticles supported on magnetically recoverable reduced graphene oxide and investigation of their catalytic performance in C-H arylation reactions
- Tez No: 772479
- Danışmanlar: DOÇ. DR. ÖNDER METİN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2022
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Atatürk Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 201
Özet
Amaç: Son yıllarda sentetik organik kimyada önemli bir araç haline gelen karbon-hidrojen (C-H) bağ aktivasyonu yolu ile arilasyon tepkimelerinin gerçekleştirilmesi için yüksek katalitik etkinliğe sahip, ürün seçiciliği olan ve manyetik olarak geri kazanılabilen yeni nesil heterojen nanokatalizörlerin geliştirilmesidir. Yöntem: Bu tez çalışmasında öncelikle CoFe2O4 ve rGO nanopartikülleri literatür destekli olarak sentezlendi ve sıvı faz kendiliğinden biriktirme yöntemi ile bir araya getirilerek CoFe2O4-rGO manyetik nanokompozitleri oluşturuldu. Daha sonra eş-emdirme ve takip eden eş-indirgeme metodu ile daha önceden hazır hale getirilmiş olan CoFe2O4-rGO manyetik nanokompozitleri üzerinde M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alaşım nanopartikülleri sentezlendi. Sentezlenen rGO, CoFe2O4 nanopartikülleri, CoFe2O4-rGO nanokompozitleri ve CoFe2O4-rGO/MPd nanokatalizörlerinin yapısı ileri analitik teknikler (ICP-MS, TEM, XRD, EDS, XPS, HAADF-STEM) ile karakterize edildikten sonra katalitik performansları imidazo[1,2-a]piridin ve 1,2-dimetil-1H-imidazol'ün çeşitli aril halojenürler ile olan C-H arilasyon tepkimelerinde incelendi. Katalitik C-H arilasyon tepkimeleri sonucunda elde edilen ürünlerin yapı analizleri 1H-NMR ve 13C-NMR spektroskopisi vasıtasıyla gerçekleştirildi. Bulgular: İmidazo[1,2-a]piridin ve 1,2-dimetil-1H-imidazol'ün çeşitli aril halojenürlerle CoFe2O4-rGO/MPd nanokatalizörleri varlığında C-H arilasyon tepkimesi verdiği ve hedeflenen C-H arilasyon ürünlerinin yüksek verimlerle sentezlendiği görüldü. Ayrıca nanokatalizörlerin tekrarlanabilirlik testleri sonucunda yapılarında önemli değişiklik olmadığı ve katalitik etkilerinin devam ettiği tespit edildi. Sonuç: Organik kimyada büyük önem arz eden C-H bağ aktivasyonu yolu ile arilasyon tepkimeleri için yüksek etkinliğe sahip, ürün seçiciliği olan ve manyetik olarak geri kazanılabilen yeni nesil heterojen nanokatalizörler bu çalışma sayesinde sentezlendi.
Özet (Çeviri)
Purpose: The aim of this study is to develop a new generation of heterogeneous nanocatalysts with high efficiency, product selectivity and magnetic recovery for carbon-hydrogen (C-H) arylation reactions, which have become an important tool in synthetic organic chemistry in recent years. Method: In this thesis, firstly, CoFe2O4 and rGO nanoparticles were synthesized with the support of literature and CoFe2O4-rGO magnetic nanocomposites were formed by liquid phase self-deposition method. Then, M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alloy nanoparticles were supported on the previously prepared CoFe2O4-rGO nanocomposites by co-impregnation followed by co-reduction method to obtain magnetically recoverable CoFe2O4-rGO/MPd nanocatalysts. The structure of the synthesized rGO, CoFe2O4 nanoparticles, CoFe2O4-rGO nanocomposites and CoFe2O4-rGO/MPd nanocatalysts were characterized by advanced analytical techniques (TEM, XRD, EDS, XPS, HAADF-STEM) and their catalytic performances were investigated in C-H arylation reactions of imidazo[1,2-a]pyridine and 1,2-dimethyl-1H-imidazole with various aryl halides. The structure analysis of the products obtained as a result of the catalytic C-H arylation reactions was carried out by means of 1H-NMR and 13C-NMR spectroscopy. Findings: It was observed that imidazo[1,2-a]pyridine and 1,2-dimethyl-1H-imidazole gave C-H arylation reactions with various aryl halides in the presence of CoFe2O4-rGO/MPd nanocatalysts and the targeted C-H arylation products were synthesized with high yields. In addition, it was determined that the structures of the nanocatalysts did not undergo any change as a result of reproducibility tests and their catalytic effects continued. Results: A new generation of heterogeneous nanocatalysts with high efficiency, product selectivity and magnetic recovery for carbon-hydrogen (C-H) arylation reactions, which are of great importance in organic chemistry, were synthesized in this study.
Benzer Tezler
- Manyetik kobalt ferrit/grafen oksit ve kobalt ferrit/indirgenmiş grafen oksit nanokompozitlerinin sentezi, yapısal tanımlamaları ve sulu çözeltilerden boyar madde gideriminde kullanılması
The synthesis of magnetic cobalt ferrite/graphene oxide and cobalt ferrite/reduced graphene oxide nanocompozites, their characterization and application in the dye removal from aqueous solution
GÜLŞAH ÇELİKDAĞ
- Manyetik mezogözenekli TiO2 fotokatalizörlerin hazırlanması ve uygulama alanları
Preparation and application areas of magnetic mesoporous TiO2 photocatalysts
SAMET SEVİNÇ
- Atıktan türetilmiş yakıtın üretim prosesinin ve bazı kimyasal özelliklerinin incelenmesi
Investigation of the production process and some chemical properties of waste-delivered fuel
BUSE KAYA
- Preparation of multifunctional materials for photocatalytic applications
Fotokatalitik uygulamalar için çok fonksiyonlu malzemelerin hazırlanması
CEREN UZUN
Doktora
İngilizce
2019
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MÜRVET VOLKAN
DOÇ. DR. MURAT KAYA
- Üç seviyeli NPC ara devreli DC/DC dönüştürücünün kontrolü ve MMA kaynak makinesi uygulaması
Control of three level NPC DC/DC converter and application of MMA welding machine
MERVE SABRİYE SELİK
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Elektrik ve Elektronik Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMekatronik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. MURAT YILMAZ