Geri Dön

Acid-modified&nickel exchanged mordenite for gas-phase hydrodechlorination of trichloroethylene

Asit modifikasyonlu ve nikel değişimli mordenitlerle trikloretilenin gaz fazında hidrodeklorinasyonu

  1. Tez No: 805797
  2. Yazar: ENES AKYILDIZ
  3. Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ GÖKHAN ÇELİK, DOÇ. DR. BAHAR İPEK TORUN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Kimya Mühendisliği, Çevre Mühendisliği, Chemistry, Chemical Engineering, Environmental Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: 98

Özet

Halojenli içeren hidrokarbonların endüstride sık kullanımları yer altı sularında bu tip hidrokarbonların konsantrasyonlarının artmalarına neden olmaktadır. Bu bileşiklerin toksik yapıları nedeniyle insan sağlığı ve çevreye etkileri büyüyen bir sorun haline gelmektedir. Trikloretilen (TCE), yeraltı sularında sıklıkla gözlenen halojenli bileşiklerden biridir. Farklı su arıtma yöntemleri arasında katalitik hidrodeklorinasyon (HDC), klorlu hidrokarbonun kimyasal olarak ayrıştırılıp temizlenmesinde etkili bir yaklaşımdır. Katalitik HDC reaksiyonu klorlu hidrokarbonların hidrojen ile metal bir katalizör yüzeyinde etkileşimi ile gerçekleştiği ve hidrojen klorür (HCl) ve klorür içermeyen hidrokarbonlar oluşturduğu eliminasyona dayalı bir yöntemdir. HDC hem sıvı hem de haz fazında uygulanabilen bir reaksiyondur. İki fazında kendine özgü uygulama alanları, mekanizmaları ve problemleri olabilmektedir. Örneğin sıvı faz uygulamalarında yeraltı sularının matriks etkisinden dolayı kataliz deaktivasyonu karşılaşılan farklı problemlerden biridir. yeraltı sularında HDC için farklı metal kombinasyonları ve destekleri üzerine çok sayıda çalışma, olumlu katalitik performans göstermektedir. Ancak (i) aktif bölgelerde geri dönüşümsüz olarak yüzeye tutunan ve dolayısyla deaktivasyona neden olan reaksiyon ürünü HCI nedeniyle katalizör inhibisyonu, (ii) aktif bölgelerde karbonlu türlerin oluşumu bu reaksiyonalarda karşılaşılan ana dezanvantajlardır. Katalitik HDC yönteminin endüstride eliminasyona dayalı bir teknik olarak kallanılabilmesi için bu dezavantajların ele alınması ve iyileştirilmesi gerekmektedir. Bu çalışmada, zeolit destek malzemesinin katalizör asitliğinin deaktivasyona ve kataliz performansına etkisi dealümine mordenitler (MOR) ile test edilmiştir. Dealüminasyon derecesi diğer bir deyişle konsantrasyonu, katalizör desteğinin asidik özelliklerini doğrudan etkilediğinden, 6 M ve 13 M nitrik asit (HNO3) konsantrasyonları ile alüminasyon gerçekleştirilmiş ve bir numune, alüminasyon yapılmadan referans olarak bırakılmıştır. HMOR, 6MHMOR ve 13MHMOR'un Si/Al oranları sırasıyla 10, 58 ve 101'dir. MOR numunelerine nikel yüklemesi iyon değişimi ile yapılmıştır. Fiziksel adsorpsiyon ve kristalografik analizler, 3 farklı asit katalizörün şiddetli dealüminasyondan sonra yapısal (gözeneksel) ve kristal özellikleri açısından kararlı kaldığını göstermiştir. Elemental analiz ayrıca nikel yüklemelerinin miktarının her üç katalizör için de benzer olduğunu gösterd. Dealüminasyonlu MOR'lar üzerinde adsorbe edilmiş piridin DRIFTS'leri, dealüminasyonda artan asit yoğunluğuna göre güçlü asit bölgelerinin sayısının azaldığını görüldü. Üç katalizörün aktivite sonuçları, katalizör destek malzemesinin asitliğinin modifiye edilmesi HDC performansı üzerinde dikkate değer bir etkiye sahip olduğunu gösterdi. Dönüşüm kaybı yüzdesi açısından ve en yüksek dönüşüm yüzdesi dikkate alındığında Ni-6MHMOR 3 farklı katalizör arasında en iyi performansı gösterdi. Deaktivasyona sebep olan karbon oluşumu ve Cl- adsorpsiyonu gibi etkenler reaksiyon sonrası analizler ile incelendiğinde ise asiliği değiştirilmemiş Ni-HMOR numunesi en çok karbon oluşumuna ve Cl- tutunumuna sahip olan numune olarak gözlemlendi.

Özet (Çeviri)

Contamination of groundwater due to halogenated hydrocarbons is a growing environmental issue because of their abundant utilization in industry and their toxic nature which brings serious concerns about human health. Trichloroethylene (TCE) is one of the frequently observed halogenated compounds in groundwater. Among different water treatment methods, catalytic hydrodechlorination (HDC) effectively removes chlorinated hydrocarbon. Catalytic treatment via HDC is an elimination-based method where the reaction occurs by interacting chlorinated hydrocarbons with hydrogen on a metal catalyst surface, resulting in hydrogen chloride (HCl) and chloride-free hydrocarbons. HDC can be applied on both aqueous and gas phases. The phase of the reaction brings different challenges such as the groundwater matrix effect and proposes different mechanisms and application areas. Numerous studies on different combinations of metals and supports for HDC demonstrate favorable catalytic performance, yet, challenges such as (i) catalyst inhibition due to the reaction product HCl which is irreversibly adsorbed on active sites and causing deactivation, in other words, chloride poisoning, (ii) formation of carbonaceous species on active sites. To adapt catalytic HDC as an elimination-based technique in the industry these challenges still need to be addressed and improved. Herein this study, the acidity effect of zeolite support material has been tested with dealuminated mordenite (MOR). Since the degree of dealumination directly affects the acidic properties of catalyst support, dealumination was carried out with 6 M and 13 M nitric acid (HNO3) concentrations, and one sample was left bare without dealumination. Si/Al ratios of HMOR, 6MHMOR, and 13MHMOR are 10, 58, and 101 respectively. Nickel loading to MOR samples was done via ion exchange. Physisorption and crystallographic analysis showed that 3 different acid catalysts remained stable in terms of textural and crystal properties upon harsh-dealumination. The elemental analysis also showed that the percentages of Nickel loadings were similar for all three catalysts. DRIFTS of adsorbed pyridine on dealuminated MORs have shown that number of strong acid sites decreased with respect to the increased degree of dealumination. The activity results of three catalysts showed that the optimized acidity of the catalyst support has a remarkable effect on HDC performance. In terms of percent conversion loss, Ni-6MHMOR presented the best performance with a low amount of carbon and Cl- deposition. Highest carbon formation and Cl- deposition was observed with bare Ni-6MHMOR catalyst during the TGA and TPH analysis.

Benzer Tezler

  1. Modifiye havuç atıklarıyla bazı ağır metallerin sulu çözeltilerden uzaklaştırılması

    Removal of some heavy metals from aqueous solutions by modified carrot peel

    ZEYNEP KORKUT

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2014

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    YRD. DOÇ. DR. FERAH ÇALIŞIR

  2. Synthesis of some functional conducting polymers, characterization, Mott-Schottky analysis and sensor applications

    Bazı fonksiyonel iletken polimerlerin sentezi, karakterizasyonu, Mott-Schottky analizi ve sensor uygulamaları

    TOLGA KARAZEHİR

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2017

    Polimer Bilim ve Teknolojisiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Polimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ABDÜLKADİR SEZAİ SARAÇ

    PROF. DR. MURAT ATEŞ

  3. Bazı ağır metal ve radyoelementlerin zeolit tarafından sorpsiyonunun incelenmesi

    A Study on the sorption of some heavy metal and radioelement by zeolite

    HALE ALEV ATAY

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2002

    KimyaDokuz Eylül Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HÜSAMETTİN AKÇAY