Development of binary metal catalysts for production of hydrogen by dehydrogenation of formic acid
Formik asit dehidrojenasyonu ile hidrojen üretimi için ikili metal katalizörlerin geliştirilmesi
- Tez No: 799123
- Danışmanlar: PROF. DR. SÜLEYMAN ALİ TUNCEL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Hacettepe Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimyasal Bilimler ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 96
Özet
Bu tezin ana amacı, so-jel ve çok aşamalı mikro-süspansiyon polimerizasyon yöntemlerini kullanarak CeO2, Mn5O8, TiO2 ve PICA-SiO2 metal oksit destek malzemelerinin sentezlenmesi ve formik asit dehidrojenasyon reaksiyonunda katalitik aktivitelerinin incelenmesıdır. Karakterizasyon çalışmalarında sentezlenen mikrokürelerin morfoloji, partikül boyutu, yüzey alanı ve kristallik gibi özellikleri incelenmiştir. CeO2 ve Mn5O8'in sentezi amacıyla, monodispers-gözenekli poli(metakrilik asit-ko-etilen dimetakrilat) mikroküreleri şablon olarak kullanılmıştır. Bu mikroküreler, tohum lateksi olarak poli(glisidil metakrilat) partikülleri kullanılarak sentezlenmiştir. Dispersiyon polimerizasyon tekniği ile 2,5 μm boyutlu monodispers poli(GMA) tohum lateksi elde edilmiştir. Daha sonra poli(MAA-ko-EDMA) mikrokürelerinin (4-5 μm) sentezlenmesi için bir şablon olarak kullanılmıştır. Sol-jel kalıplama yöntemiyle tek dağılımlı gözenekli CeO2 ve Mn5O8 mikrokürelerini sentezlemek amacıyla poli(MAA-ko-EDMA) mikroküreleri kullanılmıştır. Tek dağılımlı, gözenekli TiO2 mikrokürelerin sentezi, hidroliz ve kondenzasyon reaksiyonlarının bir kombinasyonu olarak gerçekleştirilmiştir. Son olarak, PICA-SiO2 sentezi için Polimer Kolloid Agregasyon (PICA) yöntemi kullanılmıştır. Daha sonra sentezlenen tüm mikroküreler, yapıdaki organik yapıyı ve inorganik safsızlıkları uzaklaştırmak amacıyla belirli koşullar altında kalsinasyon işlemine tabi tutulmuştur. Bu işlem sonucunda yüksek saflıkta ve kristalin formda metal oksit partiküller elde edilmiştir. Kalsinasyondan sonra metal oksit destekleri, 3-aminopropiltrietoksisilan (APTES) ligandı ile işlenerek yüzeyleri modifiye edilmiştir. APTES, monodispers-gözenekli metal oksit mikrokürelerin dağılabilirliğini, kararlılığını ve biyouyumluluğunu geliştirmek ve ayrıca türevlendirmek amacıyla kullanılmıştır. Metal oksit mikrokürelerin yüzeyine silan birleştirme maddesinin (APTES) eklenmesinden sonra, soy metal PdAu nanopartiküllerini mikroküre yüzeyleri üzerinde hareketsiz hale getirmek için yerinde çökeltme işlemi kullanılmıştır. Böylelikle bir destek malzemesi üzerinde paladyum ve altın nanoparçacıklarının düzgün dağılımına sahip katalizörler elde edilmiştir. Sentezlenen katalizörler karşılaştırmalı olarak hidrojen üretmek amacıyla formik asit dehidrojenasyonunda kullanılmıştır. Sonuç olarak, PdAu@PICA-SiO2 mikroküreler 6 dakika gibi kısa bir reaksiyon süresi sonunda, %100 formik asit dönüşümü ile en iyi sonucu vermiştir.
Özet (Çeviri)
The main goal of this thesis is to develop highly efficient heterogeneous catalysts to be used in the dehydrogenation reaction of formic acid. Therefore, four distinct metal oxide supports, including CeO2, Mn5O8, TiO2, and (Polymerization-Induced Colloid Aggregation) PICA-SiO2 were synthesized by utilizing several techniques, including so-gel and multi-stage micro-suspension polymerization methods. The main objective of the synthesis was to improve the properties of these supports and examine their applicability for use in the formic acid dehydrogenation reaction for hydrogen production. In the characterization studies, the properties of the as-synthesized microspheres, such as morphology, particle size, surface area, and crystallinity, were investigated. Furthermore, the catalytic activity of these microspheres was tested by employing them as catalysts in a formic acid dehydrogenation reaction. These microspheres were created by using seed latex made of poly(glycidyl methacrylate) particles. The poly(MAA-co-EDMA) (4-5 μm) was synthesized using the dispersion polymerization technique by first producing a monodisperse poly(GMA) seed latex with a particle size of 2.5 μm, which was then used as a template by providing a surface that contained the special groups to be used during the reaction. Monodisperse-porous poly(MAA-co-EDMA) microspheres were used as a template in a sol-gel templating procedure to create monodisperse-porous CeO2, TiO2, and Mn5O8 microspheres. The synthesis of PICA-SiO2 was carried out using the Polymerization-Induced Colloid Aggregation (PICA) method. Then, in order to produce highly pure and crystalline metal oxide particles, all synthesized microspheres were put through a calcination procedure under particular circumstances to get rid of any organic or inorganic impurities that may have been present during the synthesis process. Following calcination, the metal oxide supports' surfaces underwent surface modification by being exposed to the ligand 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES). APTES was used to improve the dispersibility, stability, and biocompatibility of monodisperse-porous metal oxide microspheres, as well as derivatize them. In addition to that, APTES can be used to introduce amine functional groups onto the surface of these metal oxides, in which they can be used to immobilize nanoparticles onto their surface. After that, the noble metal PdAu nanoparticles were immobilized onto their surfaces using a multi-step in-situ precipitation process, producing a catalyst with a uniform distribution of palladium and gold nanoparticles on a support material. The synthesized catalysts were then employed to carry out the dehydrogenation of formic acid to produce hydrogen. Additionally, the four different types of microspheres were compared with one another. Among these catalysts, the PICA-SiO2 support catalyst has shown exceptional results in formic acid decomposition, with 100 % conversion after 6 minutes of reaction, making it an attractive support material. As a result, PdAu@PICA-SiO2 was extensively studied in order to optimize formic acid dehydrogenation to produce hydrogen.
Benzer Tezler
- Grafen-heteroatom temelli katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve hidrojen üretiminde kullanımı
Graphene-heteroatom based catalysts and their application for hydrogen production
DUYGU AKYÜZ
Doktora
Türkçe
2019
EnerjiMarmara ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ATIF KOCA
PROF. DR. ALİ RIZA ÖZKAYA
- Ni/ZnO nanokompozit partiküllerinin ultrasonik sprey piroliz tekniğiyle üretimi
Production of Ni/ZnO nanocomposite particles via ultrasonic spray pyrolysis (USP) method
İLAYDA KOÇ
Yüksek Lisans
Türkçe
2013
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesiİleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEBAHATTİN GÜRMEN
- Development of highly efficient platinum nanocatalysts for the dehydrogenation of ammonia borane via rational design of graphitic carbon nitride-based heterojunction photocatalysts
Grafitik karbon nitrür temelli heteroeklem fotokatalizör tasarımları ile amonyak boranın dehidrojenlenmesinde etkinliği yüksek platin nanokatalizörlerinin geliştirilmesi
MERVE AKSOY
Doktora
İngilizce
2021
EnerjiKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ÖNDER METİN
- Güneş ışığı kullanılarak sudan hidrojen üretiminde siyah fosfor temelli nanokompozit malzemelerin fotokatalitik aktivitelerinin araştırılması
Investigation of photocatalytic activities of black phosphorus based nanocomposite materials in hydrogen production from water by using sunlight
EMİNEGÜL GENÇ ACAR
Doktora
Türkçe
2023
EnerjiSelçuk ÜniversitesiNanoteknoloji ve İleri Malzemeler Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İMREN HATAY PATIR
- g-C3N4 destekli bimetalik sülfür nanokompozitlerinin fotokatalitik H2 üretiminin incelenmesi
Investigation of photocatalytic H2 production of g-C3N4 supported bimetallic sulfide nanocomposites
SERPİL KİSBET