Development of metal and/or metal-oxide modified polymer and carbon based composite electrodes for electrochemical reduction of carbon dioxide and determination of antimony in real samples
Karbondioksidin elektrokimyasal indirgenmesi ve gerçek örneklerde antimon tayini için metal ve/veya metal oksit modifiye polimer ve karbon bazlı kompozit elektrotların geliştirilmesi
- Tez No: 797336
- Danışmanlar: PROF. DR. ZEKERYA DURSUN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Kimya Mühendisliği, Chemistry, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Ege Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Analitik Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 236
Özet
Bu tez çalışmasının iki temel hedefinden ilki, karbondioksitin elektrokimyasal ve fotoelektrokimyasal yöntemler ile indirgenmesi için modifiye elekktrot geliştirmek, geliştirilen elektrotların yapısal ve kimyasal karakterizasyonlarını yapmak, elekrokimyasal ve fotokimyasal uygulamalarını gerçekleştirmektir. İlk olarak CO2'nin elektrokimyasal indirgenmesi incelenmiştir. Bu amaçla, metal nanoparçacıklar (Cu ve Au) ile modifiye edilmiş polimer film; poli(p-aminofenol) kaplı camımsı karbon elektrotlar (GCE), farklı destek elektrolit (KHCO3, NaClO4 ve metanol) ortamlarında CO2'in elektrokimyasal indirgenmesinin incelenmesinde kullanılmıştır. CO2'in elektrokimyasal indirgenmesine en yüksek katalitik etkinin, 0.8 mol L-1 NaClO4 + 2 mol L-1 metanol ortamında, Cu/Au modifiye poly(4-aminofenol) film kaplı GCE ile elde edilmiş. İkinci olarak CO2'in fotokimyasal indirgenmesi incelenmiştir. Bu amaçla, ilk olarak farklı karbon başlatıcılar (resorsin, katekol ve 4-aminofenol) kullanılarak mezogözenekli karbon malzemeler (MCM) sentezlenmiştir. Sentezlenen MCM, fotokimyasal tepkimelerde katalitik etkinin arttırılması adına metal oksit fotokatalizör olan TiO2 ile sol-gel yöntemi ile karıştırılarak MCM-TiO2 kompoziti oluşturulmuştur. Kompozit malzemenin uygun miktardaki süspansiyonu ile hazırlanan MCM-TiO2 kaplı GCE ile CO2'in fotoelektrokimyasal indirgenmesi farklı destek elekrolit ortamlarında (NaClO4, CH3OH, KHCO3) incelenmiş ve en iyi fotelektrokatalitik etkinin elde edilmesi için bir seri optimizasyon çalışmaları yapılmıştır. En iyi fotoelektrokatalitik etkinin 10 µL MCM-TiO2 süspansiyonu ile hazırlanmış GCE elektrotda, 0.5 M KHCO3 elektrolit çözeltisinde elde edilmiştir. Projenin ikinci amacı ise SbIII tayini için seçimli ve duyar modifiye elektrot geliştirilmesidir. Sb(III)'ün 0.1 mol L-1 HCl ortamındaki elektrokimyasal davranışının incelenmesi ve PET şişe örneklerindeki antimonun duyar ve seçimli tayininde kullanılması amacıyla, bakır(II)ftalosiyanin (CuPc) biriktirilmiş ve biriktirilmemiş, aşırı yükseltgenme yapılmamış Poly(krezol kırmızısı) film ve aşırı yükseltgenmiş Poly(Krezol kırmızısıox) film GC elektrotlar hazırlanmıştır. Hazırlanan elektrotlardan Sb(III)' e en duyar yüzey CuPc/poly(krezol kırmızısıox)/GCE olup, Sb(III) derişimi ile pik akım yüksekliği 8.0x10-11 – 1.0x10-9 mol L-1 derişim aralığında doğrusal bulunmuş ve belirtme sınırı 1.18x10-11 mol L-1 olarak saptanmıştır (3S/m). Geliştirilen CuPc/Poly(krezol kırmızısıox)/GC elektrot ile yapılan örnek analizindeki geri kazanımı %98.0–103.0 aralığında elde edilmiştir. Optimizasyon çalışmaları sonrasında, optimum koşullarda hazırlanan metal nanoparçacık polimer modifiye elektrotlar ve karbon bazlı malzeme-metal oksit fotokatalizör modifiye elektrotların yüzey karakterizasyonları taramalı elektron mikroskobu, enerji dağılım x-ray spektroskopisi, x-ışını potoelektron spektroskopisi ve elektrokimyasal empedans tekniği ile yapılmıştır.
Özet (Çeviri)
The first of the two main aims of this thesis is to develop a modified electrode for reducing carbon dioxide by electrochemical and photochemical methods, make structural and chemical characterizations of the developed electrodes, and perform electrochemical and photochemical applications. Firstly, the electrochemical reduction of CO2 was investigated. For this purpose, electrochemical analysis of CO2 in different supporting electrolyte (such as; KHCO3, NaClO4, and Methanol) mediums, with polymer film (poly(aniline) and poly(4-aminophenol)) modified with nanoparticles (Cu and Au) glassy carbon electrodes (GCE) coated were used to investigate the reduction. It was determined that the best catalytic effect on the electrochemical reduction of CO2 was obtained with Cu/Au modified poly(4-aminophenol) film GCE in 0.8 mol L-1 NaClO4 + 2 mol L-1 methanol medium. Secondly, the photochemical reduction of CO2 was investigated. For this purpose, mesoporous carbon materials (MCM) were synthesized using different carbon initiators (resorcinol, catechol, and 4-aminophenol). To increase the catalytic effect in photochemical reactions, the synthesized MCM material was combined with TiO2, which is a metal oxide photocatalyst, by the sol-gel method, and MCM-TiO2 composite material was formed. Photochemical reduction of CO2 was investigated in different support electrolyte mediums (such as; NaClO4, CH3OH, and KHCO3) with MCM-TiO2 composite GCE that was prepared with the appropriate amount of suspension of the composite material. Then a series of optimization studies were carried out to obtain the best catalytic effect. The best photocatalytic result was obtained with 10 µL MCM-TiO2/GCE modified electrode in 0.5 M KHCO3 electrolyte solution. The second aim of the thesis is to develop a selective and sensitive modified electrode for the determination of antimony. The CuPc deposited and non-deposited overoxidized Poly(cresolredox) and non-overoxidized Poly(Cresolred) film GC electrodes were prepared to investigate the electrochemical behavior of antimony in 0.1 mol L-1 HCl medium to the detection and selective determination of antimony in actual PET bottle samples. Among the prepared electrodes, the most sensitive results were achieved by to CuPc/poly(cresolredox)/GCE, and the peak current was linear in the range of 8x10-11 - 1x10-9 nmol L-1 and the limit of detection was 1.18x10-11 mol L-1 (3S/m). In the antimony determination studies performed on the prepared electrodes, the peak current obtained with CuPc/Poly(Cresolredox)/GCE was linear in the range of 8x10-11 - 1x10-9 nmol L-1, and the limit of detection was 1.18x10-11 mol L-1 (3S/m). The recovery studies of the sample analysis performed with the developed CuPc/Polycresolredox)/GC electrode was 98.0–103.0%. After the optimization studies, surface characterizations of all polymer film and composite electrodes prepared under optimum conditions were investigated by scanning electron microscopy, energy dispersion x-ray spectroscopy, x-ray photoelectron spectroscopy, and electrochemical impedance technique.
Benzer Tezler
- Development of nanostructured composite electrodes and their analytical applications
Nanoyapili kompozit elektrotların geliştirilmesi ve analitik uygulamaları
MERVE AKTÜRK
- Preparation of multifunctional materials for photocatalytic applications
Fotokatalitik uygulamalar için çok fonksiyonlu malzemelerin hazırlanması
CEREN UZUN
Doktora
İngilizce
2019
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MÜRVET VOLKAN
DOÇ. DR. MURAT KAYA
- Development of metal and metal oxide nanoparticles and investigation of their potential applications
Metal ve metal oksit nanoparçacıkların geliştirilmesi ve potansiyel uygulama alanlarının incelenmesi
ÖZGE ÇAVUŞLAR
Doktora
İngilizce
2019
KimyaKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HAVVA YAĞCI ACAR
- MEMS sensor platform for vital monitoring under mri and intraocular pressure measurement
Yaşamsal işaretlerin ve göz içi basıncın ölçülmesine yönelik MEMS basınç ölçer platformunun geliştirilmesi
PARVIZ ZOLFAGHARI
Doktora
İngilizce
2023
Elektrik ve Elektronik Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiElektronik ve Haberleşme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ONUR FERHANOĞLU
