Hidrojen sülfürden hidrojen üretimi için karbon esaslı katalizörlerin geliştirilmesi
Development of carbon-based catalysts for hydrogen production from hydrogen sulfide
- Tez No: 968557
- Danışmanlar: PROF. DR. NAİL YAŞYERLİ, DOÇ. DR. HACI MEHMET TAŞDEMİR
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2025
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gazi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 172
Özet
Doktora tez çalışması kapsamında, H2S bozunma reaksiyonu ile COx içermeyen hidrojen üretimi amaçlanmıştır. Bu amaçla farklı karbonizasyon sıcaklıklarında (800–1000 °C) ve sabit sürede (45 dakika) talaş bazlı aktif karbon sentezlenmiştir. Aktif karbon ve Fe ve W içerikli aktif karbon destekli katalizörlerin konvansiyonel ve mikrodalga reaktörlerdeki H₂S bozunma reaksiyonundaki performansları incelenmiştir. Metal ve destek etkilerini değerlendirmek amacıyla ticari aktif karbon (CMC1 ve CMC2) destekli Fe-, W- ve Mo- içerikli katalizörler de hazırlanmıştır. Katalizörler; N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, SEM, TEM, ICP-OES, elemental analiz, RAMAN, XPS ve TGA-DTA teknikleri ile karakterize edilmiştir. 800oC'de karbonizasyonu gerçekleştirilen aktif karbonun (AC-T-800-45) amorf yapıya sahip olduğu ve yapısında mikro ve mezogözeneklerin birlikte yer aldığı belirlenmiştir. Katalizörler, 400–1000 °C reaksiyon sıcaklığı aralığında konvansiyonel ve mikrodalga reaktör sistemlerinde test edilmiştir. Konvansiyonel sistemde aktif karbon destekli katalizörler, CMC1 desteklilere kıyasla daha yüksek H2S dönüşümü sağlamış; XPS analizlerinde W içerenlerde WS2, Fe içerenlerde ise elementel kükürt ve sülfat oluşumu gözlenmiştir. Online FTIR testlerinde CS2, CO ve düşük miktarda CO2 oluşumu tespit edilmiştir. Ayrıca Mo katkısının ticari mezogözenekli karbon destekli katalizörlerde aktiviteyi artırdığı saptanmıştır. Farklı sıcaklıklarda karbonize edilen AC-T-800-45, AC-T-900-45 ve AC-T-1000-45 numuneleri her iki reaksiyon sisteminde test edilmiş; artan sıcaklıkla grafitleşme ve mezogözeneklilik artmış, en yüksek sp2/sp3 oranı ve π-π* geçişleri AC-T-1000-45'te elde edilmiştir. Bu yapı, mikrodalga etkileşimini güçlendirerek hedef sıcaklığa daha düşük enerjiyle ulaşılmasını sağlamıştır. 700 °C'de AC-T-1000-45 katalizörü ile konvansiyonel sistemde %13, mikrodalga sistemde %35 H2S dönüşümü sağlanmış; aynı sıcaklıkta teorik denge dönüşümünün %16 olduğu belirlenmiştir. Mikrodalga reaktörde daha yüksek dönüşüm değerlerinin elde edilmesi, reaktör yatağında“sıcak noktaların”oluşmasıyla açıklanabilir. Sonuçlar, talaş bazlı, fosforik asitle aktive edilmiş aktif karbonların her iki sistemde de yüksek katalitik performans ve enerji verimliliği sunduğunu göstermiştir.
Özet (Çeviri)
This doctoral thesis aims to produce COx-free hydrogen through the decomposition of H2S. For this purpose, sawdust-based activated carbons were synthesized at different carbonization temperatures (800–1000 °C) for a fixed duration of 45 minutes. The performance of these activated carbons and their Fe- and W-loaded forms was investigated in both conventional and microwave reactor systems. Fe-, W-, and Mo- impregnated catalysts supported on commercial activated carbons (CMC1 and CMC2) were also prepared to evaluate the effects of metal type and support. The catalysts were characterized using N2 adsorption-desorption, XRD, SEM, TEM, ICP-OES, elemental analysis, RAMAN, XPS, and TGA-DTA techniques. The AC-T-800-45 sample exhibited an amorphous structure with both micro- and mesopores. Catalytic activity tests were conducted within a reaction temperature range of 400–1000 °C. In the conventional system, activated carbon-supported catalysts achieved higher H2S conversions compared to those supported on CMC1. XPS analysis showed the formation of WS2 in W-containing catalysts and elemental sulfur and sulfate in Fe-containing ones. Online FTIR tests revealed the formation of CS2, CO, and low levels of CO2. Mo addition was found to enhance the catalytic activity of mesoporous carbon-supported catalysts. The AC-T-800-45, AC-T-900-45, and AC-T-1000-45 samples, carbonized at different temperatures, were tested in both reactor systems. As the temperature increased, graphitization and mesoporosity improved, and the highest sp2/sp3 ratio and π–π* transitions were obtained in AC-T-1000-45. This structure enhanced microwave interaction, enabling the target temperature to be reached with lower energy input. At 700 °C, H2S conversions of 13% and 35% were achieved with AC-T-1000-45 in the conventional and microwave systems, respectively, while the theoretical equilibrium conversion was 16%. The higher performance in the microwave reactor was attributed to the formation of“hot spots”within the bed. Overall, sawdust-based, phosphoric acid-activated activated carbons demonstrated high catalytic performance and energy efficiency in both systems.
Benzer Tezler
- g-C3N4 destekli bimetalik sülfür nanokompozitlerinin fotokatalitik H2 üretiminin incelenmesi
Investigation of photocatalytic H2 production of g-C3N4 supported bimetallic sulfide nanocomposites
SERPİL KİSBET
- Catalyst development for CO2 reduction using sustainable sources
Sürdürülebilir kaynaklar kullanarak CO2 indirimi için katalyst geliştirme
FAAZ AHMED BUTT
Doktora
İngilizce
2019
KimyaKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
Assoc. Prof. Dr. UĞUR ÜNAL
- Yüksek sülfat ve azot içeren atıksuların anaerobik perdeli reaktörde arıtımı
Treatment of high sulfate and nitrogen containing wastewater i̇n anaerobic baffled reactor
AHMET DUYAR
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Çevre MühendisliğiKahramanmaraş Sütçü İmam ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. KEVSER CIRIK
- Saray (Tekirdağ) ve Pınarhisar (Kırklareli) kömürlerinin sülfür ve iz element içeriğinin kökeni ve kömürlerin çevresel etkisinin hidrojeokimyasal açıdan değerlendirilmesi
The origin of the sulfur and trace elements of the Saray (Tekirdağ) and Pinarhisar (Kirklareli) coals and evaluation of environmental effects on hydrogeochemistry
CEMİLE ERARSLAN
Doktora
Türkçe
2018
Jeoloji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiJeoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. YÜKSEL ÖRGÜN TUTAY
- Investigation of PD-CU alloying application in pd-based dense metallic membranes with h2 and sulfur interaction
Pd temelli yoğun metalik membranlarda PD-CU alaşım uygulamasının H2 ve kükürt etkileşimi ile beraber incelenmesi
GÜL GÜRLER
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ GAMZE GÜMÜŞLÜ GÜR