Direct conversion of methane to methanol over iron-exchanged zeolites
Metanın demir yüklenmiş zeolitler üzerinde doğrudan metanole dönüştürülmesi
- Tez No: 759965
- Danışmanlar: DOÇ. DR. BAHAR İPEK TORUN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2022
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 186
Özet
Metan, doğalgazın birincil bileşenidir ve artan kaya gazı üretime ile metan bolluğu artmaktadır. Çıkarılan metan sahada, çok kullanışlı ve birçok kimyasal için önemli bir hammadde olan metanol gibi daha değerli, sıvı ürünlere dönüştürülmelidir. Metanın metanole dolaylı ve yüksek enerji gerektiren endüstriyel dönüşümünden farklı olarak, daha ılıman koşullarda metanın doğrudan metanole dönüştürülmesi için alternatif yollar aranır. Demir yüklü zeolitler, metanın metanole daha hafif koşullarda katalitik dönüşümü için umut verici katalizörlerdir ve daha fazla araştırılmalıdır. Bu çalışmada, MOR, SSZ-13 ve SSZ-39 gibi farklı yapılara sahip demir yüklü zeolitlerin metanın metanole katalitik dönüşümü araştırılmış ve büyük gözenekli bir zeolit olan MOR, en yüksek metanol oluşumu hızı ve seçiciliği göstermiştir. Öte yandan, küçük gözenekli zeolitler (SSZ-13 ve SSZ-39), kok oluşumu nedeniyle hızlı bir şekilde deaktive olmuş ve mezopor ilavesi SSZ-39 için aktiviteyi iyileştirmiş olsa da, Fe-MesoMOR, Fe-MesoSSZ-39'dan daha iyi aktivite göstermiştir. Ayrıca, Fe-MOR üzerinde demir miktarının metanol seçiciliği araştırılmıştır. MOR yapısına sahip zeolite mezogözenek ilavesi özellikle düşük su buharında, kısaltılmış difüzyon yolundan dolayı metanol seçiciliğini önemli ölçüde artırdı ve katalizör ömrünü uzattı. 300 °C ve %30 CH4, %10 N2O and %24 H2O olarak optimize edilmiş reaksiyon koşullarında Fe-MesoMOR, %47 seçicilik ile 330 μmol/g/h metanol üretti. Beslenen su buharının arttırılması, ikincil reaksiyonları baskılayarak ve yüzeyden metanol desorpsiyonunu teşvik ederek metanol seçiciliğini arttırdı ve metanol üretimini stabilize etti. Bu çalışmada optimize edilmiş koşullarda Fe-MesoMOR, literatürde en iyi performans gösteren Fe-FER ve en çok çalışılan Fe-ZSM-5 ile karşılaştırılmıştır. Fe-FER, 300, 320 ve 340 °C'deki bütün sıcaklıklarda metanol üretim hızı ve seçicilik açısından Fe-MesoMOR'a göre daha iyi performans göstermiştir. Fe-MesoMOR üzerinden elde edilen en yüksek metanol oluşum hızı, 958 μmol/g/h metanol ve %41 seçicilik ile 340 °C'dedir. Aktif sitelerin karakterizasyonu, 300 °C'de N2O ve CH4 ile işlem yapılmış Fe-zeolitlerin UV–Görünür Bölge spektrumları kullanılarak gerçekleştirilmiştir.
Özet (Çeviri)
Methane is the primary component of natural gas and the abundance of methane is increased with increased shale gas production. The extracted methane should be converted to more valuable, liquid products on site such as methanol, which is highly versatile and an important feedstock for many chemicals. Unlike the industrial conversion of methane to methanol, which is via an indirect and highly energy intensive route, alternative routes of direct conversion of methane to methanol at milder conditions are searched for. Iron loaded zeolites are promising catalysts for catalytic conversion of methane to methanol under milder conditions and should further be investigated. In this study, iron-exchanged zeolites having different frameworks such as MOR, SSZ-13 and SSZ-39 are investigated for catalytic conversion of methane to methanol. MOR, which is a large pore zeolite showed the highest methanol formation rate and selectivity. On the other hand, small pore zeolites (SSZ-13 and SSZ-39) deactivated quickly due to coke formation and even though mesopore addition improved activity for SSZ-39, Fe-MesoMOR showed better activity than Fe-MesoSSZ-39. The effect of iron content on methanol selectivity is optimized over Fe-MOR. Mesopore addition to MOR significantly promoted the methanol selectivity, especially at lower water vapor in feed, and enhanced catalyst lifetime due to shortened diffusion pathway. At the optimized reaction conditions which are 300 °C, 30% CH4, 10% N2O and 24% H2O, Fe-MesoMOR produced 330 μmol/g/h methanol with 47% selectivity. Increasing the water vapor in feed increased methanol selectivity by suppressing secondary reactions and by promoting methanol desorption from the surface and stabilized the methanol production rate. Fe-MesoMOR is compared at the optimized conditions in this study with the best performed Fe-FER and mostly studied Fe-ZSM-5 in literature. Fe-FER exhibited a better performance than Fe-MesoMOR in terms of methanol production rate and selectivity at all temperatures, 300, 320 and 340 °C. The highest methanol formation rate of 958 μmol/g/h with 41% methanol selectivity is achieved over Fe-MesoMOR at 340 °C. The characterization of active sites is carried out using DR UV–Vis spectra of N2O and CH4 treated Fe-zeolites at 300 °C.
Benzer Tezler
- Direct synthesis of dimethyl ether (DME) from synthesis gas using novel catalysts
Yeni katalizörler kullanarak doğrudan sentez gazından dimetil eter (DME) üretimi
AYÇA ARINAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. DR. TİMUR DOĞU
YRD. DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI
- Design of mesoporous small-pore zeolites for direct conversion of methane to methanol
Metandan direkt metanol eldesinde mezo-gözenek ilaveli küçük-gözenekli zeolit tasarımı
ÖZGÜN MEMİOĞLU
Yüksek Lisans
İngilizce
2020
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ BAHAR İPEK TORUN
- Potasyum ve çinko metallerinin TiO2 destekli demir katalizörüne eklenmesinin Fischer tropsch sentezi ile hafif olefin üretimine etkilerinin araştırılması
Study of effects of potassium and zinc metals on TiO2 supported iron catalysts for production of light olefins by Fischer tropsch synthesis
UTKU BURGUN
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HASAN CAN OKUTAN
- Parametric study of catalytic co hydrogenation for producing dimethyl ether
Katalitik karbon monoksit hidrojenasyonu dimetil eter üretiminin parametrik incelenmesi
HATİCE MERVE CAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET KERİM AVCI
PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN
- Asidifikasyon ile elde edilen uçucu yağ asitlerinden metan reaktörü ile biyogaz ve elektrohidroliz prosesi ile hidrojen gazı oluşumunun incelenmesi
Conversion of volatile fatty acids to both biogas by methane reactor and hydrogen gas by electrohydrolysis process
HAVVA BAĞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Çevre MühendisliğiÇanakkale Onsekiz Mart ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. NİLGÜN AYMAN ÖZ