Internal CO2 utilization in methane to hydrogen fuel processor
Metandan hidrojen üreten yakıt işlemcisinde CO2'nin dahili değerlendirilmesi
- Tez No: 910678
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2024
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
CO2 adsorpsiyonu ve metanasyonu, metandan hidrojen üreten yakıt işlemcilerinde (FP) karbon yakalama ve kullanımı (CCU) yoluyla sıfıra yakın karbon emisyonlarına ulaşmada, özellikle de adsorban ve katalizör FP'ye özgü şekilde tasarlandığında etkilidir. Bu çalışma, FP'nin çalışma koşullarında etkili şekilde işlev gösterebilecek verimli CO2 adsorbanları ile CO2 metanasyon katalizörlerinin tasarlanmasını ve geliştirilmesini amaçlamaktadır. Hazırlanan aktif karbon (AC) bazlı adsorbanların seçici CO2 adsorpsiyonu, İdeal Adsorbe Çözelti Teorisi (IAST) seçiciliği ile değerlendirilmiştir. Başlangıçta HNO3 ile işlenen AC3 bazlı adsorbanların IAST seçiciliği H2SO4 işlemi ile daha da artırılmış, en yüksek IAST seçiciliği AC3-9M-L adsorbanı için 198 olarak elde edilmiştir. AC3 örneklerinin üstün performansı, TPSGD ile tespit edilen karboksil ve lakton türleri gibi çeşitli yüzey gruplarının zenginliğine bağlanmıştır. Kükürt ile işlenen AC3 adsorbanlarının daha yüksek IAST seçiciliği ise, XRF analizi sayesinde S/Si oranı ile belirtilen kükürt içeriğiyle açıklanmıştır. CO2 metanasyonu, reaksiyon sıcaklığı, H2/CO2 besleme oranı, La promotör yüklemesi ve besleme akışı-katalizör ağırlığı oranı (F/W) faktörlerinin etkilerini incelemek için Box-Behnken tasarımı kullanılarak Ni-La/γ-Al2O3 katalizörleri üzerinde çalışılmıştır. Bu faktörlerden H2/CO2 besleme oranı, 0.5-1.5 aralığında CO2 metanasyonu üzerinde en önemli ve pozitif etkiye sahip olan faktör olmuştur. Daha yüksek sıcaklıklar CO2 dönüşümünü hafifçe artırmış, ancak CH4 seçiciliğini istisnalar haricinde azaltmıştır. Artan La yüklemesi CO2 metanasyon performansını hafif artırırken, daha yüksek F/W oranları genellikle bu performansı azaltmıştır. Ni-La/γ-Al2O3 üzerinde 1:1 H2/CO2 besleme oranı ile yapılan operando FTIR-DRIFTS-MS çalışmaları, CO2 metanasyon reaksiyonunun muhtemelen H yardımlı CO2 ayrışması yoluyla gerçekleştiğini ve zayıf köprülü CO yüzey gruplarının CH4 üretimi ile ilişkili olduğunu göstermiştir. Dolayısıyla, yenilikçi adsorbanlar ve katalizörler entegre edilerek FP-PEMFC sistemi içinde bir CCU ünitesi, üretilen enerji birimi başına karbon emisyonlarını en aza indirip ve genel verimliliği artırabilecektir.
Özet (Çeviri)
CO2 adsorption and methanation are particularly effective in achieving near-zero carbon emissions through carbon capture and utilization (CCU) in methane-to-hydrogen fuel processors (FP), especially when the adsorbent and catalyst are precisely tailored to the specific operating conditions of the FP. This study aims to design and develop efficient CO2 adsorbents and CO2 methanation catalysts that operate effectively under conditions mimicking those of an FP. The selective CO2 adsorption of the prepared activated carbon (AC)-based adsorbents was assessed via Ideal Adsorbed Solution Theory (IAST) selectivity. The IAST selectivity of AC3-based adsorbents, initially treated with HNO3, was further enhanced by H2SO4 treatment, achieving a maximum IAST selectivity of 198 in the AC3-9M-L adsorbent. The superior performance of AC3 samples was linked to their abundance of specific surface groups, especially carboxyl and lactone species, as detected by TPSGD. Further improvement in sulfur-treated AC3 adsorbents was associated with their sulfur content, measured by the S/Si ratio from XRF analysis. CO2 methanation was conducted over Ni-La/γ-Al2O3 catalysts using a Box-Behnken design to evaluate factors such as reaction temperature, H2/CO2 feed ratio, La promoter loading, and feed flow-to-catalyst weight (F/W) ratio. Among these, the H2/CO2 feed ratio had the most significant positive impact on CO2 methanation, within a range of 0.5-1.5. Higher temperatures slightly increased CO2 conversion, with notable exceptions, but decreased CH4 selectivity. Elevated La loading modestly enhanced CO2 methanation performance, while higher F/W ratios generally reduced it, except at low temperatures. Operando FTIR-DRIFTS-MS studies on Ni-La/γ-Al2O3 under a low H2/CO2 feed ratio of 1:1 suggested that the CO2 methanation reaction likely proceeded via H-assisted CO2 dissociation, with weakly bridged CO species correlating to CH4 production, as evaluated qualitatively and quantitatively. Therefore, a CCU unit integrating novel adsorbents and catalysts can be developed within the FP-PEMFC to minimize carbon emissions per energy unit produced and enhance overall efficiency.
Benzer Tezler
- Fuel oil ile çalışan endüstriyel tip skoç kazanların doğalgaza dönüştürülmesinin bilgisayar simulasyonu
Computer simulation of converting industrial scotch type boilers working with fuel oil into natural gas
ARİF LEVENT KUZAY
- Buji ateşlemeli motorda yakıt olarak shale-gaz kullanımının teorik yanma modelinin geliştirilmesi
Development of a theoretical combustion model of shale-gas utilization as fuel in spark plug fire engine
ŞERİFE KÖSE
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Makine MühendisliğiSüleyman Demirel ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HABİB GÜRBÜZ
- Doğal gaz hatlarının dizayn esasları
Başlık çevirisi yok
İZZET KARABAY
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
Enerjiİstanbul Teknik ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. AHMET KORHAN BİNARK
- Hydrogen pinch applications in chemical industries
Kimya endüstrisinde hidrojen pinch uygulamaları
FATMA ELİF ALYER
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
EnerjiEge ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FATMA ZEHRA ÖZÇELİK
- Effect of Cytosolic Redox Balance on Aerobic Glycerol Production in Saccharomyces cerevisiae Exposed to Different Temperatures and Osmotic Pressures
Farklı Sıcaklık ve Osmotik Basınçlara Maruz Kalan Saccharomyces cerevisiae'da Sitozolik Redoks Dengesinin Oksijenli Gliserol Oluşumuna Etkisi
AYŞEM BATUR
Doktora
İngilizce
2017
Gıda Mühendisliğiİzmir Yüksek Teknoloji EnstitüsüGıda Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. ALİ OĞUZ BÜYÜKKİLECİ
PROF. DR. HALUK HAMAMCI