Multi exciton generation and recombination of semiconductor nanocrystals: Fundamental understanding and applications
Yarı iletken nanokristallerde çoklu eksiton oluşturması ve yeniden birleşimi: Temel bilimsel anlama ve uygulamalar
- Tez No: 335666
- Danışmanlar: DOÇ. DR. HİLMİ VOLKAN DEMİR
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Elektrik ve Elektronik Mühendisliği, Electrical and Electronics Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2013
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Elektrik ve Elektronik Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 113
Özet
Yarı iletken nanokristal kuvantum noktacıklarının (QD) optoelektronik ve fotonik alanlarındaki önemli uygulamalar için gelecek vaad eden malzeme sistemleri oldukları gösterilmiştir. Enerji bant aralığı ayarlanabilirliği, yüksek performanslı bant kenarı ışıması, uygun sıcaklık istikrarı ve kolay malzeme işlenebilirliği özellikleri QD?leri fotovoltaikten fotodetektörlere, lazerlerden ışık yayan diyotlara kadar birçok alanda cazip kılmaktadır. Yine yakın zamanda, bu QD?lerin bazı aygıt konfigürasyonları ile % 100 olan verimlilik sınırını aşabilme olasılığı sebebiyle, QD?lerde çoklu eksiton oluşturması (MEG) ve yeniden birleşimi (MER) konularının önemli olduğu gösterildi. Ancak QD katılarında çoklu eksiton kinetiklerinin anlaşılması MER ile yüklenmiş QD?lerdeki yeniden birleşme olayının karıştırılması sebebiyle zorlaşmış ve MER?nin spektral ve zamana bağlı özellikleri QD katılarında henüz tam çözümlenememiştir. Bu tezde, % 100?e yakın kuvantum verimliliğine sahip CdSe/CdS QD?lerde çifteksitonların (BX) ve tek-eksitonların (X) spektral davranışlarını foto-yüklenme olayının varlığında açıklığa kavuşturduk. BX?lerin ve X?lerin spektral davranışlarını farklı çekirdek büyüklüğüne sahip QD örneklerinde elde ettik ve bu gözlemlerimiz QD?lerdeki X-X etkileşim enerjisinin şiddetinin ayarlanabilirliği özelliğini açığa çıkardı. Mevcut metotlarla mümkün olamayacak olan bu X, BX ve triyon yapılarının spektral olarak ayırt edilmesini, entegre zamanda-çözümlenmiş floresans kavramını ortaya atarak başardık. MEG ve MER kavramlarının temel anlama konusuna ek olarak, çoklu eksitonların QD?lerde optik kazanım çalışmalarında yararlanılması konusunu da inceledik. Tezin bu kısmında, aynı QD?lerde spektral olarak ayarlanabilir, yüksek başarımlı, 2-foton soğurma (TPA) tabanlı yükseltilmiş kendiliğinden ışıma (ASE) çalışmamız özetlenmektedir. Burada, mutlak spektral ASE ayarlanabilirliğine ek olarak, CdSe/CdS malzeme sisteminde spektral ASE tepesinin olağan kendiliğinden ışıma tepesine göre bağıl olarak ayarlanabilirliğini literatürde ilk defa gösterdik. QD?lerin çekirdek ve kabuk boyutlarının ayarlanarak, Kulomb tipi X-X etkileşimlerinin kırmızı tarafa kayan ASE?ye sebep olan çekici veya mavi tarafa kayan ASE?ye sebep olan itici olarak ayarlanabileceğini gösterdik. Hatta doğru QD boyutlarıyla olağan kendiliğinden ışıma tepesiyle aynı spektral yerde ASE elde edilebileceği de bu kısımda gösterildi. Belli bir dalga boyunda elde edilen ASE davranışının tip-I veya tip-II olabilmesinin kontrolünün de mümkün olduğunu tezin bu bölümünde gösterdik. Tezin sonraki kısmında, CdSe/CdS QD?lara ek olarak, benzer ASE ve tipayarlanabilirliği çalışmasını, çok yüksek TPA soğurma ve birbirinden bağımsız soğurma/ışıma ayarlanabilirliği özellikleri ile dikkat çeken CdSe/CdS nanoçubuklarda (NR) da başarıyla gözlemledik. Tezin son kısmında MEG olayını CdHgTe QD?lerde ilk defa gösterdiğimiz deney sonuçlarımızı ve MEG kavramından, literatürdeki ilk örneklerden biri olarak, gerçek hayatta kullanılabilecek fotodetektör uygulamasında faydalanma çalışmamızı paylaştık. İnanıyoruz ki, bu tezde paylaşılan sonuçlar MEG ve MER kavramlarının temel anlaşılma yönüne katkı yapmakla kalmayıp bu kavramların QD lazerler, fotodetektörler ve fotovoltaik uygulamalarında da kullanılabilmeleri konusunda yeni gelişmelere yol açacaktır.
Özet (Çeviri)
Semiconductor nanocrystal quantum dots (QDs) have been found to be very promising for important application areas in optoelectronics and photonics. Their energy band-gap tunability, high performance band-edge emission, decent temperature stabilities, and easy material processing make the QDs attractive for these applications ranging from photovoltaic devices to photodetectors and lasers to light-emitting diodes. For these QDs, the concepts of multi exciton generation (MEG) and recombination (MER) have recently been shown to be important especially because they possibly enable efficiency levels exceeding unity using these QDs in various device configurations. However, understanding multi exciton kinetics in QD solids has been hindered by the confusion of MER with the recombination of carriers in charged QDs. This understanding lacks to date and the spectral-temporal aspects of MER still remain unresolved in solid QD ensembles. In this thesis, we reveal the spectral-temporal behavior of biexcitons (BXs) in the presence of photocharging using near-unity quantum yield core/shell CdSe/CdS QDs. The spectral behavior of BXs and that of excitons (Xs) were obtained for the QD samples with different core sizes, exhibiting the strength-tunability of the X-X interaction energy in these QDs. The extraction of spectrally resolved X, BX, and trion kinetics, which would be spectrally unresolved using conventional approaches, is enabled by our approach introducing the integrated time-resolved fluorescence. Besides the fundamental understanding of MEG and MER concepts, we also explored the possibility of utilizing multi excitons in these QDs for optical gain. In this part of the thesis, tunable, high performance, two-photon absorption (TPA) based amplified spontaneous emission (ASE) from the same QDs is presented. Here, for the first time, in addition to the absolute spectral tuning of the ASE, on the single material system of CdSe/CdS, the relative spectral tuning of ASE peak with respect to spontaneous emission was demonstrated. With the core and shell size adjustments, it was shown that Coulombic X-X interactions can be tuned to be either attractive leading to the red-shifted ASE peak or repulsive leading to the blue-shifted ASE peak and that non-shifting ASE can be achieved with the right core-shell combinations. It was further found here that it is possible to obtain ASE at a specific wavelength from both Type-I-like and Type-II-like CdSe/CdS QDs. In addition to the CdSe/CdS QDs, we showed ASE and Type-tunability features on CdSe/CdS nanorods (NRs), which are particularly promising with their extremely high TPA cross-sections and independent emission/absorption tunabilities. In the final part of the thesis, we report the observation of MEG on CdHgTe QDs, for the first time in the literature, and a novel application of MEG concept in a photosensor device, one of the first examples of real-life photosensing application of MEG concept. We believe that the results provided in this thesis do not only contribute to the fundamental understanding of MEG and MER concepts in the QDs, but also pave the way for the utilization of these concepts in the QD-based lasers, photodetectors and photovoltaic devices.
Benzer Tezler
- Colloidal synthetic pathways of atomically-flat complex nanocrystal heterostructures
Atomik olarak düz karmaşık nanokristal hetero yapıların koloidal sentetik yolları
FARZAN SHABANI
Doktora
İngilizce
2024
Bilim ve Teknolojiİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
Prof. Dr. HİLMİ VOLKAN DEMİR
- Synthesis and characterization of colloidal quantum wells: From simple size-tuned core to complex multi-crown structures
Koloidal kuantum kuyularının sentezi ve karakterizasyonu: Basit boyutları ayarlanabilir çekirdekliden karmaşık çoklu taçlı yapılara
DİDEM DEDE
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Mühendislik Bilimleriİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HİLMİ VOLKAN DEMİR
- Oled uygulamaları için ditiyenotiyofen (DTT) temelli floresans moleküllerin hazırlanması ve özelliklerinin incelenmesi
Syntheses and investigation of fluorescence dithienothiophene (DTT) based materials for oled applications
İPEK ÖSKEN
- Novel design-based complex nanostructures in hybrid core-shell architectures for high-efficiency light generation
Yüksek verimli ışık üretimi için melez çekirdek-kabuk mimarili yenilikçi dizayn temelli kompleks nanoyapılar
İLKEM ÖZGE ÖZEL
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Fizik ve Fizik Mühendisliğiİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HİLMİ VOLKAN DEMİR
