Au-based catalyst design for selective Co oxidation in hydrogen-rich streams
Hidrojence zengin gaz karışımlarında seçimli Co oksidasyonu için Au-bazlı katalizör tasarımı
- Tez No: 232480
- Danışmanlar: DOÇ. DR. RAMAZAN YILDIRIM
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2008
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 110
Özet
Bu çalışmanın amacı farklı metal oksit geliştiricileri (Mg, Mn, Fe, Ni, Ce, Co gibi) ile değiştirilmiş Au/?-Al2O3 katalizörünün seçimli CO oksidasyonunun hidrojence zengin ortamlarda araştırılmasıdır. Tüm Au bazlı katalizörler ağırlıkça % 1 Au, ve ağırlıkça % 1.25 geliştirici ile destek maddesi olarak Al2O3 içermektedir. Katalizörler metal oksitlerin ?-Al2O3 destek maddesine emdirilmesini takiben MOx/?-Al2O3 kompozit destek metali üzerine altının homojen tortu çöktürmesi ile hazırlanmış ve mikroakış reaksiyon sisteminde H2O ve CO2 varlığında ve yokluğunda test edilmiştir. 80-150 oC sıcaklığı aralığında katalizörün aktivitesini incelemek için sıcaklık programlı oksidasyon tekniği uygulanmıştır. ATI Unicam 929 atomik absorpsiyon spektrometresi ile katalizörün Au yüklemeleri doğrulanmıştır. Yüzey yapısı ve nano boyuttaki altın partiküllerinin dağılımının anlanması için katalizörler yüksek çözünürlüklü geçirmeli elektron mikroskobu kullanımı ile karakterize edilmiştir.Au/?-Al2O3 katalizörüne karşın metal oksit destekli Au/MOx/?-Al2O3 değişen sıcaklıklarda CO oksidasyonuna karşı yüksek katalitik aktivite göstermiştir. Bunun daha ilerisinde gerçek koşullar (H2O ve CO2 varlığında) altında katalitik aktivitede en iyi performansı gösteren Au/MgO/?-Al2O3 katalizörü için H2O'nun eklenmesinin CO2'nin negatif etkisini dengelemiş hatta daha da iyileştirmiştir.Ağırlıkça yüzde 1.25 ve 2.5 Mg içeren katalizörler benzer CO dönüşümleri göstermesine rağmen Mg içeriğinin yüzde 5'e kadar artışı dönüşümü sert bir biçimde azaltmıştır.130 oC üzerindeki sıcaklıklarda, hacimce yüzde 0, hacimce yüzde 5, hacimce yüzde 10, H2O yüklemelerinin Au/MgO/?-Al2O3 üzerindeki CO dönüşümünde geliştirici bir belirti göstermemisine rağmen düşük sıcaklıklarda H2O eklenmesi dönüşümü belirgin olarak artırmış ve bu artış yüksek H2O yüzdelerinde daha da belirginleşmiştir.Beslemedeki CO2 içeriğinin artması (çoğunlukla 120 ile 150 oC sıcaklıkları arasında) CO dönüşümü azalmıştır. Dönüşüm hacimce yüzde 5 CO2 varlığında ve yokluğunda karşılaştırıldığı zaman bu etki daha da belirginleşirken yakıt hücresinin çalışma sıcaklığında hacimce yüzde 5 ile 25 CO2 içeriğinde CO dönüşümünde dikkate değer bir değişim gerçekleşmemiştir.
Özet (Çeviri)
The objective of this study was to investigate the selective CO oxidation over Au/?-Al2O3 catalyst modified with various metal oxide promoters (such as Mg, Mn, Fe, Ni, Ce, and Co) in hydrogen-rich environment. All catalysts contained 1 wt.% Au, 1.25 wt.% promoter over Al2O3 as a support. The catalysts were prepared by the impregnation of the metal oxides to ?-Al2O3 support followed by the homogeneous deposition precipitation of the gold over composite MOx/?-Al2O3 support and tested in a microflow reaction system both in the absence and the presence of H2O and CO2. The temperature programmed oxidation (TPO) technique was performed in order to investigate the activity of catalyst in the temperature range of 80-150 oC. The Au loading of the catalysts were verified by Atomic Absorption Spectrometry using an ATI Unicam 929. In order to understand the surface structure and distribution of nanosized gold particles, catalysts were characterized by using high resolution transmission electron microscopy (HRTEM).Compare to Au/?-Al2O3 catalyst, the metal oxide promoted (especially MnOx and MgO) Au/MOx/?-Al2O3 exhibited higher catalytic activity towards CO oxidation at the gradient temperatures. The effect of CO2 in the reaction stream was negative as expected but it was balanced even improved by the addition of H2O for Au/MgO/?-Al2O3 catalyst, which elucidated the best performance under realistic reaction conditions (in presence of H2O and CO2).The catalysts containing 1.25 weight per cent and 2.5 weight per cent Mg exhibited comparable CO conversions while the conversion decreased drastically by the further increase of Mg content to 5 per cent.At the temperatures above 130 oC, the H2O loading of 0 vol.%, 5 vol.%, 10 vol.% demonstrated no sign of enhancement in CO conversion over Au/MgO/?-Al2O3 while the addition of H2O increased the conversion significantly at lower temperatures and this increase become more apparent at the higher H2O per cent.The CO conversion decreased as the CO2 content of the feed increased (mostly appeared in the temperatures of 120-150 oC). This effect was significant when the conversion in the absence and presence of 5 vol.% CO2 were compared, while there was no remarkable difference between 5 vol.% to 25 vol.% CO2 content at operational temperature of fuel cell.
Benzer Tezler
- Investigation of the electrochemical co2 reduction mechanism on tin electrodes
Kalay elektrotlar üzerinde elektrokimyasal co2 redüksiyonu mekanizmasının incelenmesi
TUĞÇE YILMAZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2020
Bilim ve Teknolojiİstanbul Teknik ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MUSTAFA KAMİL ÜRGEN
- Knowledge extraction from experimental and computational data for selective CO oxidation and water gas shift reaction using data mining techniques
Seçimli CO oksidasyonu ve su gaz değişim reaksiyonlarına ait deneysel ve hesaplamalı verilerden veri madenciliği teknikleri kullanarak bilgi çıkarımı
MEHMET ERDEM GÜNAY
Doktora
İngilizce
2012
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. RAMAZAN YILDIRIM
- A study on co-free hydrogen production and adsorbent design for selective carbon dioxide removal
Karbon monoksit içermeyen hidrojen üretimi ve seçimli karbon dioksit giderimi için adsorban tasarımı üzerine bir çalışma
MELEK SELCEN BAŞAR
Doktora
İngilizce
2016
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- A study on bimetallic water gas shift catalysts to be used in fuel processing
Yakıt proseslemede kullanılacak çift metalli su-gaz değişim katalizörleri üzerine bir çalışma
SABRİYE GÜVEN
Yüksek Lisans
İngilizce
2009
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Design and development of WGS catalysts for small scale hydrogen production units
Küçük ölçekli hidrojen üretim ünitelerine yönelik WGS katalizörlerinin tasarımı ve geliştirilmesi
COŞAR DOĞA DEMİRHAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2015
EnerjiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU