Ab initio modelling and investigation of the effects of magnesium oxide surface modifications on single atom catalysis systems
Magnezyum oksit yüzey modifikasyonlarinin tek atomlu katalizör sistemlerine etkilerinin ilk prensipler ile modellenmesi ve incelenmesi
- Tez No: 785785
- Danışmanlar: DOÇ. DR. HANDE TOFFOLİ, PROF. DR. CAHİT CANBAY
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Physics and Physics Engineering
- Anahtar Kelimeler: Katalizörler, Magnezyum oksit, Rodyum, Yüzey modifikasyonu, İnce filmler, İridyum, Catalysts, Magnesium oxide, Rhodium, Surface modification, Thin films, Iridium
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Mikro ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı (disiplinlerarası)
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Yeni gelişmekte olan Tek Atomlu Katalizör (TAK) teknolojisi hem heterojen hem de homojen katalizörlerin pozitif özellikleri arasında köprü kurma potansiyelindedir. Daha verimli TAK sistemlerinin oluşturulması için, TAK'ların performansını ciddi şekilde etkileyen metal destek etkileşiminin (MDE) moleküler düzeyde anlaşılması gerekmektedir. Bu çalışmada, yüzey modifikasyonlarının TAK sistemlerinin katalitik performansları üzerine etkileri Yük Yoğunluğu Fonksiyoneli Teorisi kullanılarak ilk prensiplerle incelenmiştir. Öncelikle, MgO(100) ve MgO(110) yüzeyleri Li, Ca, C, Al, Cr, Ni, ve N katkı atomları ile katkılanmış ve katkı atomunun bulunduğu lokal bölgenin Ir TAK'larına etkileri incelenmiştir. Çalışmanın devamında, MgO(100) tek katmanı Ag(100) ve TiN(100) alttaşlarının üzerine tek-katmanlı film olarak modellenmiş ve bu destek sistemlerinin Ir ve Rh TAK performansları üzerine etkileri gözlemlenmiştir. Adsorpsiyon performanslarını ölçmek için CO prob molekülü seçilmiştir. Adsorpsiyon enerjisi, elektronik durum yoğunluğu, yük yoğunluğu ve bağ derecesi analiz araçları CO molekülü adsorpsiyonu karakterizasyonunda kullanılmıştır. Sonuçlara göre Ir/Rh TAK'larının adsorpsiyon enerjileri/geometrileri, yük yoğunlukları ve bağ derecesi değerleri hem katkı atomlarından hem de katkı atomları veya tek-katmanlı film alttaşları tarafından modifiye edilen yüzey atomlarından etkilenmektedirler. Modifiye yüzeyler TAK'ların performanslarını ve CO molekülü adsorpsiyon enerjisi/geometrisi ve bağ uzunluklarını farklı derecelerde etkilemişlerdir. Fermi enerji seviyesi yakınlarında Ir/Rh, hetero atomlar ve yüzey oksijen atomları tarafından oluşturulan hibrit enerji düzeyleri gözlemlenmiş, bu hibrit elektronik durumlar CO molekülünün dolu ve boş orbitallerinde değişikliklere sebep olmuştur. Bu çalışma TAK sistemlerinin katalitik performanslarının ayarlanması açısından, çeşitli TAK sistemlerinin farklı ve ortak yönlerinin incelenmesiyle, kapsamlı bir araştırma ortaya koymaktadır.
Özet (Çeviri)
An emerging technology, namely Single Atom Catalysts (SACs) have the potential to bridge the positive characteristics of both heterogenous and homogenous catalysts. In order to create more efficient SACs, it is necessary to understand the metal support interaction (MSI) at the molecular level, which seriously affects the performance of SACs. In this study, the effects of surface modifications on the catalytic performance of SACs were examined via Density Functional Theory (DFT) to gain a deeper understanding of the underlying mechanisms from first principles. Firstly, MgO(100) and MgO(110) surfaces were doped with the Li, Ca, C, Al, Cr, Ni, and N impurity atoms, and the effects of the doped local environment on the Ir SACs were investigated. In the second part of the study, MgO(100) monolayer was modeled as a single-layer film on the Ag(100) and TiN(100) substrates, and the effects of the support systems on the performance of Ir and Rh SACs were analyzed. As a measure of the performance adsorption characteristics of the probe molecule CO was chosen. Adsorption energy, electronic density of states, charge density, and bond order analysis tools were used to characterize CO adsorption. Our results show that adsorption energy/geometry, charge density and bond order values of the Ir/Rh SACs can be affected by both impurity atoms and by the surface atoms which are modified by the impurity atoms or ultrathin film supports. Modified surfaces affected the SACs performances at different levels, these differences were reflected in the adsorption energy/geometry and bond length values of the CO molecule. Hybrid electronic states formed by the Ir/Rh, heteroatoms, and surface oxygen atoms near the Fermi energy level were observed to both alter the occupied and unoccupied electronic states of the CO molecule. The study provides a comprehensive investigation in terms of catalytic performance tuning of SACs by examining the differences and common aspects of various SACs systems.
Benzer Tezler
- Meniere hastalığında endolenfatik kese cerrahisi
Endolymphatic sac surgery in meniere's disease
NEBİL GÖKSU
Tıpta Uzmanlık
Türkçe
1987
Kulak Burun ve BoğazGazi ÜniversitesiKulak Burun Boğaz Ana Bilim Dalı
PROF.DR. NECMETTİN AKYILDIZ
- Kuyruk modelleri ve analizi üzerine bir uygulama
Başlık çevirisi yok
DİDEM ÖZPULAT
Yüksek Lisans
Türkçe
1985
İstatistikEge ÜniversitesiBilgisayar Bilimleri ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FİKRET İKİZ
- Samsun ve çevresinde tarla sarmaşığı (conuolvulus arvensis L.)'na karşı biyolojik savaşa esas olacak fauna tespiti
Investigations on the insect fauna of the field binweed (Conuolvulus arvensis L.) related to its biological control in Samsun Province
YASEMİN UFUK GERMAN
- Değişik derim zamanı ve önsoğutmanın Bursa siyahı incir çeşidinin meyve kalitesi ve pazarlama süresi üzerine etkileri
Effects of haruest time and precooling on fruit quality and shelf-life of the fig variety“Bursa siyahı”
FÜSUN GÜRSEL ÇELİKEL