Preparation of silicalite/ceramic composite membranes for gas separation
Gaz ayırımı için silikalit/seramik kompozit membranların hazırlanması
- Tez No: 93277
- Danışmanlar: PROF. ALİ ÇULFAZ
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2000
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 339
Özet
oz GAZ AYIRIMI İÇİN SİLIKALİT/SERAMIK KOMPOZIT MEMBRANLARIN HAZIRLANMASI Kalıpçılar, Halil Doktora, Kimya Mühendisliği Bölümü Tez Yöneticisi : Prof. Dr. Ali Çulfaz Haziran 2000, 313 sayfa Zeolitler, bir çok gaz ve sıvı molekülünün boyu ile mukayese edilebilir boyutlardaki gözenekleri ile molekül eleği özelliği gösteren mikro gözenekli malzemelerdir. Bundan dolayı, sıvıların ve gazların ayırımında kullanılacak zeolit membranlann üretilmesi için son yularda çok çalışılmaktadır. Zeolit membranlar çoğunlukla gözenekli destekler üzerinde zeolit kristallerinin büyütülmesi ile elde edilmektedir. Bu çalışmanın amacı gaz ayırımı için silikalrt-l/a-Al203 kompozit membranlannın sentezlenmesidir. Membranlar molar bileşimi 6.5Na20 25-30SiO2 5-6.9TPABr 800- 1400H2O olan berrak kristallenme çözeltilerinden hidrotermal yöntemlerle 200°C'de sentezlenmiştir. Sentezlerde TPABr şablon molekül olarak kullanılmıştır. Membranlar destek olarak kullanılan makro gözenekli A1203 disklerin üzerinde ince ve sürekli çok kristalli silikalit-1 tabaka içermektedir. Sentezlendiği gibi kullanılan membranlarda kristal gözenekleri organik TPA iyonu ile doludur. Bu membranlar N2'ye geçirimsizdirler. Geçirimsiz membranlar kristal gözeneklerinde kapalı kalan TPA iyonunu çıkarmak için 400°C, 500°C ve 650°C'ta sürekli ısıtma yöntemi ya da yavaş-adım adım ısıtma yöntemi ile kalsine edilmişlerdir. İlk yöntem membran üzerinde mikro çatlakların oluşmasına neden olurken, ikinci yöntemle pek çok membranın çatlaması önlenmiştir. Membranlar ikinci yöntemle kalsine edildikten sonra H2/N2 ve N2/SF6 için sırasıyla 4 ve2000'e kadar ideal seçicilikler göstermişlerdir. Yüksek seçicilik değerleri silikalit-1 tabakanın sürekli olduğunu ve tabakada mikro çatlak olmadığını göstermektedir. Zeolit tabaka üzerinde mikro çatlak oluşturma potansiyeline sahip kalsinasyon adımını elemek için şablon molekül içermeyen başlangıç bileşimlerinden ZSM-5 tabaka sentezlemek amaçlanmıştır. Şablon molekülsüz ZSM-5 tabakalar başlangıç bileşimi 6.5Na20 0-lAl2O2 8OSİO2 3196H20 olan jelden 200°C'ta gözenekli a-Al203 destekler üzerinde sentezlenmiştir. Kolloid silika ve silisik asit silika kaynağı olarak kullanılmıştır. Başlangıç bileşimindeki alumina miktarı arttırıldığında ve kolloid silika kullanıldığında, alumina destek yüzeyi gelişigüzel dizilmiş ZSM-5 kristalleri ile kaplanmıştır. Yüzeyin tamamen kaplanmaması sonucu diskler N2/SF6 için düşük ideal seçicilik göstermişlerdir. Yüzeyi tamamen kaplamak için, sentezler yüzeyi ortalama boyu 0.5 ve 2 um olan silikalit-1 tohum kristalleri ile kaplanmış a-Al203 destekler kullanılarak yapılmıştır. Sentez sonrası, 0.5 um boyundaki tohum kristalleri ile kaplı desteğin yüzeyi tamamıyla gelişigüzel dizilmiş ancak iç içe büyüme miktarı düşük olan ZSM-5 kristalleri ile kaplanmıştır. Tamamıyla iç içe girmiş ZSM-5 kristallerinin oluşturduğu sürekli bir tabaka 2 um boyunda tohum kristalleri ile kaplanmış destekler üzerinde elde edilmiştir. Her ne kadar tohum kristalleri kullanılarak yapılan sentezlerde destek yüzeyi daha çok kaplanmış ise de elde edilen diskler düşük N2/SF6 ideal seçicilikleri göstermiştir bu da ZSM-5 tabakada zeolit kristalleri arası gözeneklerin varlığını göstermektedir. Anahtar Sözcükler : gaz ayırımı,silikalit-l membran, şablon molekülsüz ZSM-5 sentezi. vı
Özet (Çeviri)
ABSTRACT PREPARATION OF SIUCALITE/CERAMIC COMPOSITE MEMBRANES FOR GAS SEPARATION Kalıpçılar, Halil Ph.D., Department of Chemical Engineering Supervisor : Prof. Dr. Ali Çulfaz June 2000, 313 pages Zeolites are microporous materials showing molecular sieving properties due to then- comparable pore size with the size of many gas and liquid molecules. The preparation of zeolite membranes for liquid and gas separation, therefore, was extensively studied in recent years. Zeolite membranes were usually obtained by growing zeolite crystals on porous supports. The aim of this study was to synthesize silicahte-l/a-Al203 composite membranes for gas separation. The membranes were synthesized hydrothermally from clear crystallization solutions with, molar composition of 6.5Na20 25-30SiO2 5-6.9TPABr 800- 1400H2O at 200°C. TPABr was used as template molecule- in the syndesis. The membranes consisted of a thin and continuous polycrystalline silicalite-i layer on macroporous a-Al203 disks which were used as support. The as-synthesized membranes in which the crystal pores were blocked by organic TPA ion were impermeable to N2. The impermeable membranes were calcined to remove the trapped TPA ion at 400°C, 500°C and 650°C by following a continuous heating procedure or a slow-stepwise heating procedure. The former procedure caused microcrack formation on membranes while the latter procedure prevented microcrack formation on most of the membranes. The membranes calcined by latter procedure exhibited ideal selectivities for H2/N2 and N2/SF6 uiup to 4 and 2000, respectively. High ideal selectivities showed that the silicalite-1 layer is continuous and there are no microcracks on the layer. The synthesis of ZSM-S layer from template-free batches was also intended to eliminate the calcination step which has a potential of microcrack initiation on zeolite layer. The template-free ZSM-5 layers on porous a-Al203 supports were synthesized from gels having molar composition of 6.5Na20 0-lAl2O2 80SiO2 3196H20 at 200°C by using silicic acid and colloidal silica sol as silica sources. The alumina support surface was covered by randomly oriented ZSM-5 particles when the alumina content of batch was increased and colloidal silica sol was used as silica source. Disks showed low N2/SF6 ideal selectivity due to low surface coverage. To increase the surface coverage, synthesis was performed using a-Al203 supports covered by silicalite-1 seed crystals having mean size of 0.5 urn or 2 urn. After synthesis, the surface of the support seeded by 0.5 um sized crystals was fully covered by randomly oriented ZSM-5 crystals with low intergrowth. A continuous layer formed from highly intergrown ZSM-5 crystals was obtained on supports covered by seeds of 2 um mean size. Disks synthesized on seeded supports showed low ideal selectivities for N2 over SF6 indicating the presence of interzeolitic pores on the ZSM-5 layer although the surface coverage was increased by seeded synthesis. Keywords : gas separation, silicalite-1 membrane, template-free ZSM-5 synthesis. IV
Benzer Tezler
- Az alaşımlı ve karbon çeliklerinde borlama ile yüzeye kaplanan borürlerin bazı özelliklerinin tesbiti
Determination of some material properties of borides coated on the surfaces of low alloy and carbon steels
CUMA BİNDAL
- Doğal ve yapay hammaddelerden mullit sentezlenmesi
Synthesis of mullite from naturel and artificial raw materials
OĞUZHAN AVCIATA
Yüksek Lisans
Türkçe
2003
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NİYAZİ ERUSLU
- Structural investigations of thin lustre layers developed by ion-exchange mechanism on lead alkali glazes
Kurşun alkali sırlar üzerinde iyon yer değişim mekanizması ile geliştirilen ince luster tabakalarının yapısal incelenmesi
CEREN İMER
Doktora
İngilizce
2017
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MUSTAFA LUTFİ ÖVEÇOĞLU
DR. ESİN GÜNAY
- Farklı CAD/CAM materyalleri ile üretilen lamina veneerlerin bağlanma dayanımlarının in vitro koşullarda değerlendirilmesi
Farkli CAD/CAM materyalleri ile üretilen lamina veneerlerin bağlanma dayanimlarinin in vitro koşullarda değerlendirilmesi
ASENA KAPTANOĞLU
Doktora
Türkçe
2024
Diş Hekimliğiİstanbul Medipol ÜniversitesiProtetik Diş Tedavisi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HALUK BARIŞ KARA
- Sodur/Konya doğal magnezit atık tozlarının sinterlenme ve karakterizasyonu
Characterization studies of sintered compacts of Sodur/Konya natural waste magnesite powder
CANAN PEYK ÜLGÜRAY