Elektrooksidasyon prosesi için nadir toprak elementleri ile katkılandırılmış elektrot geliştirilmesi ve kaplama yönteminin optimizasyonu
Development of electrodes doped with rare earth elements for electrooxidation process and optimization of the coating method
- Tez No: 938245
- Danışmanlar: PROF. DR. ABDURRAHMAN AKYOL
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Çevre Mühendisliği, Environmental Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2025
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gebze Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 116
Özet
Yapılan tez kapsamında yeşil teknoloji olarak bilinen elektrooksidasyon prosesine odaklanılmıştır. Bu prosesin dezavantajlarından anot üretim şeklinin optimizasyonu ve metal kompozisyonunun seçimi üzerine detaylı bir araştırma çalışması yapılmıştır. Elektrot malzemesi olarak literatürde en çok görülen BDD (bor katkılı elmas) elektrotların maliyetlerinin yüksek olması ve üretimlerindeki zorluklar nedeniyle yıllardır alternatif olarak farklı elektrot malzemeleri araştırılmaktadır. Özellikle Ti bazlı DSA (boyutsal olarak kararlı) elektrotlar oldukça dikkat çekici olmuştur. Maliyet bu elektrotlarda BDD elektrotlara göre oldukça düşük olmaktadır. Fakat DSA elektrotlar maliyetlerinin yanı sıra verimleri de BDD elektrotlara göre daha düşük kalmaktadır. Bu çalışma DSA olarak geçen elektrotların kompozisyonlarının ve üretimlerinin optimizasyonuna dayanmaktadır. Çalışmada öncelikle kaplama çözeltisindeki iridyum ve rutenyum metal tuzlarının başlangıç konsantrasyonu yayma yöntemi ile belirlenmiştir. Ardından kaplama metodu seçimi adımına geçilmiş ve diğer üç yöntem (döndürmeli kaplama, sprey kaplama ve daldırmalı kaplama) optimize edilmiştir. Tüm kaplama yöntemlerinin her biri için karakterizasyon testleri yapılmış ve birbirlerine karşı üstünlükleri karşılaştırılmıştır. Çalışma kapsamında geliştirilen her bir elektrot için SEM, XRD, CV, LSV, ICP-OES, hızlandırılmış elektrot ömrü testi, temas açısı, elektrot kalınlığı analizleri yapılmıştır. Ayrıca her bir elektrot Parasetamol (PST) içeren atık suda elektrooksidasyon prosesinde denenmiştir ve ardından toplam organik karbon (TOK) ve PST giderim verimleri üzerinden değerlendirilmiştir. En verimli Ti/IrO2-RuO2 oranı ve en uygun kaplama yöntemi belirlendikten sonra performans artırma ve maliyeti düşürme amacıyla literatürde en etkili element olarak geçen kalay (Sn) ilavesi ile çalışmalarının optimizasyonu yapılmış ve elektrot dayanıklılığı ve maliyeti yönünden değerlendirilerek kalay katkılandırma oranına karar verilmiştir. Son aşamada ise nadir toprak elementleri ile katkılandırma işlemine geçilmiştir. Böylece elektrotlar La, Ce, Gd, Yb ve destek metaller olan seçilen Sb ve Ni karışımları ile katkılandırılmıştır. Tüm elektrotlara performans testleri aynı koşullarda uygulanmıştır. Elektrotlar hem sentetik atık suda hem de parasetamol üretim tesisinden alınan gerçek atık su içerisinde test edilmiş ve PST giderim verimleri incelenmiştir. PST giderim verimleri açısından en başarılı elektrot yayma yöntemi ile geliştirilen Ti/ RuO2(%59)-IrO2(%40)-(Ni+Sb+La)(%1) elektrodu olmuştur ve atık suda 180 dk.'nın sonunda %98'den fazla PST giderimi elde edilmiştir. Bir diğer başarılı elektrot ise Ti/ RuO2(%59)IrO2(%40)-La(%1) içeren kompozisyon olurken bu kompozisyon diğer kompozisyona göre çok daha uzun elektrot servis ömrüne sahip olmuştur.
Özet (Çeviri)
The study focused on the electro-oxidation process, known as a green technology. A detailed research study was conducted on the optimization of the anode production method and the selection of the metal composition, which are among the shortcomings of this process. Due to the high costs of BDD (boron-doped diamond) electrodes, which are the most common electrode materials in the literature, and the difficulty in their production, different electrode materials have been sought as alternatives for years. Especially Ti-based DSA (dimensionally stable) electrodes have been quite remarkable. The cost of these electrodes is considerably lower than BDD electrodes. However, in addition to the costs of the electrodes, their efficiency is also lower. This study is based on the optimization of the compositions and production of electrodes referred to as DSA. In the study, the initial concentration of iridium and ruthenium metal salts in the coating solution was determined by the brushing method. In this method, Ti/RuO2(%90)-IrO2(%10), Ti/RuO2(%80)-IrO2(%20), Ti/RuO2(%70)-IrO2(%30), Ti/RuO2(%60)-IrO2(%40), Ti/RuO2(%50)-IrO2(%50), Ti/RuO2(%40)-IrO2(%60), Ti/RuO2(%30)-IrO2(%70) and Ti/RuO2(%20)-IrO2(%80) compositions were tested. In control studies conducted in a wide range, it was observed that the service life increased significantly as IrO2 increased. However, more efficient electrodes were obtained as RuO2 contribution increased. As a result of these experiments, considering the radical production, Ti/RuO2(%60)-IrO2(%40) composition was selected as the most successful and the studies were continued. In addition, each electrode was tested in wastewater containing Paracetamol (PST) and then evaluated in terms of Total Organic Carbon (TOC) and PST removal efficiencies. In the second section, the coating method selection step was taken and the other three methods (spin coating, spray coating and dip coating) were optimized. Characterization tests were performed for each of the coating methods and their superiority against each other was compared. SEM, XRD, CV, LSV, ICP-OES, accelerated electrode life test, contact angle, electrode thickness analyses were performed for each electrode developed within the scope of the study. When the coatings were examined in terms of radical production, the most successful method was the brushing method, while the brushing and dip coating methods gave similar results in PST removal efficiencies. Although the dip coating method gave more successful results in terms of service life results, the brushing method continued to be used in terms of ease of application and material amount usage. In the third section, the most successful IrO2/RuO2 ratio and the most suitable coating method were used to optimize the SnO2 addition studies and the electrode durability and cost were evaluated and the SnO2 doping rate was decided. In this context, SnO2 was added at 5-10-20-30% rates and its effect on electrode performances was examined. When examined in terms of PCT removal efficiencies and service lives, it was seen that 20% SnO2 addition gave the most successful result. The final composition was selected as Ti/RuO2(60%)-IrO2(20%)-SnO2(20%). In the last section, the doping process with rare earth elements was started. Thus, the electrodes were doped with La, Ce, Gd, Yb and selected Sb and Ni mixtures as support metals. Performance tests were applied to all electrodes under the same conditions. The electrodes were tested in both synthetic wastewater and real wastewater taken from the paracetamol production facility and their PST removal efficiencies were examined. The most successful electrode in terms of PST removal efficiencies was the Ti/RuO2(%59)-IrO2(%40)-(Ni+Sb+La)(%1) electrode developed with the brushing method and more than 98% PST removal was achieved in wastewater at the end of 180 min. Another successful electrode was the composition containing RuO2(%59)-IrO2(%40)-(La)(%1). In the service life tests performed on all electrodes, the RuO2(%59)-IrO2(%40)-(Yb)(%1) composition was the most successful, while when the efficiency electrode life comparison was made, Ti/RuO2(%59)-IrO2(%40)-(La)(%1) was seen as the most successful. When the TOC removal efficiencies were compared from the first composition, the TOC removal efficiency increased from 30-40% to 50-60% in the last composition. While the OER value was 1.15V in the Ti/RuO2(%60)-IrO2(%40) composition, it increased to 1.5 V in the NTE composition. When compared with the literature, successful electrode service life values were obtained in the developed electrodes. 150 hours for Ti/RuO2(%60)-IrO2(%40), 190 hours for Ti/IrO2-RuO2-SnO2(20%) were obtained. This value reached 700 hours with the addition of NTE. The electrodes were tested in each added metal direction and gave better results than commercially available DSA type electrodes.
Benzer Tezler
- Nadir toprak elementlerinden lantan ve seryum katkılı iridyum rutenyum karışık metal oksit elektrotların tekstil atıksuyu arıtma performansına etkisinin araştırılması
Investigation of the effect of lanthanum and cerium-doped iridium ruthenium mixed metal oxide electrodes on textile wastewater treatment performance
MELİKE CEREN OKUR
Doktora
Türkçe
2025
Çevre MühendisliğiGebze Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ABDURRAHMAN AKYOL
- Tekstil boya banyo sularının elektrooksidasyon yöntemi ile arıtımının araştırılması
Investigation of the treatment of textile paint bath water by electrooxidation method
RABİA YILDIRIM
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Çevre MühendisliğiMersin ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NADİR DİZGE
PROF. DR. BÜLENT KESKİNLER
- Antep fıstığı işleme tesisi atık sularının arıtım-su geri kazanım performansının incelenmesi ve katı atıklarından fenolik bileşiklerin geri kazanımı
Investigation of treatment-water recovery performance of pistachio processing wastewater and recovery of phenolic compounds from solid wastes
YASİN ÖZAY
Doktora
Türkçe
2021
Çevre MühendisliğiMersin ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NADİR DİZGE
- Konteyner yıkama atık sularının kombine ve hibrit elektrokimyasal yöntemler ile arıtılabilirliğinin incelenmesi
Container washing wastewater treatment inverstigation by combined and hybrid electrochemical processes
TÜLİN YILMAZ NAYIR
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimya MühendisliğiGebze Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. SERDAR KARA
- Membran biyoreaktör çıkışı sızıntı sularının hibrit koagulasyon-elektrooksidasyon prosesi ile arıtımı
Treatment of membrane bioreactor outlet leachate by hybrid coagulation-electrooxidation process
MUHAMMED ENES BAYAT
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Çevre MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. GAMZE VARANK