Investigation of diffusion of redox sensitive elements in nuclear waste in polymer-based barrier systems
Nükleer atıklardaki redoks duyarlı elementlerin polimer bazlı bariyer sistemlerinde difüzyonunun incelenmesi
- Tez No: 831693
- Danışmanlar: PROF. DR. SEMA ERENTÜRK
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Nükleer Mühendislik, Nuclear Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İstanbul Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Enerji Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Enerji Bilim ve Teknoloji Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Enerji Bilim ve Teknoloji Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 133
Özet
Yüksek kapasite faktörü, düşük atık hacmi, düşük işletme maliyeti ve düşük sera etkisi katkısı nedeniyle nükleer enerji enerji üretiminde yeniden cazibeli olmasına rağmen, yüksek radyoaktif atıklar gibi bazı konular endişe kaynağı olmaya devam etmektedir. Bununla birlikte, radyoaktif atıkların atık havuzlarında depolanması ve bertarafına yönelik araştırmalar devam etmektedir. Bu tesislerin temel amacı radyoaktif atıkların biyosfere göçünü ve suyun atık depolarına erişimini engellemektir. Atık bertaraf tesislerinin jeolojik oluşumlardan ve mühendislik beriyerlerinden oluşan çoklu bariyer sistemine sahip olması gerektiği konusunda yaygın bir fikir birliği vardır. Radyonüklitlerin ilk kez temas ettikleri yerde, mühendislik bariyerleri tipik olarak tampon malzemeden oluşur. Bu çalışmada, 126Sn ve 79Se adsorpsiyon davranışı ile etkileşimleri tanımlamak için kompozit bariyer malzemesi PAN/klinoptilolit kompozit iyon değiştirici kullanılmıştır. Bu bariyer malzemenin bu çalışmada kullanılan 126Sn ve 79Se malzemeleri ile etkileşimlerinin tanımlanması kritik bir öneme sahiptir. Zira, radyoaktif atık bertaraf alanı içerisinde bariyer malzeme ile sözkonusu radyonüklidlerin davranışları ve insan ve biyotalar üzerinde maruz kalınan olası dozlar, atık bertaraf alanının tasarımını etkilemektedir. Bu sebeple, bu çalışma birbirini tamamlayan ve ikisi Q1 dergide ve tamamı uluslararası dergilerde yayınlanmış ve 2 uluslararası konferansta sunulmuş 3 makaleden oluşmaktadır. Birinci bölümde nükleerin önemi, nükleerin zorlukları, Türkiye'nin nükleerdeki konumu ve radyoaktif atık konusunda gelecekte ortaya çıkacak sorunlardan bahsedilmektedir. Güvenilir olması, yüksek kapasite faktörü, iklim değişikliği ve çevre endişelerine çözüm olması ve yüksek teknoloji imkanı sağlaması nükleer enerjiyi cazip kılmaktadır. Bu parlak avantajların yanı sıra, güvenlik ve radyoaktif atıklar gibi kamuoyunda tereddüt yaratacak nükleer enerji ile ilgili bazı endişeler bulunmaktadır. Bu bölümde bu endişelerin temel nedenleri ve ikna edici argümanlar sunulmaktadır. Bunun yanısıra Türkiye'nin artan enerji ihtiyacı, ulusal enerji strateji planı ve nükleer konusundaki pozisyonu ele alınmıştır. Buna göre, halihazırda inşaat halinde olan ve önerilen nükleer güç santralleri Akkuyu, Sinop ve Trakya Sahalarıdır. Bunuula birlikte küçük modüler reaktörler de Türkiye'nin enerji planlamasında nükleer sınıfta yerini aldığı ifade edilmiştir. Türkiye Ulusal Enerji Planına göre 2035 yılına kadar toplam nükleer enerji santrali kurulu gücü 7.2 GW'a ulaşmaktadır. Bu durum, medikal, endüstri ve araştırma ve geliştirme faaliyetlerinden gelen atıkların yanısıra ciddi bir atık miktarının gelmesi demek olup bunlarla ilgili aksiyon alınması gerektiğinden bahsedilmektedir. İkinci bölümde, bu çalışmanın anahtar kavramlarına ait literatür taraması sunulmaktadır. Radyoaktif atıkların nükleer yakıt çevrimindeki yeri, radyoaktif atıkların sınıflandırılması ve farklı ülkelerde uygulama farklılıkları, radyoaktif atıkların üretimi, dünyada uygulanan radyoaktif atık yönetimi ve farklılıkları, radyoaktif atıkların immobilizasyon teknikleri, radyoaktif atıkların bertarafı, bertaraf türleri ve bazı bölgelerde bertaraf uygulamaları ülkeler dikkate alınır. Ayrıca adsorpsiyon kavramı ile radyoaktif atık alanındaki redoks duyarlı radyonüklidlerin en önemlilerinden olan ancak literatürde nadiren bulunan kalay ve selenyum da dikkate alınmıştır. Bu motivasyonla, mevcut bariyer sistemlerine alternatif olacak daha etkin ve güvenli bariyer özelliklerine sahip yeni bariyer malzemelerinin geliştirilmesi, karakterize edilmesi ve bu bariyer malzemelerinin 126Sn ve 79Se tutulması için uygulanabilirliğinin incelenmesi amaçlanmaktadır. Üçüncü bölüm, bu çalışmada kullanılan malzeme ve uygulanan yöntemle ilgilidir. Bariyer malzemesi olarak yeni bir polimer/kil nanokompozit malzemesi sentezlenmiş ve bu yeni bariyer malzemesinin karakteristiği termal kararlılık ve yüzey analizi açısından incelenmiştir. Ayrıca, radyoaktif atık alanındaki kalay ve selenyum radyonüklitleri ile geliştirilen yeni bariyer malzemesi arasındaki etkileşim, başlangıç konsantrasyonları, etkileşim süreleri ve sıcaklıklar gibi farklı koşullar altında incelenerek adsorpsiyon izotermleri, kinetik hesaplamalar, termodinamik parametreler, difüzyona dayalı kinetik modeller oluşturulmuş ve toplanan verilerle karakterize edilmiştir. Ayrıca, radyoaktif atık alanından yayılan kalay ve selenyum nedeniyle risk değerlendirmeleri yapılmıştır. Buna göre, ERICA Assessment Tool kullanılarak tatlı su ve karasal biyotalar için radyolojik doz değerlendirmesi, GoldSim Monte Carlo Simülasyon Yazılımı kullanılarak bu radyonüklidlerin herhangi bir kaza sonucu biyosfere göçü sebebiyle insanların maruz kalacağı doz ve kanserojen ve kanserojen olmayan riskler ve yaşam boyu kanser riskleri hesaplanmıştır. Dördüncü bölümde, yukarıda belirtilen deney ve analizlerin sonuçları ve tartışmaları verilmiştir. Buna göre, kalay iyonlarının bariyer malzemesi üzerine adsorpsiyonunun D-R izoterm modeline uyduğu gözlenmiştir. Termodinamik parametrelerden kalayın bariyer üzerine adsorpsiyonunun endotermik olduğu belirlenmiştir. Kinetik değerlendirmeden, kalay adsorpsiyon işleminin pseude-ikinci dereceden model ile uyumlu olduğu görülmüştür. Radyoaktif atık bertaraf tesisindeki bir kaza sonucunda 126Sn'nin göç etme riski, GOLDSIM Monte Carlo Simülasyon Yazılımı kullanılarak değerlendirilmiştir. Buna göre, 2 milyon yıl sonra radyoaktif atık deposundan kaza nedeniyle sızan 126Sn'nin neden olduğu doz maruziyeti bebekler için 2.85E-19 mSv iken, yetişkinler için 1.49E-20 mSv'dir. ICRP103'te tanımlanan ve UAEA Genel Güvenlik Rehberi No. GSG-8 ile desteklenen izin verilen etkin doz limiti ve UNSCEAR tarafından belirlenen doğal radyoaktivite dikkate alındığında, simülasyondan elde edilen etkin doz limitlerinin izin verilen doz limitlerinden daha düşük olduğu söylenebilir. Kalayın kanserojen ve kanserojen olmayan riskleri ve yaşam boyu kanser riskleri (ELCR) değerlendirilmiştir. Sindirim yoluyla toplam kanserojen risk yetişkinler için 3.00E-25 ve bebekler için 2.41E-23, dermal yol ile yetişkinler için 3.42E-10 ve bebekler için 2.56E-09 bulunmuştur. Buna göre, kanser riski değerleri 10-4'ün altında olduğu için radyoaktif atık deposundan yayılan kalayın yetişkinler ve çocuklar için önemli bir risk oluşturmadığı söylenebilir. Selenyum kompozit bariyer malzeme ile adsorpsiyonunda D-R izoterm modeli ve Temkin izoterm modeli ile uyumlu olduğu görülmüştür. Termodinamik parametrelerden selenyumun bariyer üzerine adsorpsiyonun egzotermik olduğu belirlenmiştir. Kinetik değerlendirmeden, selenyum ve bariyer malzemenin adsorpsiyonun pseude-ikinci dereceden model ile uyumlu olduğu görülmüştür. Olası bir kaza durumunda 79Se'nin oluşturabileceği çevre ve sağlık riskleri, Monte Carlo tabanlı simülasyon programı kullanılarak olası doz değerleri kapsamında değerlendirilmiştir. Bu simülasyona dayanarak, 79Se nedeniyle yetişkinlerin maruz kaldığı doz 7.07E-26 mSv ve bebeklerin maruz kaldığı doz 2.44E-17 mSv bulunmuştur. Sonuç olarak, kullanılan kompozit bariyer malzemesinin selenyumun atık depolama alanından biyosfere geçişini engellemede önemli rol oynadığı belirlenmiştir. Sindirim yolu için toplam kanserojen risk (TCR) değerleri yetişkinler için 4.93E-17 ile 4.03E-16, bebekler için 6.30E-22 ile 5.16E-21 arasında bulunmuştur. Dermal yol için TCR değerleri yetişkinler için 5.28E-21 ile 4.32E-20 ve bebekler için 7.74E-31 ile 6.34E-30 arasında olduğu tespit edilmiştir. Ayrıca, ERICA Assessment Tool kullanılarak, tatlı su referans biyotalardan olan kabuklular, fitoplankton ve vasküler bitkiler için toplam maruz kalınan doz 126Sn izotop için 4.02E6-3.87E9 μG h-1 ve 79Se izotop için 3.35E07-1.92E12 μG h-1 olduğu tespit edilmiştir. Karasal referans biyotadan olan annelidler, otlar ve çimenler, likenler ve briyofitler, memeliler ve ağaçlar için toplam maruz kalınan doz 126Sn için 4.51E06-7.41E04 μG h-1 ve 79Se için 2.15E06-5.53E09 μG h-1 olduğu hesaplanmıştır. Beşinci bölüm, tüm bu çalışmaların söz konusu temel bulgularını ve önerilerini içermektedir.
Özet (Çeviri)
Despite the promotion of nuclear power due to its high capacity factor, low volume of wastes, low operation cost, and low greenhouse effect contribution, some issues, such as high radioactive wastes, continue to be a concern. Nonetheless, research into the disposal and storage of radioactive waste in waste repositories has continued. The migration of radioactive waste into the biosphere and the access of water to waste repositories are the main issues with these facilities. There is widespread agreement that waste repositories should have multiple barriers made up of geological formation and engineered barriers. Where the radionuclides first come into contact, the engineered barrier typically consists of buffer material. In this work, the composite barrier material PAN/clinoptilolite composite ion exchanger was used to describe interactions with 126Sn and 79Se adsorption behavior. This PhD thesis' findings have been presented at two conferences internationally and published in three top-notch peer-reviewed journals. The first chapter mentions the importance of nuclear, the challenges of nuclear, Turkiye's position in nuclear and problems that will arise in the future for radioactive waste issues. Being reliable, high capacity factor, solution for the concerns of climate change and environment and providing the high-technology opportunity make the nuclear power attractive. Besides these brilliant advantages, there are some concerns about nuclear power to create hesitation in public such as safety and radioactive wastes. The root reasons of these concerns and the persuasive arguments are presented. Moreover, the motivation, driven force and objectives and aims of this study are explained in this chapter. The comply with the energy strategy of Turkiye, the nucler power plants, that can vary different technologies such as SMRs are planned to serve and the amount of waste generation because of the NPPs need to manage. Therefore, the radioactive waste management should be planned in detail. The second chapter present the literature review belonging to the key concepts of this study. The position of the radioactive waste in nuclear fuel cycle, the classification and production of the radioactive wastes, applied radioactive waste management and immolization techniques in the world, disposal of the radioactive wastes, the types of the disposal and some applications of the disposal in some countries are taken into account. Furthermore, the adsorption concept tin and selenium, which are the two of the most important but rarely found in literature redox-sensitive radionuclides in the radioactive waste area are taken account. With this motivation, it is aimed to develop and characterize new barrier materials with more effective and safe barrier properties that will be an alternative to existing barrier systems and to examine the applicability of these barrier materials for the retention of 126Sn and 79Se. The third chapter is related with the used material and applied method during this study. A new polymer/clay nanocomposite material as a barrier material are synthesized and characteristic of this new barrier material are investigated in terms of thermal stability and surface analysis. Moreover, interaction between tin and selenium radionuclides in the radioactive waste area and developed barrier material are characterized by data collected with examining under different circumstances, such as variable initial concentrations, interaction times, and temperatures and using adsorption isotherms, kinetic calculations, thermodynamic parameters, kinetic models based on diffusion. Furthermore, the risk assessments because of tin and selenium from radioactive waste area are analyzed in terms of radiologicaly dose assessment for freshwater and terrestrial biotas by using the ERICA Assessment Tool, exposure in human because of accidental migration of the these radionuclides by using the GoldSim Monte Carlo Simulation Software and carcinogenic and non-carcinogenic risks and excess lifetime cancer risks. The forth chapter gives the result and discussion of the experiments and analysis mentioned above. The tin ion adsorption on the barrier material has been seen to fit into the D-R isotherm model. The thermodynamic characteristics were used to determine that the tin's adsorption onto the barrier was endothermic. The tin adsorption process was shown to be consistent with the pseudo second-order model based on the kinetic evaluation. Using GOLDSIM Monte Carlo Simulation Software, the risk of 126Sn migration as a result of an accident in the radioactive waste repository was evaluated. Tin was assessed for its excess lifetime cancer risks and its carcinogenic and non-carcinogenic risks. For selenium, it has been found as a consequence that a crucial part of the composite barrier material's effectiveness in preventing selenium transfer from the waste storage region to the biosphere is played by this. For adults, the total carcinogenic risk (TCR) values for ingestion ranged from 4.93E-17 to 4.03E-16, while for infants, they ranged from 6.30E-22 to 5.16E-21. For adults, TCR values for the dermal way vary from 5.28E-21 to 4.32E-20, whereas for infants, they range from 7.74E-31 to 6.34E- 30. The exposed total dose range of reference biota as such crustaceans, phytoplankton, and vascular plants in freshwater was calculated as 4.02E6-3.87E9 μG h-1 for 126Sn isotope, and 3.35E07-1.92E12 μG h-1 for 79Se isotope using composite barrier material. In terrestrial reference biota such as annelids, grasses and grasses, lichens, and bryophytes, mammals and trees, the exposed total dose range was calculated as 4.51E06-7.41E04 μG h-1 for 126Sn and 2.15E06-5.53E09 μG h-1 for 79Se. Thus, it was determined that the existence of barrier material significantly reduced the total exposure of freshwater and terrestrial biota. The fifth and last chapter includes the chapter mentioned key findings of all these studies.
Benzer Tezler
- İlaç içeren NIPAAM hidrojellerinin salınım kinetiğinin incelenmesi
Investigation of the in vitro drug release kinetics of PNIPAAM hydrogels
CEYDA ŞİMŞEK
- Hidrofilik vehidrofobik etkileşimlerin polimer metal komleks yapıları üzerindeki etkilerin döngülü voltametri ile incelenmesi
Investigation of the effects of hydrophobic and hydrophilic interactions on the structures of polymer- metal complexes by cyclic voltammetry
ARGUN TALAT GÖKÇEÖREN
Yüksek Lisans
Türkçe
2003
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiKimyagerlik Bilim Dalı
PROF. DR. CANDAN ERBİL
- İnorganik dolguların, hidrojellerin şişme davranışı ve mekanik özellikleri üzerindeki etkisinin incelenmesi
Investigation of effects of inorganic filling materials on hydrogels swelling behavior and mechanical properties
GÜLŞAH YAŞAR
Yüksek Lisans
Türkçe
2010
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İSMAİL AYDIN
YRD. DOÇ. DR. SELVA ÇAVUŞ
- Antineoplastik ilaç etken maddelerinin modifiye katı elektrotlar ile elektroanalitik incelenmesi ve nanosensör tasarımı
Electroanalytical investigation of antineoplastic drug molecules with modified solid electrodes and design of nanosensors
NURGÜL KARADAŞ BAKIRHAN
- Elektroeğrilmiş pan-porfirin nanofiberlerin elektrokimyasal sensör ve hibrit süperkapasitör pil tipi elektrot potansiyelinin i̇ncelenmesi
Investigation of electrochemical sensor and hybrid supercapacitor battery type electrode potential of electrospun pan-porphyrin nanofibers
UMUT GÜZEL
Doktora
İngilizce
2024
Fizik ve Fizik MühendisliğiMuğla Sıtkı Koçman ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. GÖRKEM OYLUMLUOĞLU