Tailored doping strategies for photocatalytic CO2 reduction and water splitting on KCa2Nb3O10 layered perovskite
KCa2Nb3O10 katmanlı perovskit üzerinde fotokatalitik CO2 indirgeme ve su ayrıştırma için katkılama stratejileri
- Tez No: 850883
- Danışmanlar: DOÇ. DR. UĞUR ÜNAL
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 143
Özet
Küresel ısınma, sanayi öncesi dönemden bu yana gözlemlenen Dünya'nın yüzeyinin uzun vadeli ısınması olarak tanımlanır. Bu fenomen, başta fosil yakıt kullanımı olmak üzere insan faaliyetlerine dayanmakta ve artan dünya nüfusu ve endüstrileşme gibi çeşitli sonuçlarla birlikte atmosferde yükselen sera gazı seviyeleri ve yeşil alanlarda azalma gibi bir dizi etkiyi beraberinde getirmektedir. Dünyanın en kritik sorunu olan küresel ısınmanın ve buna bağlı iklim değişikliğinin negatif etkileri, her geçen gün daha da ciddi bir sorun haline gelmektedir. Araştırmacılar ve endüstri, CO2 emisyonlarını azaltma zorluğuyla başa çıkmak için iki temel yaklaşımı benimsemektedir. Öncelikle, üretim düzeyindeki CO2 emisyon sorunlarına çözüm bulma amacıyla, fosil yakıtlara olan bağımlılığı azaltmak ve hidrojen enerjisi gibi alternatif enerji kaynaklarını araştırmak hedeflenmektedir. İkinci yol ise CO2'yi yararlı ürünlere dönüştürmektir. Son zamanlarda, fotokataliz, çevre dostu olması, daha basit kurulum, daha maliyet etkin ve daha ölçeklenebilir olma gibi özellikleri nedeniyle CO2'yi indirgeme ve sudan H2 üretme konularında popülerlik kazanmıştır. Ancak, fotokataliz sistemleri hakkında daha fazla araştırma yapılması gerekmektedir. Fotokatalitik aktiviteyi artırmak için delik tutucuların kullanılması yaygın bir uygulama olmuştur, ancak perovskit fotokatalizörlerin 2D nanokatmanlarında delik tutucuların davranışı henüz keşfedilmemiştir. Fotokatalitik aktiviteyi artırmak için başka bir yol, fotokatalizörün yüzeyine yardımcı katalizör parçacıkları yerleştirmektir. Parçacıklar yüzeyde bulunduğundan, yalnızca yüzey atomları fotokatalitik reaksiyonlara etkin bir şekilde katılırken, iç atomların etkin olmaması, özellikle nüfuzlu metalleri içeren yardımcı katalizör parçacıklarının sürdürülebilirliği endişe kaynağı olabilir. Bu nedenle, bir fotokatalitik sistemin içinde tek atomlu yardımcı katalizörleri, yapı içinde dağıtmak önemlidir. İlk bölüm olan delik tutucu çalışması, 2D katmanlı KCa2Nb3O10 perovskit oksit nanokatmanları üzerinde, delik tutucuların fotokatalitik performansa etkisini mekanistik olarak incelemeyi amaçlamaktadır. Delik tutucular fotokatalitik sistemdeki, taşıyıcı dinamiklerini ve genel fotokatalitik verimliliği nasıl etkilediklerini gözlemlemek için kullanılmıştır. [Ca2Nb3O10]- perovskit nanokatman üzerinde delik tutucuların davranışını analiz etmek için fotoelektrokimyasal ve fotokatalitik deneyler yapılmıştır. İkinci bölüm, tek atom soy metal katkılı 2D katmanlı perovskitlerin fotokatalitik hidrojen üretim reaksiyonları için incelenmesidir. Tek atomlu soy metal katkılaması için soy metal olarak paladyum seçilmiştir. Pd'nin tek atomlu bir katkı maddesi olarak eklenmesi, fotokatalizörün elektriksel bant yapısını değiştirdiği gözlemlenmiştir. Bu, katkılama konsantrasyonuna bağlı olarak band aralığının daralmasına veya görünür spektruma kaymasını sağlamıştır. Ayrıca, fotokatalitik reaksiyonlar için aktif bir bölge olarak hizmet ederek, taşıyıcı yüklerinin transferini kolaylaştırmıştır. Pd katkısı, elektron-delik çiftlerinin rekombinasyon hızını azaltarak ve ek reaksiyon yolları sağlayarak, daha verimli bir yük kullanımı sağlamıştır. Son bölümde, tek atom rutenyum katkılı 2D katmanlı Dion-Jacobson tipi perovskit oksit KCa2Nb3O10 kullanılarak fotokatalitik CO2 indirgeme performansları ve fotokatalitik aktiviteler incelenmiştir. Ruthenium katkılamanın etkisini görmek için, fotoelektrokimyasal ve fotokatalitik olarak CO2 indirgenmesi incelemesi yapılmıştır. Fotokatalitik CO2 indirgenme aktivitesinin nanokatmanlı örneklerde daha yüksek olduğu gözlemlenmiştir. Ana ürün olarak methanol ve ethanol elde edilmiştir. Bu çalışmada elde edilen bulgular, tek atom rutenyum katkılı 2D katmanlı Dion-Jacobson tipi perovskit oksit KCa2Nb3O10 fazının, CO2 indirgeme için umut vaat eden bir fotokatalizör olarak potansiyelini ortaya koymaktadır. Bu tez, CO2 emisyonlarıyla mücadele etmek ve daha yeşil bir gelecek oluşturmak için sürdürülebilir stratejiler geliştirmek adına önemli sonuçlar taşımaktadır.
Özet (Çeviri)
Global warming is defined as the long-term heating of the Earth's surface that has been observed since the pre-industrial period. This phenomenon is primarily driven by human activities, especially the use of fossil fuels, and is accompanied by various consequences such as the increasing global population and industrialization, leading to elevated greenhouse gas levels in the atmosphere and a reduction in green areas. The negative effects of global warming and related climate change, the world's most critical problem, are becoming more serious day by the day. Researchers and industries are pursuing two main approaches to address the challenge of reducing CO2 emissions. The primary approach is to tackle CO2 emissions at the production level by reducing reliance on fossil fuels and exploring alternative energy sources such as hydrogen energy. The second way is clearly to convert CO2 into useful products. Recently, photocatalytic reactions have gained popularity in converting CO2 to useful chemicals and producing H2 from water due to their features such as being environmentally friendly, simpler to set-up, more cost-effective, and more scalable. Yet, there is more to investigate about photocatalyst systems. The use of hole-scavengers to improve photocatalytic activity has been widely used, but the behavior of hole-scavengers on 2D nanosheets of perovskite photocatalysts has yet to be discovered. Another way to improve the photocatalytic activity is the utilization of co-catalyst particles on the surface of the photocatalyst. Given that only the surface atoms of particles actively participate in photocatalytic reactions while the inner atoms remain inactive, the sustainability of using co-catalyst particles, especially those incorporating noble metals, becomes a concern. Thus, it is crucial to disperse single-atom co-catalysts in a photocatalytic system. Hole scavenger study as a first chapter, aims to mechanistically investigate the photocatalytic performance of hole scavengers on nanosheets of 2D layered KCa2Nb3O10 perovskite oxide. A range of hole scavengers were added to the photocatalytic system to observe how they influence the charge carrier dynamics and overall photocatalytic efficiency. To analyze the behavior of hole scavengers on a [Ca2Nb3O10]- perovskite nanosheet, photoelectrochemical and photocatalytic experiments were utilized. Investigation of single site noble atom doped 2D layered perovskite for photocatalytic hydrogen evolution reactions is a second chapter. Pd noble metal was chosen for single-site atom doping. The incorporation of Pd as a single-site atom dopant altered the electrical band structure of the photocatalyst. Depending on the doping concentration, this caused the narrowing or shifting of the bandgap to visible spectrum. Also, it can serve as an active site for photocatalytic reactions, facilitating the transfer of charge carriers. Pd doping reduced the recombination rate of electron-hole pairs by providing additional reaction pathways, leading to more efficient charge utilization. In the last chapter, the photocatalytic CO2 reduction performances and photocatalytic activities were investigated by using ultrathin 2D layered Dion-Jacobson type perovskite oxide KCa2Nb3O10 with single-site ruthenium doping. To investigate the impact of ruthenium doping, a study on CO2 reduction was carried out using photoelectrochemical and photocatalytic methods. The nanosheets exhibited higher photocatalytic CO2 reduction activity. The main products obtained were methanol and ethanol. The findings presented in this study will shed light on the tremendous potential of ultrathin 2D layered Dion-Jacobson type perovskite oxide KCa2Nb3O10 with single-site ruthenium doping as a promising photocatalyst for CO2 reduction. This thesis holds significant implications for developing sustainable strategies to combat CO2 emissions and foster a greener future.
Benzer Tezler
- İkincil lityum iyon piller için çift aktif malzemeli katotların geliştirilmesi ve karakterizasyonu
Development and chracterization of dual active material cathodes for secondary lithium ion batteries
EZGİ YILMAZ
Yüksek Lisans
Türkçe
2023
EnerjiHitit Üniversitesiİleri Malzemeler ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ÖNCÜ AKYILDIZ
- Uluslararası hukukta insani müdahale: Libya ve Suriye örneklerinin değerlendirilmesi
Evaluation of Libya and Syria examples of humanitarian intervention in international law
SIDIKA CEYDA ÜNLÜ
Yüksek Lisans
Türkçe
2023
Uluslararası İlişkilerAtılım ÜniversitesiUluslararası İlişkiler Ana Bilim Dalı
DR. DUYGU DERSAN ORHAN
DOÇ. GÖZDE YILMAZ
DOÇ. ÇİÇEK COŞKUN
- Portföy yönetiminde dinamik varlık yönetim stratejileri
Dynamic asset allocation strategies in portfolio management
MUSTAFA DUMAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2000
BankacılıkMarmara ÜniversitesiSermaye Piyasası ve Borsa Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. ÖZLEM KOÇ
- Mesken elektrik aboneleri için enerji yönetimi sistemi kullanımı
Utilization of energy management systems for residential electricity consumers
HÜSNÜ ALAY
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Elektrik ve Elektronik Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiElektrik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BELGİN TÜRKAY