Forecasting selectivity of Au-based partial oxidation catalysts via temperature programmed desorption studies on the Au(111) model catalyst
Au-tabanlı kısmi yükselteme katalizörlerinin Au(111) model katalizörü yüzeyinde gerçekleştirilen sıcaklık programlı desorpsiyon çalışmaları yardımıyla seçiciliğinin belirlenmesi
- Tez No: 373012
- Danışmanlar: YRD. DOÇ. DR. EMRAH ÖZENSOY
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2014
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 88
Özet
Altın tabanlı heterojen katalizörlerin seçici kısmi yükseltgeme kabiliyetlerinin endüstride kullanılan homojen katalizörlerle kıyaslanabilir ölçüde olması, altın tabanlı heterojen katalizörlerinin önemini vurgulamaktadır. Mevcut çalışmada, farklı organik bileşiklerin (alkol, aldehit, ester, vb.) kısmi yükseltgeme tepkimelerindeki davranışlarını belirlemek amacıyla model katalizör olarak düzlemsel Au(111) tek kristali kullanılmıştır. Farklı organik bileşiklerin temiz Au(111) kristali yüzeyindeki kararlılıkları araştırılmıştır. Organik bileşiklerin Au(111) kristali üzerindeki kararlılığı, bu bileşiklerin farklı ürünler vermeleri bakımından önem arzetmektedir. Ultra yüksek vakum şartlarında gerçekleştirilen tepkimelerde, organik bileşikler ile temiz Au(111) kristali arasındaki etkileşimler, sıcaklık programlı desorpsiyon (TPD), x-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS), ve düşük enerjili elektron kırınımı (LEED) gibi yüzey hassas yöntemlerle analiz edilmiştir. Organik bileşikler, Au(111) yüzeyine sıvı azot sıcaklığında dozlanmıştır. Kullanılan bütün organik bileşikler ayrışmasız olarak yüzeyden ayrılmıştır ve bu bileşiklerin Au(111) yüzeyinde farklı davranışları saptanmıştır. Bütün organik bileşikler çoklu katman ve tek katman olmak üzere ayrı sıcaklıklarda yüzeyden ayrılmışlardır, fakat bunun yanında aldehit ve eterler yüzeyde polimerleşerek çoklu ve tekli katman dışındaki sıcaklıklarda da yüzeyden salınım göstermişlerdir. Desorpsiyon sinyalleri, çoklu katman salınımında sıfırıncı-derece salınım kinetiğine uygunken, tek katman salınım sinyalleri birinci-derece salınım kinetiğine uymaktadır. Organik bileşiklerin çoklu katman salınımlarında amorf ve kristal yapılara ait olan iki farklı sinyal elde edilmiştir. Yapılan bu çalışmada kullanılan organik bileşiklerin Au(111) yüzeyinde tutunma sürelerinin düşük olduğu gözlenmiş ve bu da ürünlerin tamamen yükseltgenmeden kısmi yükseltgenme ürünü olarak kalacağını işaret etmektedir. Gerçekleştirilen bu adsorpsiyon ve desorpsiyon tepkimeleri, kısmi yükseltgemeli eşlenme tepkimelerinin mekanizmasını aydınlatmada önemli ölçüde yardımcı olacaktır.
Özet (Çeviri)
Gold-based heterogeneous catalysts have attracted significant attention due to their selective partial oxidation capabilities which are comparable to that of the industrial homogeneous benchmark catalysts. In the current study, a planar Au(111) single crystal model catalyst surface was utilized to understand the behavior of different organic compounds (alcohols, aldehydes, esters etc.) in conjunction to the partial oxidation reactions. Stability of different organic compounds were investigated on the Clean Au(III) surface. The stability of a particular organic compound on the Au(III) model catalyst surface was found to be closely related to the variety of generated products. Surface sensitive analytical techniques such as Temperature Programmed Desorption (TPD) and Low Energy Electron Diffraction (LEED) were used to investigate the interaction of organic compounds with the clean Au(111) single crystal surfaces under ultra-high vacuum (UHV) conditions. Organic compounds were dosed onto atomically clean Au(III) surfaces at the liquid nitrogen temperature. All organic compounds desorbed non-dissociatively on the clean Au(111) surface. All organic compounds reveal monolayer and multilayer desorption signals but in the case of aldehydes, desorption is quite different, as they lead to polymerization on the surface with high desorption temperatures. Zeroth order desorption kinetics was observed for multilayers, while 1st order desorption was seen for the monolayer. In most cases, the multilayer feature can be observed with two distinct desorption peaks associated with amorphous and crystalline phases. In this work, it is confirmed that majority of the studied compounds have relatively low adsorption energies on Au(111). The species with lower desorption energies on Au(111) tend to undergo partial oxidation rather than total oxidation. Thus, desorption energy appears as an important descriptor for predicting the extent of oxidation in partial/total oxidation in oxidative coupling reactions.
Benzer Tezler
- Performance evaluation of Turkish pension funds: Selectivity, market timing and persistence
Türk emeklilik fonlarının performans değerlendirmesi: Seçicilik, piyasa zamanlaması ve devamlılık
HASAN ÇAĞATAY TEZCAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2012
EkonomiKoç ÜniversitesiYRD. DOÇ. DR. ATAKAN YALÇIN
YRD. DOÇ. DR. UMUT GÖKÇEN
YRD. DOÇ. DR. ŞULE ALAN
- Performance analysis of Turkish mutual funds and relationship between commissions and performance
Türk yatırım fonlarının performans analizi ve komisyon oranları ile ilişkisi
ALİ CAN KAYA
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Ekonomiİstanbul Bilgi ÜniversitesiUluslararası Finans Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ORAL ERDOĞAN
- Bağımsız denetimde makine öğrenmesi Yaklaşımı: Borsa İstanbul A.Ş. örneği
Machine learning approach in auditing: Borsa Istanbul A.Ş. case
FATİH FAYDALI
Doktora
Türkçe
2023
İşletmeKırgızistan-Türkiye Manas Üniversitesiİşletme Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. BİLAL SOLAK
- İstanbul Menkul Kıymetler Borsası endeksinin istatistiksel yöntemlerle öngörülmesi
Forecasting İstanbul Stock Exchange index by statistical methods
HALİL SONER BİNAY
- Forecasting brent oil futures prices using machine learning
Yapay öğrenme kullanarak brent petrol vadeli işlem fiyatlarını öngörüleme
EMRE KAAN YILMAZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2022
Endüstri ve Endüstri MühendisliğiKoç ÜniversitesiEndüstri Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. METİN TÜRKAY