Geri Dön

Grafen oksit katkılı poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojellerinin hazırlanması, karakterizasyonu ve sudan metilen mavisinin uzaklaştırılmasında adsorpsiyon özelliklerinin incelenmesi

Preparation, characterization, and adsorption properties of graphene oxide-modified poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels for methylene blue removal from water

PDF İndir

  1. Tez No: 952543
  2. Yazar: EDA BAŞAK ÜNGÖR
  3. Danışmanlar: PROF. DR. MURAT TORUN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2025
  8. Dil: Türkçe
  9. Üniversite: Hacettepe Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Fizikokimya Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: 119

Özet

Bu tez çalışmasında, poli(akrilik asit-ko-akrilamit) (P(AAc-ko-AAm)) polimerine grafen oksit (GO) katkılanması yapılarak sudaki metilen mavisinin alınması ve başka boya maddelerine karşı seçici davranış göstermesi hedeflenmiştir. Bu kapsamda, ilk olarak grafenden grafen oksit sentezi uygun koşullarda yapılmıştır. Elde edilen grafen oksit Fourier Dönüşümlü Infrared Spektroskopisi (FTIR) ile karakterize edildikten sonra, küre şeklinde olan, %90 poliakrilik asit ve %10 akrilamit içeren hidrojeller ile grafen oksitin uygun çözeltisi etkileştirilerek grafen oksitin hidrojel yapıya geçmesi sağlanmıştır. Grafen oksit katkılanmamış ve katkılanmış hidrojeller için Fourier Dönüşümlü Infrared Spektroskopisi ve Termogravimetrik Analizler (TGA) ile yapısal karakterizasyon çalışmaları yapılmıştır. Şişme testleri yapılarak dengedeki şişme değerleri saptanmış, en çok yüzde şişme değerleri yüksek pH ortamında sağlanmıştır. Hidrojel dengedeki yüzde şişme değerleri pH 3,0, pH 5,0, pH 7,0 ve pH 8,0 için sırasıyla %97, %242, %530 ve %545 bulunmuştur. Bu şişme değerlerinin grafen oksit katkılanmış hidrojellerde düştüğü saptanmıştır. Maksimum şişme pH 7,0'da gözlenmiş ii olup, daha yüksek pH değerlerinde şişme yüzdesinde kayda değer bir artış gözlenememiştir. pH 7,0'a tamponlanan 50 mg/L metilen mavisi (MB) çözeltisi içerisinde hidrojellerin şişme yüzdesinde önemli oranda artış gözlenmiştir. Hidrojellere ait şişme kinetiği çalışmaları da yapılmış olup, hidrojellerinin sudaki ve metilen mavisi çözeltisi içerisindeki şişmelerinin Schott ikinci dereceden kinetik modellemeye uyduğu anlaşılmıştır. Yüksek pH değerlerinde, deneysel ve teorik denge şişme değerleri yakın olarak gözlendiği halde, düşük pH değerlerinde sapmalar gözlenmiştir. Hidrojellerin sudaki ve 50 mg/L metilen mavisi çözeltisi içerisindeki difüzyon parametreleri Fick difüzyon modellemesine göre incelenmiş olup, poli(akrilik asit-ko-akrilamit) polimeri için bütün pH değerlerinde Fick türü difüzyon gözlenmiştir. Grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelinde yüksek pH değerlerinde Fick olmayan difüzyon türü saptanmıştır. 50 mg/L metilen mavisi içinde bulunan grafen oksit katkılanmış ve katkılanmamış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojellerinde Fick olmayan difüzyon türü saptanmıştır. Grafen oksit katkılanmış ve katkılanmamış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelleri için adsorpsiyon kapasitesinin çözelti pH değerine göre değişimi incelenmiş olup, maksimum adsorpsiyon kapasitesinin hidrojel için pH 7,0 değerinde 114 mg/g olduğu gözlenmiştir, grafen oksit katkılanmış hidrojel için ise maksimum adsorpsiyon kapasitesinin pH 8,0 değerinde 52 mg/g olduğu gözlenmiştir, pH 7,0'da ise bu değer 45 mg/g olarak bulunmuştur. İyonik şiddetin adsorpsiyon kapasitesine etkisini incelemek için farklı yük değerlerine sahip NaCl ve Na2SO4 çözeltileri içinde bekletilen hidrojellerin adsorpsiyon kapasiteleri takip edilmiştir. Her iki tuz varlılığında da tuz derişimine bağlı olarak adsorpsiyon kapasitesinin düştüğü, Na2SO4 çözeltisi içinde bu düşüşün daha belirgin olduğu gözlenmiştir. Adsorban miktarının artması ile de grafen oksit katkılanmış ve katkılanmamış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojellerinin metilen mavisi için adsorpsiyon kapasitesinde düşüşün adsorban miktarına bağlı olarak arttığı gözlenmiştir. Metilen mavisi derişiminin artması ile adsorpsiyon kapasitesinde bir artış olduğu saptanmıştır. Grafen oksit katkılanmış ve katkılanmamış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojellerinin maksimum adsorpsiyon kapasitesine sırasıyla 300 mg/L ve 200 mg/L metilen mavisi çözeltisi içinde ulaştığı gözlenirken, grafen oksit katkılanmamış ve katkılanmış iii hidrojeller için maksimum adsorpsiyon kapasitesi sırasıyla 345,2 mg/g ve 122,1 mg/g olarak bulunmuştur. Grafen oksit katkılanmış ve katkılanmamış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojellerinin adsorpsiyon özelliklerinin anlaşılması için Langmuir, Freundlich, Temkin ve Dubinin-Radushkevich, izoterm modellemeleri uygulanmıştır. Elde edilen verilerin doğrusallaştırılmasından sonra R2 değeri en yüksek olan Langmuir adsorpsiyon izoterm modeli üzerinde çalışılmıştır. Poli(akrilik asit-ko-akrilamit) Langmuir modellemesi için doğrunun eğiminden bulunan maksimum adsorpsiyon kapasitesi 274,3 mg/g olurken, deneysel olarak bu değer 345,4 mg/g olarak bulunmuştur ve ve grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) Langmuir modellemesi doğrunun eğiminden bulunan maksimum adsorpsiyon kapasitesi 88,3 mg/g olurken, deneysel olarak bu değer 122,3 mg/g olarak bulunmuştur. Her iki hidrojel için de ayırma faktörünün (RL) 0 ile 1 arasında olması adsorpsiyon işleminin uygun olduğunu göstermektedir. Etkileşim süresinin adsorpsiyon kapasitesine etkisini incelemek için değişik sürelerde hidrojel boya çözeltisi içerisinde bekletilmiştir. Adsorpsiyon kapasitesinin dengeye gelme süreleri poli(akrilik asit-ko-akrilamit) ve grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelleri için sırasıyla 600 dakika ve 200 dakika olarak belirlenmiştir. Adsorpsiyon kinetiği modellemeleri için yalancı birinci dereceden, yalancı ikinci dereceden ve parçacık içi difüzyon modellemeleri hidrojeller için denenmiş olup, oluşturulan grafiklerden en yüksek R2 değeri poli(akrilik asit-ko-akrilamit) ve grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelleri için sırasıyla 0,9985 ve 0,9502 olarak yalancı ikinci dereceden modelleme için bulunmuştur. Poli(akrilik asit-ko-akrilamit) ve grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelleri için maksimum adsorpsiyon kapasiteleri (qm) sırasıyla 103,4 mg/g ve 38,2 mg/g olarak bulunmuştur. Bu değerler deneysel olarak bulunan 114 mg/g ve 45 mg/g değerlerine yakındır. Poli(akrilik asit-ko-akrilamit) ve grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelleri için adsorpsiyon hız sabitleri sırasıyla 0,22 mg/(L.dakika) ve 0,14 mg/(L.dakika) olarak bulunmuştur. Sıcaklığın adsorpsiyon kapasitesine etkisini incelemek için değişik sıcaklıklarda hidrojeller metilen mavisi çözeltileri içinde bekletilmiştir. Poli(akrilik asit-ko-akrilamit) ve grafen oksit katkılanmış poli(akrilik asit-ko-akrilamit) hidrojelleri için 25°C sıcaklıkta 114 mg/g ve 45 mg/g olan adsorpsiyon kapasitesi 15°C sıcaklıkta sırasıyla iv 132 mg/g ve 51 mg/ olurken, 60°C sıcaklıkta sırasıyla 101 mg/g ve 37 mg/g olarak gözlenmiştir. Termodinamik parametrelerden standart Gibbs enerjisi değişimi (ΔG°) 15°C, 25°C ve 40°C için negatif olarak bulunmuşken, 60°C için pozitif bir değer bulunmuştur. Poli(akrilik asit-ko-akrilamit) için standart entalpi değişimi (ΔH0) ve standart entropi değişimi (ΔS°) sırasıyla -0,22 J/mol ve -35,1 J/(mol.K) olarak bulunmuştur. Grafen oksit katkılanmış Poli(akrilik asit-ko-akrilamit) için standart entalpi değişimi (ΔH°) ve standart entropi değişimi (ΔS°) sırasıyla -0,16 J/mol ve -34,8 J/(mol.K) olarak bulunmuştur.

Özet (Çeviri)

In this thesis, it is aimed to remove methylene blue from water and to show selective behavior against other dyes by adding graphene oxide to poly(acrylic acid/acrylamide) polymer. In this context, firstly, graphene oxide (GO) synthesis from graphene was carried out under suitable conditions. After the obtained graphene oxide was characterized by Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR), graphene oxide was allowed to pass into the hydrogel structure by interacting with spherical hydrogels containing 90% polyacrylic acid and 10% acrylamide with a suitable solution of graphene oxide. Structural characterization studies were carried out with Fourier Transform Infrared Spectroscopy and Thermogravimetric Analysis for graphene oxide undoped and doped hydrogels. Swelling tests were performed and the swelling values at equilibrium were determined, and the highest percentage swelling values were obtained in high pH environment. The percentage swelling values at equilibrium for hydrogels were found to be 97%, 242%, 530% and 545% for pH 3.0, pH 5.0, pH 7.0 and pH 8.0 vi respectively. It was found that these swelling values decreased in graphene oxide doped hydrogels. Maximum swelling was observed at pH 7.0, and no significant increase in swelling percentage was observed at higher pH values. A significant increase in swelling percentage of hydrogels was observed in 50 mg/L methylene blue solution buffered to pH 7.0. Swelling kinetic studies of hydrogels were also conducted, and it was understood that the swelling of hydrogels in water and methylene blue solution obeyed Schott second-order kinetic modeling. At high pH values, although the experimental and theoretical equilibrium swelling values were observed to be close, deviations were observed at low pH values. The diffusion parameters of the hydrogels in water and in 50 mg/L methylene blue solution were investigated according to Fick diffusion modeling, and Fick type diffusion was observed at all pH values in Poly(acrylic acid-co-acrylamide) polymer. Non-Fick type diffusion was detected at high pH values in graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogel. Non-Fick type diffusion was detected in graphene oxide doped and undoped poly(acrylic acid/acrylamide) hydrogels in 50 mg/L methylene blue. The change in adsorption capacity for graphene oxide doped and undoped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels depending on the solution pH value was investigated and it was observed that the maximum adsorption capacity was 114 mg/g for the hydrogel at pH 7.0, and the maximum adsorption capacity for the graphene oxide doped hydrogel was 52 mg/g at pH 8.0, and this value was found to be 45 mg/g at pH 7.0. In order to investigate the effect of ionic strength on the adsorption capacity, the adsorption capacities of the hydrogels kept in NaCl and Na2SO4 solutions with different loading values were monitored. It was observed that the adsorption capacity decreased depending on the salt concentration in both salt presences, and this decrease was more pronounced in the Na2SO4 solution. It was observed that with the increase in the amount of adsorbent, the decrease in the adsorption capacity of graphene oxide doped and undoped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels for methylene blue increased depending on the amount of adsorbent. It was determined that there was an increase in the adsorption capacity with the increase in the methylene blue concentration. It was observed that the maximum adsorption capacities of graphene oxide doped and undoped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels were reached in 300 mg/L and 200 vii mg/L methylene blue solution, respectively, while the maximum adsorption capacities for graphene oxide undoped and doped hydrogels were found to be 345.2 mg/g and 122.1 mg/g, respectively. In order to understand the adsorption properties of graphene oxide doped and undoped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels, Langmuir, Freundlich, Temkin and Dubinin-Radushkevich isotherm modeling were applied. After linearization of the obtained data, the Langmuir adsorption isotherm model with the highest R2 value was studied. The maximum adsorption capacity found from the slope of the line for Poly(acrylic acid-co-acrylamide) Langmuir modeling was 274.3 mg/g, while this value was found experimentally as 345.4 mg/g, and the maximum adsorption capacity found from the slope of the line for graphene oxide doped poly(acrylic acid/acrylamide) Langmuir modeling was 88.3 mg/g, while this value was found experimentally as 122.3 mg/g. The separation factor (RL) for both hydrogels being between 0 and 1 indicates that the adsorption process is suitable. In order to examine the effect of the interaction time on the adsorption capacity, the hydrogel was kept in the dye solution for different times. The times for the adsorption capacity to reach equilibrium were determined as 600 minutes and 200 minutes for Poly(acrylic acid-co-acrylamide) and graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels, respectively. For adsorption kinetics modeling, pseudo-first-order, pseudo-second-order and intra-particle diffusion modeling were tried for the hydrogels, and from the generated graphs, the highest R2 value was found for pseudo-second-order modeling as 0.9985 and 0.9502 for Poly(acrylic acid-co-acrylamide) and graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels, respectively. The maximum adsorption capacities (qm) for Poly(acrylic acid-co-acrylamide) and graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels were found to be 103.4 mg/g and 38.2 mg/g, respectively. These values are close to the experimental data values of 114 mg/g and 45 mg/g. The adsorption rate constants for Poly(acrylic acid-co-acrylamide) and graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) hydrogels were found to be 0.22 mg/(L.min) and 0.14 mg/(L.min), respectively. To investigate the effect of temperature on the adsorption capacity, the hydrogels were kept in methylene blue solutions at different temperatures. For Poly(acrylic acid-co-acrylamide) and graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co- viii acrylamide) hydrogels, the adsorption capacities were 114 mg/g and 45 mg/g at 250C, while they were 132 mg/g and 51 mg/g at 15°C, and 101 mg/g and 37 mg/g at 60 °C, respectively. From the thermodynamic parameters, the standard Gibbs energy change (ΔG0) was found to be negative for 150C, 250C and 400C, while a positive value was found for 60 C. The standard enthalpy change (ΔH0) and standard entropy change (ΔS0) for Poly(acrylic acid-co-acrylamide) were found to be -0.22 J/mol and -35.1 J/(mol.K), respectively. The standard enthalpy change (ΔH0) and standard entropy change (ΔS0) for graphene oxide doped Poly(acrylic acid-co-acrylamide) were found to be -0.16 J/mol and -34.8 J/(mol.K), respectively.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    817948

    Esnek süperkapasitörler için metal destekli grafen oksit katkılı hidrojel malzemelerin üretimi ve elektrokimyasal karakterizasyonu

    Production and electrochemical characterization of metal supported graphene oxide-doped hydrogel materials for flexible supercapacitors

    BETÜL DEMİR

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2023

    Kimyaİstanbul Üniversitesi-Cerrahpaşa

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. CEMAL ÖZEROĞLU

    DR. SİBEL YAZAR AYDOĞAN

  2. Tez No

    657968

    Elektroeğirme yöntemi ile üretilen fiberler ile güçlendirilmiş polimetilmetakrilat'ın bazı mekanik ve fiziksel özelliklerinin değerlendirilmesi

    Evaluation of some mechanical and physical properties of polymethylmethacrylate reinforced with fibers produced by electrospinning method

    TUĞÇE GÜL ELMAS ALSINI

    Diş Hekimliği Uzmanlık

    Türkçe

    Türkçe

    2020

    Diş HekimliğiSüleyman Demirel Üniversitesi

    Protetik Diş Tedavisi Ana Bilim Dalı

    DR. ÖĞR. ÜYESİ IŞIN KÜRKÇÜOĞLU

  3. Tez No

    725255

    Rat mandibular korpus kırıklarında grafen oksit katkılı poli-laktik-KO-glikolik asit (PLGA) nanofiber eriyebilir plaklar ile titanyum plakların kemik stabilitesine ve iyileşmesine etkisinin karşılaştırılması

    Comparison of the effect of graphen oxide added poly-lactic-CO-glycolic acid (PLGA) nanofiber reabsorbable plates and titanium plates on bone stability and bone healing in rat mandibular corpus fractures

    CAN USLU

    Tıpta Uzmanlık

    Türkçe

    Türkçe

    2022

    BiyomühendislikSağlık Bilimleri Üniversitesi

    Plastik Rekonstrüktif ve Estetik Cerrahi Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MEHMET BOZKURT

  4. Tez No

    947781

    Osteoartrit kıkırdak rejenerasyonu için PCL/GO kompozit iskelelerin 3D biyoyazıcı ile geliştirilmesı̇ ve karakterizasyonu

    Development and characterization of PCL/GO composite scaffolds for osteoarthritis cartilage regeneration by 3D bioprinting

    ALPAY KÖSE

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2025

    BiyomühendislikYıldız Teknik Üniversitesi

    Biyomühendislik Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. CEM BÜLENT ÜSTÜNDAĞ

  5. Tez No

    633786

    Kimyasal ve termal yöntemlerle sentezlenmiş grafen katkılı poli(akrilonitril-vinil asetat) nanolifli kompozit tekstil yüzeylerin üretimi, karakterizasyonu ve elekromanyetik kalkanlama özelliklerinin incelenmesi

    Production and characterization of nanofiber composite textile surface obtained form graphene, synthesized by chemical and thermal methods, doped poly (acrylonitryl-vinyl acetate) and the investigation of their electromagnetic shielding properties

    UTKAY DÖNMEZ

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2020

    Tekstil ve Tekstil MühendisliğiKahramanmaraş Sütçü İmam Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DR. ÖĞR. ÜYESİ İSMAİL TİYEK

Geri Dön