Geri Dön

An in situ and operando FTIR-DRIFTS-MS analysis of low temperature CDRM reaction

Düşük sıcaklıklarda metanın karbon dioksit reformlamasının (CDRM) FTIR-DRIFTS-MS çalışması

  1. Tez No: 881308
  2. Yazar: ONUR ORDULU
  3. Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: 142

Özet

Konu metanın verimli bir şekilde dönüştürülmesi olduğunda metanın karbon dioksit reformlaması (CDRM) reaksiyonu teknolojik olarak ileri bir konumda. Geleneksel sıcaklıklarında fazlaca çalışılmış olan reaksiyonun ürettiği sentez gazı birçok değerli ürünün üretiminde kullanılabiliyor. Buna rağmen metanın karbon dioksit reformlaması reaksiyonu endüstriyel düzeyde çok kısıtlı düzeyde gerçekleştirilebiliyor. Bunun önemli sebeplerinden birisi reaksiyonun çok yüksek sıcaklıklarda çalışılmasından kaynaklanan enerji tüketim miktarı. Bu durum reaksiyonun daha düşük sıcaklıklarda (500 °C ve aşağısı) çalışılması gerekliliğini beraberinde getiriyor. Bu çalışmanın amacı, bir düşük sıcaklık CDRM katalizörünü FTIR-DRIFTS-MS sisteminde yerinde (in-situ) ve eş zamanlı aktivite verisi de kaydedilerek (operando) yapılacak deneyler aracılığıyla incelemek. Bu bağlamda, Ru-La/ZrO2 katalizörü hazırlandı ve ardından XRF ve XRD cihazlarında karakterizasyonu yapıldı. Katalizör, düşük sıcaklıktaki aktivitesinin ve kararlılığının ispatı olarak performans deneylerine tabi tutuldu. 450 °C'de 6 saatin sonunda kaydedilen dönüşüm miktarları CH4 için %8,4'e, CO2 için ise %13'e eşitti. FTIR-DRIFTS-MS sisteminde CO adsorpsiyonu, CH4 adsorpsiyonu, CO2 adsorpsiyonu ve reaksiyon deneyleri Ru/La/ZrO2, La/ZrO2 ve ZrO2 örnekleri için yapıldı. CO adsorpsiyonu deneyleri, oda sıcaklığında ve 450 °C'de gerçekleştirildi ve CO'nun örneklerde tutunabileceği siteleri gösterdi. CH4 ve CO2 adsorpsiyonu deneyleri reaktantların katalizör üzerinde aktifleşmesiyle ilgili önemli bilgiler verdi. CO2 adsorpsiyonu sonrasında ZrO2 yüzeyinde tutunan hâkim yapının karbonatlar olduğu görüldü. Reaksiyon esnasında yapılan deneyler gösterdi ki; Ru yüzeyine doğrusal tutunmuş CO yüzey türüne denk gelen tepe eş zamanlı olarak kaydedilen aktivite verisiyle ilişkili bir görüntü veriyor. Bu ilişki, beslemenin başladığı ilk 1 dakikada 16 spektrum kaydedilerek detaylı incelendi. Bu 16 spektrumda alanı çevresindeki tepelerin etkisinden arındırılarak hesaplanan doğrusal Ru-CO tepesi aktiviteyle yakından ilişkili görüldü.

Özet (Çeviri)

Dry reforming of methane is a very advanced process when it comes to efficient utilization of methane as its product stream can be used to produce many useful end-products. Yet, industrial application of CDRM remains very limited. One of the reasons for this underutilization emerges from the energy-intensive nature of CDRM necessitates the use of high temperatures, hence, the design and development of CDRM catalysts that can work at temperatures lower than 500 °C has been an interesting research topic. The aim of this study is to investigate a low temperature CDRM catalyst through in-situ and operando FTIR-DRIFTS-MS experiments in order to elucidate the mechanism of CDRM at low temperatures. In this context, Ru-La/ZrO2 is prepared and characterized via XRF and XRD. Performance tests were conducted in order to ensure catalyst's activity and stability at low temperature CDRM conditions. Results show that Ru-La/ZrO2 catalyst reached conversion values of 8.4% and 13% for CH4 and CO2, respectively, at 450 °C. CO adsorption, CH4 adsorption, CO2 adsorption and reaction experiments were conducted on Ru-La/ZrO2, La/ZrO2 and ZrO2 samples in FTIR-DRIFTS-MS system. CO adsorption experiments revealed possible CO adsorption sites both at the room temperature and at 450 °C. CH4 adsorption experiments made clear how CH4 gets activated on the catalyst surface while CO2 adsorption work declared carbonates as the dominant surface species adsorbed on ZrO2 support. Reaction experiments on Ru-La/ZrO2 in operando condition revealed a relation between linearly bonded Ru-CO peak and simultaneously recorded MS activity readings. In transient kinetic tests, a tangible connection was explored via analyzing 16 spectra that spans the first minute of time on stream, and deconvoluted peaks of linearly bonded Ru-CO species appeared to be closely related to MS activity readings recorded simultaneously.

Benzer Tezler

  1. Investigation of the catalytic performance of tin nanowires produced by aluminum anodic oxide template method for electrochemical CO2 reduction

    Alüminyum anodik oksit şablon yöntemiyle üretilen kalay nanotellerin elektrokimyasal CO2 redüksiyonuna yönelik katalitik performansinin i̇ncelenmesi

    DİLAN ER GÖNÜL

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2023

    Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MUSTAFA KAMİL ÜRGEN

  2. Time-resolved spectroscopy on the carrier dynamics of BiVO4 photoanodes for solar water oxidation

    Başlık çevirisi yok

    ABDULLAH KAHRAMAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2020

    EnerjiKoç Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DR. ÖĞR. ÜYESİ SARP KAYA

    PROF. DR. ALPHAN SENNAROĞLU

  3. İnsan göbek kordonu stroması kaynaklı kök hücrelerin in vitro koşullarda gerçekleştirdiği hücresel dönüşümün epitel mezenkim geçişi çerçevesinde değerlendirilmesi

    The assessment of cellular transformation in view of epithelial-mesenchymal transition of human umbilical cord-derived stromal stem cells upon in vitro culture conditions

    HAKAN COŞKUN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2013

    BiyolojiAnkara Üniversitesi

    Biyoteknoloji Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ALP CAN

  4. Antalya–Demre Aziz Nikolaos Kilisesi'nde bulunan in situ ve kazı buluntusu destek elemanları (1989-2019)

    In situ and excavation find support elements in the church of Saint Nicolaos in Antalya–Demre (1989-2019)

    İLKNUR GÜLTEKİN

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2021

    ArkeolojiErciyes Üniversitesi

    Sanat Tarihi Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. NİLAY ÇORAĞAN

    PROF. DR. SEMA DOĞAN

  5. Toz metalürjisi yöntemi ile üretilen AA7075 alüminyum alaşımına Ti ve B4C ilavesinin korozyon ve elektrik iletkenliğine etkisinin incelenmesi

    An investgation the effects of addition Ti and B4C on corosion and electrical conductivity of produced by powder metallurgy method AA7075 aluminium alloys

    HALİT BURAK EREK

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2016

    Mühendislik BilimleriKarabük Üniversitesi

    İmalat Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. DURSUN ÖZYÜREK

    DOÇ. DR. ABDURRAHMAN ASAN