Steam reforming of ethanol for hydrogen production using Cu-MCM-41 and Ni-MCM-41 type mesoporous catalytic materials
CU-MCM-41 ve Ni-MCM-41 tipi mezogözenekli katalitik malzemeler kullanılarak buhar reforming tepkimesiyle etanolden hidrojen üretimi
- Tez No: 201681
- Danışmanlar: PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Ni-MCM-41, Cu-MCM-41, Buhar Reforming, Etanol, Hidrojen, Ni-MCM-41, Cu-MCM-41, Steam Reforming, Ethanol, Hydrogen
- Yıl: 2007
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 122
Özet
Dünyanın küresel ısınma tehlikesine karsı alarma geçmesi ve fosil yakıt kaynaklarının tükenmesi temiz ve yenilenebilir hidrojen enerjisinin önemini arttırmıstır. Petrol kökenli olmayan bir hammadde olusu ve buharlı reforming tepkimeleriyle hidrojence zengin çözeltiler üretmesi nedeniyle, biyoetanol hidrojen kaynagı olarak kullanılmak için yüksek bir potansiyele sahiptir. MCM-41 tipi yüksek yüzey alanlı silika yapılı, dar gözenek boyutu dagılımlı (20-100 Å) ve yüksek yüzey alanlı (1500 m2/g e kadar) mezogözenekli malzemelerin kesfi katalizör arastırmalarında yeni bir yol açmıstır. Bu tür mezogözenekli malzemelerin katalitik aktiviteleri yapılarına aktif metal veya metal oksit eklenmesiyle arttırılır. Nikel ve bakır, etanolün buhar reforming ile hidrojen üretiminde en çok kullanılan aktif metaller arasındadır. Bu çalısmada, bakır ve nikel eklenmis MCM-41 tipi katalizörler etanolün buhar reforming ile test edilmistir. ki adet farklı Ni/Si oranına sahip Ni-MCM-41, yüksek sıcaklıkta dogrudan ekleme yöntemiyle ve iki adet aynı Cu/Si oranına sahip Cu-MCM-41 de iki farklı yöntemle , yani yüksek sıcaklıkta dogrudan ekleme yöntemi ve sonradan ekleme yöntemi ile hazırlanmıstır. Sentezlenen malzemeler XRD, EDS, SEM, N2 fiziksel adsorplanmasi ve TPR teknikleriyle karakterize edilmistir. XRD sonuçları, Ni-MCM-41 ve Cu-MCM-41' in tipik MCM-41 yapısına sahip olduklarını göstermistir. Ni- HT (I)'in (0.036 Ni/Si atom oranına sahip Ni-MCM-41 numunesi) d100 ve kafes parametresi sırasıyla 3.96 ve 4.57 nm olarak elde edilmistir. Ayrıca, Ni-HT (I) 860.5 m2/g yüzey alanına ve 2.7 nm gözenek çapına sahiptir. Cu/Si atom oranı 0.19 olan ve sonradan ekleme yöntemiyle hazırlanan tipik bir Cu-MCM-41'in d100 ve kafes parametre degerleri sırasıyla 3.6 ve 4.2 nm dir. Bu numune ayni zamanda 631 m2/g yüzey alanına ve 2.5 nm gözenek çapına sahiptir. Etanolun buhar reforming'i buhar fazında, 300°C ila 550°C arasında Ni-MCM-41 ve Cu-MCM-41 kullanılarak incelenmistir. Sonuçlar, Ni eklenmis MCM-41 tipi katalitik malzemelerin etanolden buhar reforming ile hidrojen üretiminde aktif oldugunu ve 0.15 Ni/Si atom oranına sahip Ni-MCM-41 in 500°C nin üzerinde etanolün yaklasık tümünün dönüsümünü gerçeklestirdigini kanıtlamıstır. Reforming sırasında elde edilen yan ürünler metan ve formaldehittir. Ni-MCM-41 kadar aktif olmamasına ragmen, sonradan ekleme yöntemiyle hazırlanan Cu-MCM-41 in etanol dönüsüm degerinin 0.83 oldugu gözlenmistir. Ancak, bakır eklenmis katalizörlerin olusturdugu temel ürün etilen olmustur. Alan zamanının, çalısma kosullarının (reaksiyon sıcaklıgı gibi), katalizörün metal/Si oranının ve hazırlama metodunun ürün dagılımına olan etkisi de incelenmis ve en iyi reaksiyon kosulları arastırılmıstır.
Özet (Çeviri)
The world?s being alerted to the global warming danger and the depletion of fossil fuel resources, has increased the importance of the clean and renewable hydrogen energy. Bioethanol has high potential to be used as a resource of hydrogen since it is a non-petroleum feedstock and it is able to produce hydrogen rich mixture by steam reforming reactions. Discovery of mesoporous MCM-41 type high surface area silicate-structured materials with narrow pore size distributions (20-100 Å) and high surface areas (up to 1500 m2/g) opened a new avenue in catalysis research. Catalytic activity of such mesoporous materials are enhanced by the incorporation of active metals or metal oxides into their structure. Nickel and copper are among the most active metals to be used in steam reforming of ethanol to produce hydrogen. In this study, copper and nickel incorporated MCM-41 type catalytic materials were tested in the steam reforming of ethanol. Two Ni-MCM-41 samples having different Ni/Si ratios were prepared by high temperature direct synthesis method and two Cu-MCM-41 samples having same Cu/Si ratios were synthesized by two different methods namely, high temperature direct synthesis method and impregnation method. The synthesized materials characterized by XRD, EDS, SEM, N2 physisorption and TPR techniques. XRD results showed that Ni-MCM-41 and Cu-MCM-41 catalysts had typical MCM-41 structure. The d100 and lattice parameter values of Ni-HT (I) (Ni-MCM-41 sample having 0.036 Ni/Si atomic ratio) was obtained as 3.96 and 4.57 nm., respectively. In addition Ni-HT (I) was found to have a surface area of 860.5 m2/g and 2.7 nm pore diameter. The d100 and lattice parameter values for a typical Cu-MCM-41 prepared by impregnation method having Cu/Si atomic ratio of 0.19 were obtained as 3.6 and 4.2 nm., respectively. This sample also has a 631 m2/g surface area and 2.5 nm pore diameter. Steam reforming of ethanol was investigated in the vapor phase by using Ni- MCM-41 and Cu-MCM-41 catalysts between 300°C and 550°C. Results proved that Ni incorporated MCM-41 type catalytic materials were highly active in hydrogen production by steam reforming of ethanol and actualized almost complete ethanol conversion for Ni- MCM-41 having Ni/Si atomic ratio of 0.15 over 500°C . The side products obtained during reforming are methane and formaldehyde. Although the Cu-MCM-41 samples were not as active as Ni-MCM-41, it was observed that Cu-MCM-41 catalyst synthesized by the impregnation method showed an ethanol conversion of 0.83. However, the main product was ethylene with the copper incorporated catalysts. Effects of space time, the operating conditions (reaction temperature), metal/Si ratio of the catalyst and the preparation method on the product distributions were also investigated and best reaction conditions were searched.
Benzer Tezler
- Hydrogen production from ethanol over silica supported cu and zn oxide catalysts
Silisyum oksit destekli bakır oksit ve çinko oksit katalizörleri ile ethanolden hidrojen üretimi
HABİBE IŞIL TEZEL
Yüksek Lisans
İngilizce
2006
Kimya Mühendisliğiİzmir Yüksek Teknoloji EnstitüsüKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Y.DOÇ.DR. FİKRET İNAL
- Etanolden buharla yeniden oluşturma yöntemiyle katalitik H2 üretimi
Catalytic production of hydrogen using steam reforming of ethanol
BAŞAK ŞAHBUDAK
Yüksek Lisans
Türkçe
2009
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. GÖKSEL ÖZKAN
- Hidrojen üretiminde kullanılan katalizör sentezi ve biyoetanolün buhar reforminginde aktivitesinin belirlenmesi
Synthesis of catalysts for hydrogen production and determination of activity by steam reforming of ethanol
VİLDAN AKER
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiEskişehir Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NEZİHE AYAS
- Computational and experimental investigation of catalytic hydrogen production from ethanol
Etanolden katalitik hidrojen üretiminin hesaplamalı ve deneysel yöntemlerle incelenmesi
ENİS ÖRÜCÜ
- Steam reforming of ethanol over Pt-Ni/Al2O3 catalyst
Pt-Ni/Al2O3 katalizörü üzerinde etanolün buharla reformlanması
FATMA SOYAL BALTACIOĞLU
Yüksek Lisans
İngilizce
2007
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN