An in situ and operando FTIR-DRIFTS-MS analysis of low temperature CDRM reaction
Düşük sıcaklıklarda metanın karbon dioksit reformlamasının (CDRM) FTIR-DRIFTS-MS çalışması
- Tez No: 881308
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 142
Özet
Konu metanın verimli bir şekilde dönüştürülmesi olduğunda metanın karbon dioksit reformlaması (CDRM) reaksiyonu teknolojik olarak ileri bir konumda. Geleneksel sıcaklıklarında fazlaca çalışılmış olan reaksiyonun ürettiği sentez gazı birçok değerli ürünün üretiminde kullanılabiliyor. Buna rağmen metanın karbon dioksit reformlaması reaksiyonu endüstriyel düzeyde çok kısıtlı düzeyde gerçekleştirilebiliyor. Bunun önemli sebeplerinden birisi reaksiyonun çok yüksek sıcaklıklarda çalışılmasından kaynaklanan enerji tüketim miktarı. Bu durum reaksiyonun daha düşük sıcaklıklarda (500 °C ve aşağısı) çalışılması gerekliliğini beraberinde getiriyor. Bu çalışmanın amacı, bir düşük sıcaklık CDRM katalizörünü FTIR-DRIFTS-MS sisteminde yerinde (in-situ) ve eş zamanlı aktivite verisi de kaydedilerek (operando) yapılacak deneyler aracılığıyla incelemek. Bu bağlamda, Ru-La/ZrO2 katalizörü hazırlandı ve ardından XRF ve XRD cihazlarında karakterizasyonu yapıldı. Katalizör, düşük sıcaklıktaki aktivitesinin ve kararlılığının ispatı olarak performans deneylerine tabi tutuldu. 450 °C'de 6 saatin sonunda kaydedilen dönüşüm miktarları CH4 için %8,4'e, CO2 için ise %13'e eşitti. FTIR-DRIFTS-MS sisteminde CO adsorpsiyonu, CH4 adsorpsiyonu, CO2 adsorpsiyonu ve reaksiyon deneyleri Ru/La/ZrO2, La/ZrO2 ve ZrO2 örnekleri için yapıldı. CO adsorpsiyonu deneyleri, oda sıcaklığında ve 450 °C'de gerçekleştirildi ve CO'nun örneklerde tutunabileceği siteleri gösterdi. CH4 ve CO2 adsorpsiyonu deneyleri reaktantların katalizör üzerinde aktifleşmesiyle ilgili önemli bilgiler verdi. CO2 adsorpsiyonu sonrasında ZrO2 yüzeyinde tutunan hâkim yapının karbonatlar olduğu görüldü. Reaksiyon esnasında yapılan deneyler gösterdi ki; Ru yüzeyine doğrusal tutunmuş CO yüzey türüne denk gelen tepe eş zamanlı olarak kaydedilen aktivite verisiyle ilişkili bir görüntü veriyor. Bu ilişki, beslemenin başladığı ilk 1 dakikada 16 spektrum kaydedilerek detaylı incelendi. Bu 16 spektrumda alanı çevresindeki tepelerin etkisinden arındırılarak hesaplanan doğrusal Ru-CO tepesi aktiviteyle yakından ilişkili görüldü.
Özet (Çeviri)
Dry reforming of methane is a very advanced process when it comes to efficient utilization of methane as its product stream can be used to produce many useful end-products. Yet, industrial application of CDRM remains very limited. One of the reasons for this underutilization emerges from the energy-intensive nature of CDRM necessitates the use of high temperatures, hence, the design and development of CDRM catalysts that can work at temperatures lower than 500 °C has been an interesting research topic. The aim of this study is to investigate a low temperature CDRM catalyst through in-situ and operando FTIR-DRIFTS-MS experiments in order to elucidate the mechanism of CDRM at low temperatures. In this context, Ru-La/ZrO2 is prepared and characterized via XRF and XRD. Performance tests were conducted in order to ensure catalyst's activity and stability at low temperature CDRM conditions. Results show that Ru-La/ZrO2 catalyst reached conversion values of 8.4% and 13% for CH4 and CO2, respectively, at 450 °C. CO adsorption, CH4 adsorption, CO2 adsorption and reaction experiments were conducted on Ru-La/ZrO2, La/ZrO2 and ZrO2 samples in FTIR-DRIFTS-MS system. CO adsorption experiments revealed possible CO adsorption sites both at the room temperature and at 450 °C. CH4 adsorption experiments made clear how CH4 gets activated on the catalyst surface while CO2 adsorption work declared carbonates as the dominant surface species adsorbed on ZrO2 support. Reaction experiments on Ru-La/ZrO2 in operando condition revealed a relation between linearly bonded Ru-CO peak and simultaneously recorded MS activity readings. In transient kinetic tests, a tangible connection was explored via analyzing 16 spectra that spans the first minute of time on stream, and deconvoluted peaks of linearly bonded Ru-CO species appeared to be closely related to MS activity readings recorded simultaneously.
Benzer Tezler
- Investigation of the catalytic performance of tin nanowires produced by aluminum anodic oxide template method for electrochemical CO2 reduction
Alüminyum anodik oksit şablon yöntemiyle üretilen kalay nanotellerin elektrokimyasal CO2 redüksiyonuna yönelik katalitik performansinin i̇ncelenmesi
DİLAN ER GÖNÜL
Doktora
İngilizce
2023
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MUSTAFA KAMİL ÜRGEN
- Time-resolved spectroscopy on the carrier dynamics of BiVO4 photoanodes for solar water oxidation
Başlık çevirisi yok
ABDULLAH KAHRAMAN
Doktora
İngilizce
2020
EnerjiKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ SARP KAYA
PROF. DR. ALPHAN SENNAROĞLU
- İnsan göbek kordonu stroması kaynaklı kök hücrelerin in vitro koşullarda gerçekleştirdiği hücresel dönüşümün epitel mezenkim geçişi çerçevesinde değerlendirilmesi
The assessment of cellular transformation in view of epithelial-mesenchymal transition of human umbilical cord-derived stromal stem cells upon in vitro culture conditions
HAKAN COŞKUN
- Antalya–Demre Aziz Nikolaos Kilisesi'nde bulunan in situ ve kazı buluntusu destek elemanları (1989-2019)
In situ and excavation find support elements in the church of Saint Nicolaos in Antalya–Demre (1989-2019)
İLKNUR GÜLTEKİN
Doktora
Türkçe
2021
ArkeolojiErciyes ÜniversitesiSanat Tarihi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NİLAY ÇORAĞAN
PROF. DR. SEMA DOĞAN
- Toz metalürjisi yöntemi ile üretilen AA7075 alüminyum alaşımına Ti ve B4C ilavesinin korozyon ve elektrik iletkenliğine etkisinin incelenmesi
An investgation the effects of addition Ti and B4C on corosion and electrical conductivity of produced by powder metallurgy method AA7075 aluminium alloys
HALİT BURAK EREK
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Mühendislik BilimleriKarabük Üniversitesiİmalat Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DURSUN ÖZYÜREK
DOÇ. DR. ABDURRAHMAN ASAN