Manyetik olarak geri kazanılabilen indirgenmiş grafen oksite tutturulmuş bimetalik M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alaşım nanopartiküllerinin sentezi ve C-H arilasyon tepkimelerinde katalitik etkinliklerinin araştırılması
The synthesis of bimetallic M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alloy nanoparticles supported on magnetically recoverable reduced graphene oxide and investigation of their catalytic performance in C-H arylation reactions
- Tez No: 772479
- Danışmanlar: DOÇ. DR. ÖNDER METİN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2022
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Atatürk Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 201
Özet
Amaç: Son yıllarda sentetik organik kimyada önemli bir araç haline gelen karbon-hidrojen (C-H) bağ aktivasyonu yolu ile arilasyon tepkimelerinin gerçekleştirilmesi için yüksek katalitik etkinliğe sahip, ürün seçiciliği olan ve manyetik olarak geri kazanılabilen yeni nesil heterojen nanokatalizörlerin geliştirilmesidir. Yöntem: Bu tez çalışmasında öncelikle CoFe2O4 ve rGO nanopartikülleri literatür destekli olarak sentezlendi ve sıvı faz kendiliğinden biriktirme yöntemi ile bir araya getirilerek CoFe2O4-rGO manyetik nanokompozitleri oluşturuldu. Daha sonra eş-emdirme ve takip eden eş-indirgeme metodu ile daha önceden hazır hale getirilmiş olan CoFe2O4-rGO manyetik nanokompozitleri üzerinde M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alaşım nanopartikülleri sentezlendi. Sentezlenen rGO, CoFe2O4 nanopartikülleri, CoFe2O4-rGO nanokompozitleri ve CoFe2O4-rGO/MPd nanokatalizörlerinin yapısı ileri analitik teknikler (ICP-MS, TEM, XRD, EDS, XPS, HAADF-STEM) ile karakterize edildikten sonra katalitik performansları imidazo[1,2-a]piridin ve 1,2-dimetil-1H-imidazol'ün çeşitli aril halojenürler ile olan C-H arilasyon tepkimelerinde incelendi. Katalitik C-H arilasyon tepkimeleri sonucunda elde edilen ürünlerin yapı analizleri 1H-NMR ve 13C-NMR spektroskopisi vasıtasıyla gerçekleştirildi. Bulgular: İmidazo[1,2-a]piridin ve 1,2-dimetil-1H-imidazol'ün çeşitli aril halojenürlerle CoFe2O4-rGO/MPd nanokatalizörleri varlığında C-H arilasyon tepkimesi verdiği ve hedeflenen C-H arilasyon ürünlerinin yüksek verimlerle sentezlendiği görüldü. Ayrıca nanokatalizörlerin tekrarlanabilirlik testleri sonucunda yapılarında önemli değişiklik olmadığı ve katalitik etkilerinin devam ettiği tespit edildi. Sonuç: Organik kimyada büyük önem arz eden C-H bağ aktivasyonu yolu ile arilasyon tepkimeleri için yüksek etkinliğe sahip, ürün seçiciliği olan ve manyetik olarak geri kazanılabilen yeni nesil heterojen nanokatalizörler bu çalışma sayesinde sentezlendi.
Özet (Çeviri)
Purpose: The aim of this study is to develop a new generation of heterogeneous nanocatalysts with high efficiency, product selectivity and magnetic recovery for carbon-hydrogen (C-H) arylation reactions, which have become an important tool in synthetic organic chemistry in recent years. Method: In this thesis, firstly, CoFe2O4 and rGO nanoparticles were synthesized with the support of literature and CoFe2O4-rGO magnetic nanocomposites were formed by liquid phase self-deposition method. Then, M-Pd (M: Co, Ni, Cu) alloy nanoparticles were supported on the previously prepared CoFe2O4-rGO nanocomposites by co-impregnation followed by co-reduction method to obtain magnetically recoverable CoFe2O4-rGO/MPd nanocatalysts. The structure of the synthesized rGO, CoFe2O4 nanoparticles, CoFe2O4-rGO nanocomposites and CoFe2O4-rGO/MPd nanocatalysts were characterized by advanced analytical techniques (TEM, XRD, EDS, XPS, HAADF-STEM) and their catalytic performances were investigated in C-H arylation reactions of imidazo[1,2-a]pyridine and 1,2-dimethyl-1H-imidazole with various aryl halides. The structure analysis of the products obtained as a result of the catalytic C-H arylation reactions was carried out by means of 1H-NMR and 13C-NMR spectroscopy. Findings: It was observed that imidazo[1,2-a]pyridine and 1,2-dimethyl-1H-imidazole gave C-H arylation reactions with various aryl halides in the presence of CoFe2O4-rGO/MPd nanocatalysts and the targeted C-H arylation products were synthesized with high yields. In addition, it was determined that the structures of the nanocatalysts did not undergo any change as a result of reproducibility tests and their catalytic effects continued. Results: A new generation of heterogeneous nanocatalysts with high efficiency, product selectivity and magnetic recovery for carbon-hydrogen (C-H) arylation reactions, which are of great importance in organic chemistry, were synthesized in this study.
Benzer Tezler
- Manyetik kobalt ferrit/grafen oksit ve kobalt ferrit/indirgenmiş grafen oksit nanokompozitlerinin sentezi, yapısal tanımlamaları ve sulu çözeltilerden boyar madde gideriminde kullanılması
The synthesis of magnetic cobalt ferrite/graphene oxide and cobalt ferrite/reduced graphene oxide nanocompozites, their characterization and application in the dye removal from aqueous solution
GÜLŞAH ÇELİKDAĞ
- Bazı organik boyar maddelerin katalitik bozunması için manyetik polimer fırça/metal nanopartikül hibrit malzemelerin hazırlanması
Preparation of magnetic polymer brush/metal nanoparticle hybrid materials for the catalytic degradation of certain organic dyes
CENAP YAVUZ
Yüksek Lisans
Türkçe
2025
KimyaVan Yüzüncü Yıl ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ NECDET KARAKOYUN
- Manyetik mezogözenekli TiO2 fotokatalizörlerin hazırlanması ve uygulama alanları
Preparation and application areas of magnetic mesoporous TiO2 photocatalysts
SAMET SEVİNÇ
- Atık yemeklik yağdan pirolidonyum bazlı iyonik sıvı katalizörü kullanılarak mikrodalga destekli biyodizel üretimi: Cevap yüzey yöntemi ile optimizasyon
Microwave assisted biodiesel production from waste cooking oil using pyrolidonium based ionic liquid catalyst: Optimization with response surface methodology
HİLMİ BOYACI
- Atıktan türetilmiş yakıtın üretim prosesinin ve bazı kimyasal özelliklerinin incelenmesi
Investigation of the production process and some chemical properties of waste-delivered fuel
BUSE KAYA