Density functional theory investigation of catalytic processes relevant to environmental applications: Metal oxides and molten metals
Çevresel uygulamalarla ilgili katalitik süreçlerin yoğunluk fonksiyoneli teorisi araştırması: Metal oksitler ve eriyik metaller
- Tez No: 901820
- Danışmanlar: DOÇ. DR. HANDE TOFFOLİ
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Physics and Physics Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2024
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Fizik Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Fizik Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 170
Özet
Bu tezde, yoğunluk fonksiyoneli teorisini (YFT) kullanarak daha temiz çevre uygulamaları için metal oksitlerin ve erimiş metallerin katalitik aktiviteleri araştırılmıştır. Tezde temel olarak iki kapsama odaklanılmıştır: safsızlıkların varlığında Rh- ve Ir- ile zenginleştirilmiş ZnO tek atomlu katalizörlerin (TAKlar) katalitik performansları ve BiNiX (X = Cu, Al) erimiş metal alaşım katalizörlerinde CH4 pirolizi. İlk bölümde Rh- ve Ir- ZnO yüzeylerinin katalitik aktiviteleri araştırılmıştır. TAKlar CO, O2 ve O adsorpsiyonu, yük analizi ve titreşim frekansları ile ayrıntılı olarak analiz edilmiştir. Çalışma, katalizörlerin aktivitesini optimize etmeye yönelik içgörüler sağlayan Al, Cr, Cu ve Pd safsızlıklarının etkilerini de kapsamaktadır. İkinci bölümde, geleneksel hidrojen üretim yöntemlerine CO2 emisyonu olmadan daha temiz bir alternatif sunan metan pirolizinde erimiş alaşım katalizörlerinin, özellikle BiNiX (X = Cu, Al) alaşımlarının reaktivite tanımlayıcıları ve reaktiviteleri incelenmiştir. İlk olarak, farklı konsantrasyonlarda ve geometrilerde çeşitli yüzey alaşımları için d-bant merkezi ve Bader yüklerinin kapsamlı bir araştırması sunulmaktadır. Daha sonra, bir üçüncü bileşen olarak Cu ve Al metallerinin Bi-Ni erimiş alaşımlarının reaktivitesi üzerindeki etkisi çeşitli yöntemlerle araştırılmıştır. Erimiş metallerdeki reaksiyon mekanizmalarına dair daha derin bir anlayış sağlamak için ab initio moleküler dinamik simülasyonlarına dayalı bir protokol titizlikle geliştirilmiş ve sunulmuştur. Bu çalışmada, ilk prensipler yaklaşımını kullanarak verimli ve sürdürülebilir katalizörlerin anlaşılması ve geliştirilmesi amaçlanmaktadır. Bu çalışmada geliştirilen yöntemler, daha kapsamlı bir promotör yelpazesinin analiz edilmesinde gelecekteki araştırmalarda kullanılarak, daha etkili enerji üretim sistemlerinin tasarlanmasına olanak sağlayabilir.
Özet (Çeviri)
This thesis investigates the catalytic activities of metal oxides and molten metals for cleaner environmental applications using density functional theory (DFT). The thesis focuses on two scopes: the catalytic performances of Rh- and Ir- enriched ZnO single-atom catalysts (SACs) in the presence of impurities and CH4 pyrolysis in BiNiX (X = Cu, Al) molten metal alloy catalysts. The first part investigates the catalytic activity of Rh- and Ir- ZnO surfaces. The SACs are analyzed in detail with CO, O2, and O adsorption, charge analysis, and vibrational frequencies. The study contains the effects of Al, Cr, Cu, and Pd impurities, providing insights into optimizing the activity of the catalysts. The second part examines the reactivity descriptors of metal alloys and the reactivity of molten metal catalysts, particularly BiNiX (X = Cu, Al) alloys, in methane pyrolysis, which offers a cleaner alternative to traditional hydrogen production methods without CO2 emissions. First, we present a thorough investigation of d-band center and Bader charges for various molten metal alloys in different concentrations and geometries. Next, we investigate the impact of a third component, Cu and Al as a promoter, on the reactivity of Bi-Ni molten alloys. We meticulously develop and present an ab initio molecular dynamics-based protocol to provide a deeper understanding of reaction mechanisms in molten metals. This study aims to enhance the understanding and development of efficient, sustainable catalysts by providing a first principles approach. The methods developed in this study might be used in future research to analyze a more comprehensive range of promoters, enabling the design of more effective energy production systems.
Benzer Tezler
- Computational investigations of the biocatalytic, photophysical and spectroscopic properties of flavins and flavoproteins
Başlık çevirisi yok
BORA KARASULU
- Effect of adsorbate interactions on catalytic reactivity: Elementary surface reactions on rhodium and cobalt
Başlık çevirisi yok
ALİ CAN KIZILKAYA
Doktora
İngilizce
2014
Metalurji MühendisliğiTechnische Universiteit EindhovenPROF. DR. J. W. NIEMANTSVERDRIET
- WSi2N4 ve WSiGeN4 iki boyutlu malzemelerin fotokatalitik hidrojen üretim performansının incelenmesi
Investigation of photocatalytic hydrogen production performance of WSi2N4 and WSiGeN4 two-dimensional materials
FATİH HİMMET
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
EnerjiGazi ÜniversitesiEnerji Sistemleri Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. GÖKHAN SÜRÜCÜ
- Mechanistic investigation of carbon dioxide hydrogenation on bimetallic iron-cobalt surfaces by density functional theory
Bimetalik demir-kobalt yüzeylerinde karbondioksit hidrojenasyonunun yoğunluk fonksiyonel teorisi'ne göre mekanistik incelenmesi
DİLAN TUNÇER
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Kimya Mühendisliğiİzmir Yüksek Teknoloji EnstitüsüKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ ALİ CAN KIZILKAYA
- Computational investigation of organic reactions via mechanistic approaches
Organik tepkimelerin mekanistik yaklaşımlar kullanılarak hesapsal incelenmesi
ESRA BOZ