Design of mesoporous small-pore zeolites for direct conversion of methane to methanol
Metandan direkt metanol eldesinde mezo-gözenek ilaveli küçük-gözenekli zeolit tasarımı
- Tez No: 637812
- Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ BAHAR İPEK TORUN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2020
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 140
Özet
Metan, doğal gazın ana bileşeni, faydalı bir hammadde ve bol miktarda çıkarılabilen bir malzemedir. Bu nedenle, metanın değerlenmesi önemli bir araştırma alanı olarak kabul edilebilir. Metanın metanol gibi değerli malzemelere seçici dönüşümü, metandaki C–H bağlarının yüksek aktivasyon enerjisi (439 kJ mol-1) ve metanın zayıf asitliği nedeniyle oldukça istenen ancak zorlayıcı bir süreçtir. Bakır ve demir içeren zeolitler, metanı düşük sıcaklıklarda aktive edebilir ve katalitik olmayan 3-aşamalı bir işlem kullanarak kısmi oksidasyon ürünlerinin seçici oluşumuna izin verirler. Seçici metanol üretimini miktarda ticari olarak sağlamak için, anlamlı metanol oluşum hızları gösteren sürekli bir proses gerçekleştirilmelidir. Cu-zeolit kullanan sürekli metanol üretim sistemleri büyük ölçüde araştırılmamıştır ve pratik uygulamalar katalizör ve proses iyileştirme için temel bilgi birikimi gerektirir. Bu çalışmada, metan-metanol reaksiyonunu yüksek verim, ve seçicilikte orta sıcaklıklarda gerçekleştirmek için, farklı aktif Cu-merkezleri konsantrasyonuna sahip Mordenite, SSZ-13, SSZ-39 ve Omega gibi farklı tipte zeolitler geliştirilmiştir. Ayrıca metanol seçiciliğini artırmak amacıyla mezoporozite eklenmiştir. Değişen besleme gazı bileşimleri ile katalitik deneyler yapılmış ve reaktanların kısmi basıncında optimizasyon yapılmıştır. 573 K sıcaklıkta mikro gözenekli SSZ-39 ve Mordenite, sırasıyla en iyi metanol üretim hızlarını (90.6 µmol g-1 h-1ve 54.7 µmol g-1 h-1) ve uygun seçicilikleri (% 44 ve % 54) göstermiştir. Mezogözenek ilavesi sadece SSZ-39 örneğinde kısalan kristal boyutları sayesinde artan metanol seçiciliğine sebep olmuştur. Artan N2O kısmi basıncı, mikro gözenekli SSZ-39 için 130 umol g-1 h-1'e kadar artan miktarda metanol üretim değerleri ve % 52 oranında sseçicilik sağlamıştır. Aynı şekilde, 40.5 kPa metan kısmi basıncı SSZ-39 için 90.6 µmol g-1 h-1 ve Mordenite için 54.7 µmol g-1 h-1'e kadar artan metanol üretim hızlarıyla sonuçlanmıştır. Ek olarak, artan kısmi su basıncı, yüksek metnol seçiciliği ve SSZ-39 (311 µmol g-1 h-1) ve Mordenit (116 µmol g-1 h-l) üzerinde dikkate değer metanol üretim oranları göstermiştir.
Özet (Çeviri)
Methane is the main component of natural gas, a useful feedstock and an abundant material. Therefore, valorization of the methane can be considered as an important field of research. Selective conversion of methane to valuable materials such as methanol is a highly desired, yet challenging process due to the high activation energy (439 kJ mol-1) of C–H bonds in methane and weak acidity of methane. Zeolites that are exchanged with copper and iron could activate methane at low temperatures and allow selective formation of partial oxidation products using a non-catalytic 3-step process. To provide a commercial methanol production; however, selective methanol production in a continuous process should be achieved at meaningful methanol formation rates. Continuous methanol production systems using Cu-zeolites remain largely unexplored, and practical applications necessitate fundamental understanding for catalyst and process improvement. In this study, to perform the methane to methanol reaction at high yield and methanol selectivity and at mild temperatures, we have developed different type of zeolites such as Mordenite, SSZ-13, SSZ-39 and Omega with different concentration of active Cu-centers. We also introduced mesoporosity to increase methanol selectivity. Catalytic experiments were conducted with altered feed gas compositions and optimization of the partial pressure of the reactants was performed. At 573 K, microporous SSZ-39 and Mordenite showed the best methanol production rates (90.6 µmol g-1 h-1 and 54.7 µmol g-1 h-1) and plausible selectivities of 44% and 54% respectively. Mesopore addition resulted in increased methanol selectivity only for SSZ-39 with shortened crystal sizes. Increasing N2O partial pressure (to 15 kPa) have caused increased methanol production rates and selectivity values up to 52% and 130 µmol g-1 h-1 for SSZ-39. In the same way, incerasing methane partial pressure (to 40.4 kPa) resulted in incresed methanol production rates up to 90.6 µmol g-1 h-1 for SSZ-39 and 54.7 µmol g-1 h-1 for Mordenite. In addition, increasing partial pressure of water has showed increased methanol selectivity values with similar methanol production rates on SSZ-39 (311 µmol g-1 h-1) and Mordenite (116 µmol g-1 h-1).
Benzer Tezler
- Physicochemical characteristics of silicananoparticles tailored for nanomedicine
Başlık çevirisi yok
DİDEM ŞEN KARAMAN
- Controlled delivery of chalcone via biopolyester nanohybrid
Biyopoliester nanohibrit ile kalkonun kontrollü salımı
YASEMİN KAPTAN
Doktora
İngilizce
2022
Biyoteknolojiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATOŞ YÜKSEL GÜVENİLİR
- Güneş pillerinde mezogözenekli perovskitlerin yapı ve kompozisyonunun COMSOL simülasyonu perspektifinden incelenmesi
Investigation of structure and composition of mesoporous perovskites in solar cells from COMSOL simulation perspective
AYA KHACHNAOUI
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Fizik ve Fizik MühendisliğiSakarya ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ NAGİHAN DELİBAŞ
PROF. DR. ALİGHOL NİAEİ
- Farklı silika kaynaklarından SBA-15 üretimi, karakterizasyonu ve uygulama alanının incelenmesi
Synthesis and characterization of SBA-15 from different silica sources and investigation of the application area
MÜGE SARI YILMAZ
Doktora
Türkçe
2013
Kimya MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SABRİYE PİŞKİN
- Synthesis and characterisation of mesoporous transition metal ion modified silica-zirconia and silica-sulfated zirconia materials towards NOx catalysis
NOx katalizlemeye yönelik mezogözenekli geçiş metal iyon katkılı silika-zirkonya ve silika-sülfatlanmış zirkonya malzemelerinin sentezi ve karakterizasyonu
OLGA SAMARSKAYA
Yüksek Lisans
İngilizce
2006
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ÖMER DAĞ
DOÇ. DR. MARGARİTA KANTCHEVA