Geri Dön

Computational screening of dual cation ammine metal borohydrides

Çift katyonlu amin metal bor hidrürlerin hesaplamalı taraması

PDF İndir

  1. Tez No: 392921
  2. Yazar: YUSUF KIŞLAK
  3. Danışmanlar: DOÇ. DR. ADEM TEKİN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Physics and Physics Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2015
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: İstanbul Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Bilişim Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Hesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 109

Özet

Alternatif enerji kaynaklarının geliştirilmesi üzerine birçok araştırmalar yapılmaktadır. Alternatif enerji kaynaklarını geliştirmeye yönelik bu ilginin başlıca sebepleri şöyle sıralanabilir; fossil yakıt kaynaklarının hızla tükenmekte olması, fosil yakıtlarının çevreye ve insan sağlığına zararları, politik sebeplere bağlı olarak fosil yakıtlarının fiyatlarındaki düzensizlik. Hidrojen, gelecegin en umut vadeden alternatif enerji kaynagıdır. Hidrojen, dünyamızda bol miktarda bulunması, kütlece yüksek enerji yoğunluğu ve tamamen çevre dostu yapısı ile dikkat çekmektedir. Ancak, hidrojenin enerji kaynagı olarak kullanılabilmesi için bazı engellerin aşılması gerekmektedir. Bu engellerden en önemlisi hidrojen depolayacak elverişli bir malzemenin henüz varolmamasıdır. Hidrojen, gaz olarak bir yakıt tankında depolanabilirse de bu yöntem yüksek basınç uygulanması gerektiginden verimsizdir, ayrıca hidrojen en küçük atom oldugundan dolayı içini doldurdurğu tankın atomları arasına sızarak hem tankın malzemesini kırılganlaştırır ve güvenlik problemi oluşturur hem de kısa sürede tankın boşalmasına neden olur. Hidrojeni sıvı halde depolamak da mümkündür ama hidrojeni sıvı hale dönüştürebilmek için hidrojenin kritik sıcaklığı olan 30 K altındaki sıcaklıklara soğutmak gerekmektedir ki bu da bu yöntemin pratik olarak ulaşım sektöründe uygulanmasını imkansız hale getirir. Bu yöntemlerin yanında hidrojeni katı halde de depolamak mümkündür. Bu amaçla bir çok farklı malzeme üzerinde ara¸stırmalar yapılmaktadır. Bu malzemelere örnek olarak metal hidritler, karbon nanotüpler, metal-organik sistemler, metal borhidritler, amonyum boran ve amid/imid sistemleri verilebilir. Fakat bunların hiçbrisi FreedomCAR 2015 hedeflerine ulaşamamaktadır: yüksek tersinir depolama kapasitesi (3 kWh kg−1 ya da agırlıkça % 9 hidrojen), hızlı kinetik (0.02 (g H2) s−1 kW−1 ), iyi tersinirlik (1500 döngü), işlem sıcaklıgı (-40 - 60 ˚ C), düşük fiyat ($2 kWh−1 yada $67 (kg H2)−1 ), yüksek hidrojen saflığı (

Özet (Çeviri)

Many researches are conducted to discover new energy sources. Reasons for this interest can be summarized with the accelerating depletion of conventional fossil fuels, instability of fossil fuel prices due to political reasons, harmful effects on environment and human health. Hydrogen is one of the most promising candidate for future energy source due to its high abundance on earth, high gravimetric energy density and its environment friendly nature. However, absence of a safe and efficient hydrogen storage material is one of the barriers that prevent widespread use of hydrogen as an energy carrier. Even hydrogen can be stored as in the form of gas or liquid, these mediums are not practical in everyday use. As an alternative, hydrogen can also be stored in the solid form. For this purpose, both metal borohydrides and ammines are proposed due to their high gravimetric and volumetric densities. Metal borohydrides have some severe drawbacks e.g. requirement of a very high temperature for the hydrogen decomposition. Therefore, they can be mixed with ammines to form ammine metal borohydrides (AMBs) which have better thermodynamics properties; on the other hand, they lead to undesirable release of harmful by-products. If a second metal is added to ammine metal borohydrides, dual cation AMBs are obtained which have been attracting interest due to their low dehydrogenation temperature, suppressed release of by-product NH3 and high gravimetric hydrogen content. However, only a few of them were synthesized up to now [2–4] and hence there is a lack of information about their crystal structures. In this study, we aim to find the most promising dual cation AMBs with the general formula of M1M2(BH4)x(NH3)y with M1 = Li, Na, K ; M2 = Mg, Ca, Mn, Ni, Sr, Zn; y=2,3,4,5,6 for x = 3 and M1 = Li, Na, K ; M2 = Zr, Ti, Mn, Mo, Co; y=2,3,4,5,6 for x = 5 using computational techniques in particular density functional theory (DFT) which has been successfully used before for similar screening studies [5]. For a DFT calculation, an input including the crystal structure of the considered system must be prepared. Since there is a little information about the crystal structures of dual cation AMBs, it is wise to apply some crystal structure prediction tools to determine their crystal structures. Here, we employed CrystAl Structure Prediction via Simulated Annealing (CASPESA) algorithm [6–11] to reveal the crystal structures of the systems mentioned above. Even these systems have a very complex alloying and decomposition routes, in our screening we assumed a few simple alloying and decomposition reactions to evaluate the complexes following the study of Hummelshøj et al. [5]. [2] Sun, W.W., Chen, X.W., Gu, Q.F., Wallwork, K.S., Tan, Y.B., Tang, Z.W. and Yu, X.B., 2012. A New Ammine Dual-Cation (Li, Mg) Borohydride: Synthesis, Structure, and Dehydrogenation Enhancement, Chem-Eur J, 18(22), 6825–6834. [3] Xia, G.L., Gu, Q.F., Guo, Y.H. and Yu, X.B., 2012. Ammine bimetallic (Na, Zn) borohydride for advanced chemical hydrogen storage, J Mater Chem, 22(15), 7300–7307. [4] Guo, Y.H., Wu, H., Zhou, W. and Yu, X.B., 2011. Dehydrogenation Tuning of Ammine Borohydrides Using Double-Metal Cations, Journal of the American Chemical Society, 133(13), 4690–4693. [5] Hummelshoj, J.S., Landis, D.D., Voss, J., Jiang, T., Tekin, A., Bork, N., Dulak, M., Mortensen, J.J., Adamska, L., Andersin, J., Baran, J.D., Barmparis, G.D., Bell, F., Bezanilla, A.L., Bjork, J., Bjorketun, M.E., Bleken, F., Buchter, F., Burkle, M., Burton, P.D., Buus, B.B., Calborean, A., Calle-Vallejo, F., Casolo, S., Chandler, B.D., Chi, D.H., Czekaj, I., Datta, S., Datye, A., DeLaRiva, A., Despoja, V., Dobrin, S., Engelund, M., Ferrighi, L., Frondelius, P., Fu, Q., Fuentes, A., Furst, J., Garcia-Fuente, A., Gavnholt, J., Goeke, R., Gudmundsdottir, S., Hammond, K.D., Hansen, H.A., Hibbitts, D., Hobi, E.J., Howalt, J.G., Hruby, S.L., Huth, A., Isaeva, L., Jelic, J., Jensen, I.J., Kacprzak, K.A., Kelkkanen, A., Kelsey, D., Kesanakurthi, D.S., Kleis, J., Klupfel, P.J., Konstantinov, I., Korytar, R., Koskinen, P., Krishna, C., Kunkes, E., Larsen, A.H., Lastra, J.M., Lin, H., Lopez-Acevedo, O., Mantega, M., Martinez, J.I., Mesa, I.N., Mowbray, D.J., Myrdal, J.S., Natanzon, Y., Nistor, A., Olsen, T., Park, H., Pedroza, L.S., Petzold, V., Plaisance, C., Rasmussen, J.A., Ren, H., Rizzi, M., Ronco, A.S., Rostgaard, C., Saadi, S., Salguero, L.A., Santos, E.J., Schoenhalz, A.L., Shen, J., Smedemand, M., Stausholm-Moller, O.J., Stibius, M., Strange, M., Su, H.B., Temel, B., Toftelund, A., Tripkovic, V., Vanin, M., Viswanathan, V., Vojvodic, A., Wang, S., Wellendorff, J., Thygesen, K.S., Rossmeisl, J., Bligaard, T., Jacobsen, K.W., Norskov, J.K. and Vegge, T., 2009. Density functional theory based screening of ternary alkali-transition metal borohydrides: a computational material design project, The Journal of chemical physics, 131(1), 014101. [6] Tekin, A., Hummelshoj, J.S., Jacobsen, H.S., Sveinbjornsson, D., Blanchard, D., Norskov, J.K. and Vegge, T., 2010. Ammonia dynamics in magnesium ammine from DFT and neutron scattering, Energy and Environmental Science, (4), 448–456. [7] Churchard, A.J., Banach, E., Borgschulte, A., Caputo, R., Chen, J.C., Clary, D., Fijalkowski, K. J.and Geerlings, H., Genova, R.V., Grochala, W., Jaron, T., Juanes-Marcos, J.C., Kasemo, B., Kroes, G. J.and Ljubic, I., Naujoks, N., Norskov, J.K., Olsen, R.A., Pendolino, F., Remhof, A., Romanszki, L., Tekin, A., Vegge, T., Zach, M. and Zuttel, A., 2011. A multifaceted approach to hydrogen storage, Physical chemistry chemical physics : PCCP, (13), 16955–16972. [8] Caputo, R., Tekin, A., Sikora, W. and Zuttel, A., 2009. First-principles determination of the ground-state structure of Mg(BH4)(2), Chemical Physics Letters, 480(4-6), 203–209. [9] Tekin, A., Caputo, R. and Zuttel, A., 2010. First-principles determination of the ground-state structure of LiBH4, Physical Review Letters, 104(21), 215501. [10] Caputo, R. and Tekin, A., 2011. Ab-initio crystal structure prediction. A case study: NaBH4, J. Solid State Chem., 184(7), 1622–1630. [11] Caputo, R. and Tekin, A., 2012. Lithium dihydroborate: first-principles structure prediction of LiBH2, Inorg. Chem., 51(18), 9757–9765.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    433907

    Discovery of new dual cation ammine borohydrides: A computational screening study

    Yeni iki metalli amin bor hidrürlerin hesaplamalı tasarımı: Bir hesapsal tarama çalışması

    SAMET DEMİR

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Hesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. ADEM TEKİN

  2. Tez No

    405393

    Yeni anti-inflamatuar ilaçların tasarımına yönelik, COX-1/COX-2 selektif ve COX-2/5-LOX dual inhibitörlerinin hesaplamalı yöntemlerle incelenmesi

    Computational investigation of selective COX-1/COX-2 selective ve COX-2/5-LOX dual inhibitors for designing new anti-inflammatory drugs

    FATMA AKSAKAL

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2015

    BiyokimyaGebze Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ANATOLİ DİMOGLO

  3. Tez No

    787443

    Assessing gas separation performances of COF membranes, COF/polymer MMMs, and dual filler-incorporated polymer membranes via high-throughput computational screening

    Başlık çevirisi yok

    SENA AYDIN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2023

    Kimya MühendisliğiKoç Üniversitesi

    Hesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

  4. Tez No

    541060

    Computational screening of metal-organic frameworks for acetylene and hydrogen separations

    Metal-organik çerçevelerin hesaplamalı taraması asetilen ve hidrojen ayrımı

    AYDA NEMATI VESALI AZAR

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2018

    Kimya MühendisliğiKoç Üniversitesi

    Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

  5. Tez No

    624961

    Computational screening of natural proteins for morita-baylis-hillman activity

    Morita-baylis-hillman aktivitesi için proteinlerin hesapsal taranması

    BELKIS AKBULUT

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2020

    Kimya MühendisliğiYeditepe Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. NİHAN ÇELEBİ ÖLÇÜM

Geri Dön