Geri Dön

Preparation and characterization of platinum/carbon catalysts synthesized by different reducing agents and surfactants and their performance towards methanol oxidation reaction

Farklı sürfaktant ve indirgeyici ajanlar kullanılarak platin/karbon katalizörlerin hazırlanması, karakterizasyonu ve methanol yükseltgenme reaksiyonundaki performansı

PDF İndir

  1. Tez No: 368880
  2. Yazar: DENİZ ÇAKAL
  3. Danışmanlar: PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ ARSLAN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2014
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 80

Özet

Bu tez çalışmasında, başlangıç maddesi olarak PtCl4, indirgeyici olarak sodyum borohidrat (Group I), hidrazin (Group II) ve formaldehit (Group III), sürfaktant olarak da hekzilamin (Group -a), N-metilhekzilamin (Group -b), N,N-dimetilhekzilamin (Group -c) kullanılarak platin nanoparçacıklar hazırlanmışır (son iki sürfaktant burada ilk kez kullanılmıştır). Pt nanoparçacıkların karbon üzerine dağıtılmasıyla hazırlanan katalizörler, doğrudan methanol yakıt hücresinde gerçekleşen metanol yükseltgenme tepkimesinde kullanılmıştır. Hazırlanan katalizörlerin karakterizasyonu, elektrokimyasal özellikleri ve performansları indüktif eşleşmiş plazma (ICP), dönüşümlü voltametre (CV), kronoamperometre (CA), X-ışınları kırınımı (XRD), X-ışınları fotoelektron spektroskopisi (XPS), transmisyon (geçirmeli) electron mikroskopu (TEM), BET yüzey analizi, fourier dönüşümlü kızılötesi spektrometresi (FTIR) gibi teknikler kullanılarak yapılmıştır. XRD ve TEM sonuçları platinin ~5 nm büyüklüğünde, yüzey merkezli kübik yapıya sahip olduğunu göstermiştir. Bu küçük parçacıkların yanında değişik büyüklükte, şekilde ve yoğunlukta büyük parçacıkların da olduğunu göstermiştir. Grup I'de kübik platin nanoparçacıkları bir araya gelerek 20 - 200 nm büyüklüğünde büyük parçacıklar oluşturmuştur. Grup II 50 - 200 nm büyüklüğünde yoğun, büyük ve yuvarlak platin parçacıklarından oluşurken, Grup III yine yuvarlak ancak daha az yoğun ve küçük (50 - 150 nm) platin parçacıklarından oluşmuştur. XPS sonuçları platinin iki değişik oksidasyon durumunda olduğunu göstermiştir. Bunlar % 65 - 73 miktarında Pt(0) ve % 35 - 27 miktarında Pt(IV)'den oluşmaktadır. XPS verileri, HOads ve H2Oads olmak üzere, oksijenin de iki çeşit olduğunu göstermiştir. HOads:H2Oads oranının Grup I, II ve III için 85:15, 90:10 ve 80:20 olduğu tespit edilmiştir. BET analizleri katalizörlerin yüzey alanlarının sürfaktantlara değil, indirgeyicilere bağlı olduğunu göstermiştir. Grup I, II ve III için yüzey alan değerleri 30 - 35 m2/g, 4 - 9 m2/g ve 20 - 30 m2/g'dır. CV grafikleri katalizörlerin performansının Grup II < Grup I < Grup III düzeninde olduğunu göstermiştir. Bütün katalizörler gözönüne alındığında ise Katalizör IIIb'nin metanol yükseltgenmesi tepkimesine karşı en aktif (258 mA/mg Pt) katalizör olduğunu göstermiştir. Bu değer ticari olarak satılan E-TEK Pt katalizörünün 3.5 katı kadardır. Bütün bu veriler, katalizörlerin performanslarının katalizörlerin: a) aktif yüzey alanına, b) HOads/ H2Oads oranına, ve c) morfolojisine bağlı olduğunu göstermiştir.

Özet (Çeviri)

In this thesis, platinum nanoparticles were prepared by using PtCl4 as a starting material, sodium borohydride (Group I), hydrazine (Group II) and formaldehyde (Group III) as reducing agents and hexylamine (Group -a), N-methylhexylamine (Group -b), N,N-dimethylhexylamine (Group -c) as surfactants (the last two surfactants were used for the first time). These platinum nanoparticles were dispersed on Carbon XC-72 to be utilized as catalyst for methanol oxidation reaction which can be used in direct methanol fuel cells. The characterization, electrochemical properties and performance of catalysts were defined by using inductively coupled plasma spectroscopy (ICP), cyclic voltametry (CV), chronoamperometry (CA), X-ray diffraction (XRD), X-photoelectron Spectroscopy (XPS), transmission electron microscopy (TEM), BET surface area analysis and fourier transform infrared spectroscopy (FTIR). XRD and TEM results indicated that platinum crystallizes in face-centered cubic (fcc) structure with a size of ~5 nm. In addition to these small particles, agglomerated particles were also observed in different size, shape and density. In Group I, cubic platinum nanoparticles come together to form large particles with a size of 20 - 200 nm. In Group II, agglomerated particles were appeared to be dense, large and spherical lumps with a size of 50 - 200 nm. In Group III, the agglomerated particles were also formed in spherical shape but not as much dense and large (50 - 150 nm) as in Group II. XPS results revealed that there are two different oxidation states of platinum in each catalyst. These are Pt(0) and Pt(IV) and their percentages changes between 65 - 73 and 35 - 27, respectively. XPS data also showed the existence of two kinds of oxygen, HOads and H2Oads, with a ratio of 85:15, 90:10 and 80:20 for Group I, II and III, respectively. BET analyses indicated that the surface area of catalysts depends on reducing agent not surfactant. It was 30 - 35 m2/g, 4 - 9 m2/g and 20 - 30 m2/g for Group I, II and III, respectively. CV records demonstrated that the order of catalysts performance was Group II < Group I < Group III. Within all catalysts, Catalyst IIIb exhibited the highest performance (258 mA/mg Pt) towards methanol oxidation reaction and provided 3.5 times greater performance than the commercial E-TEK Pt catalyst. All these data indicated that the performance of these catalysts depends on: a) active surface area, b) HOads/ H2Oads ratio, and c) morphology of the catalysts.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    855327

    Metal organic framework (MOF) based electrocatalytic hydrogen production

    Metal organik çerçeve (MOF) bazlı elektrokatalitik hidrojen üretimi

    KİNDA JOUNA VETTİ

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Kimya MühendisliğiMarmara Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ATIF KOCA

  2. Tez No

    416411

    Preperation and characterization of carbon supported platinum nanoparticles for methanol oxidation reactions

    Karbon destekli platin katalizörlerin hazırlanması, karakterizasyonu ve methanol yükseltgenme reaksiyonundaki performansı

    AYSU ÇOKANGIN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2015

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ ARSLAN

  3. Tez No

    269041

    Development of different carbon supports for proton exchange membrane fuel cell electrocatalysts

    Proton değişim membranlı yakıt pil elektrokatalizörü için değişik karbon destek malzemlerinin geliştirilmesi

    BURCU GÜVENATAM

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2010

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Bölümü

    DR. AYŞE BAYRAKÇEKEN

    PROF. DR. İNCİ EROĞLU

  4. Tez No

    352104

    PEM yakıt pilleri için iletken polimer karbon destekli platin katalizörlerin mikrodalga yöntemi ile hazırlanması

    Preparation of conducting polymer/carbon supported platinum catalysts by microwave irradiation technique for PEM fuel cell

    ELİF DAŞ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2014

    EnerjiAtatürk Üniversitesi

    Nanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı

    YRD. DOÇ. DR. AYŞE BAYRAKÇEKEN

  5. Tez No

    233920

    PEM yakıt hücresi katodunda kullanılmak üzere platin bazlı üçlü katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve elektrokatalitik özelliklerinin incelenmesi

    Synthesis, characterization and investigation of electrocatalytical properties of platinum based ternary catalysts in order to be used at the cathode of a PEM fuel cell

    SİLVER GÜNEŞ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2008

    Kimya MühendisliğiGazi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. F. ÇİĞDEM GÜLDÜR

Geri Dön