Solubility of trace metals in atmospheric aerosols
Atmosferik partiküllerdeki eser metallerin çözünürlüğü
- Tez No: 114989
- Danışmanlar: PROF. DR. SEMRA TUNCEL, PROF. DR. GÜRDAL TUNCEL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Aerosol, Trace Metal Solubility, Size Separated Aerosols, Crustal Enrichment Factor, Bioavailibility, Deposition, Soluble Dry Deposition
- Yıl: 2001
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 153
Özet
oz ATMOSFERİK PARTİKÜLLERDEKİ ESER METALLERİN ÇÖZÜNÜRLÜĞÜ ÖZTAŞ, Nur Banu Yüksek Lisans, Kimya Bölümü Tez Yöneticisi: Prof. Dr. Semra G. Tuncel Yardımcı Tez Yöneticisi: Prof. Dr. Gürdal Tuncel Eylül 2001, 134 Sayfa Bu çalışmada, atmosferik partiküllerdeki metallerin çözünürlüğü incelenmiştir. Yüksek hacimli örnekleyici kullanılarak toplanmış 4 kirlilik, 4 toprak kaynaklı partikül örnekleri, 5 farklı pH değerindeki tampon çözeltilerde ekstrakt edilmiştir. Çözünmüş ve çözünmemiş kısımlarda, FAAS tekniği kullanılarak, Cu, Fe, Mg, Mn ve Zn elementleri tayin edilmiştir. Her iki tip partikül örneği için, yaklaşık pH 5 değerinde pH-adsorpsiyon-sınırı gözlemlenmiştir. Partikül büyüklüğünün, metal çözünürlüğü üzerine etkisini incelemek için, farklı büyüklüklerde toplanmış partikül örnekleri benzer bir çözünme deneyine tabi tutulmuştur. Örneklerdeki Al, Cd, Cr, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, V ve Zn derişimleri, FAAS, FAES ve GFAAS teknikleri kullanılarak tayin edilmiştir. viMetallerin kaynaklarını belirlemek için, tüm büyüklüklerdeki toprak zenginleştirme faktörü (ZFT) hesaplanmıştır. Fe, tüm büyüklüklerde topraktan kaynaklanan tek elementtir. Na ve Mg, büyük parçacıklarda zenginleşmiştir, bu da, bu elementlerin büyük deniz tuzu taneciklerinde bulunmalarından kaynaklanmıştır. V, Cr, Ni, ve Mn, hem toprak, hem kirlilik kaynaklarına sahiptir. İri parçacıklardaki K'un toprak kaynaklı, küçük parçacıklardakinin ise zenginleşmiş olduğu görülmüştür. Diğer elementler, Cd, Pb ve Zn, kirlilik kaynaklarınca zenginleştirilmiştir. Elementlerin çapları ve kütle boyut dağılımları da bu kaynakları doğrulamıştır. Herbir metalin, biyolojik elde edilebilirliklerini tayin edebilmek için, elementlerin büyüklüklerine bağlı çözünürlükleri hesaplanmış ve zenginleştirme faktörü-çözünürlük eğilimleri tayin edilmiştir. Buna göre elementler 7 gruba ayrılmıştır. Toprak kaynaklı elementler, Al ve Fe'in partiküllerde ve toprakta bulundukları formların çözünürlükleri düşük olduğu için, bunlar düşük biyolojik elde edilebilirliğe sahiptir. Toprak kaynaklı diğer elementler, K ve Mn, toprakta yüksek çözünürlüğe sahiptir, bu yüzden biyolojik elde edilebilirlikleri azdır. Üçüncü grup, sadece deniz kaynaklı Na'u içermektedir. Yüksek derecede çözünürlüğe ve biyolojik elde edilebilirliğe sahiptir. Kaynakları karışık olan elementler, Mg ve V, toprakta ve partiküllerde yüksek çözünürlüğe ve biyolojik elde edilebilirliğe sahiptir. Cr ve Ni de karışık kaynaklara sahiptir. Partiküllerdeki çözünürlüğü fazla olsa bile, topraktaki bileşiklerinin çözünürlükleri azdır, bu da biyolojik elde edilebilirliklerini kısıtlar. Altıncı grup, Cd ve Zn, kirlilik kaynaklı elementlerdir. Bu yüzden partiküllerde çok çözünürler. Topraktaki çözünürlükleri de fazla olduğu için yüksek biyolojik elde edilebilirliğe sahiptir. Son grup element olan Pb de kirlilik kaynaklıdır, ancak toprakta az çözünür formlarda bulunması, biyolojik elde edilebilirliğini kısıtlar. vııElde edilen çözünürlük değerleri, aynı örnekleme alanında elde edilmiş yağmur suyu verileri ile birlikte kullanılarak yaş çökelme akıları hesaplanmıştır. Örnekleme alanında, yağmur olayı sırasında yağmur suyuna karışan Al, Fe ve Na için, hesaplanan ve ölçülen değerlerin yakın olduğu görülmüştür. Ancak, diğer elementler için ölçülen değerler, hesaplanan değerlerden büyüktür. Bunun sebebi ise, bu elementlerin atmosferik taşınımları sırasında, bulutlar içinde bulundukları zaman karşılaştıkları düşük pH değerleridir. Çözünebilir kuru çökelme akılarını hesaplamak için, Kuloğlu (1997), tarafından, Slinn Modeli (1980) kullanılarak hesaplanmış olan, partikül büyüklüğüne bağlı kuru çökelme hızları kullanılmıştır. Pb, V ve Ni, küçük parçacılarda daha fazla çözünebilir kuru çökelme akısına sahiptir. Cr ve Fe, daha düşük değerlerde olsa da, küçük taneciklerin baskın olduğu çözünebilir kuru çökelme akısına sahiptir. Al, K, Mg, Cd ve Na için, küçük ve büyük parçacıkların çözünebilir kuru çökelme akıları eşit ağırlıklıdır. Yağmur suyu verileri (Al-Momani, 1995) kullanılarak, çözünebilir ve toplam (çözünebilir + çözünemeyen) çökelme için, toplam (kuru ve yaş) çökelme akıları hesaplanmıştır. Cd, Ni ve Na'un büyük bir kısmı yaş çökelmeyle atmosferden ayrılırken, Pb için kuru çökelme baskındır. Diğer tüm elementler için, yaş çökelme akıları kuru çökelmeden 2-4 kat fazladır. Al ve Fe, çoğunlukla çözünmemiş olarak çökerken, Na çözünebilir şekilde çöker. Çözünebilir Pb, Fe ve Al, genelde kuru çökelmeyle, çözünebilir Cd ve Ni ise yaş çökelmeyle çöker. Diğer elementler için çözünebilir yaş ve kuru çökelme akıları yakın değerlerdedir. vııı
Özet (Çeviri)
ABSTRACT SOLUBILITY OF TRACE METALS IN ATMOSPHERIC AEROSOLS ÖZTAŞ, Nur Banu M. S., Department of Chemistry Supervisor: Prof. Dr. Semra G. Tuncel Co-supervisor: Prof. Dr. Giirdal Tuncel September 2001, 134 pages In this study, the factors effecting the metal solubilities in atmospheric aerosols were studied. 4 pollution and 4 crust dominated aerosol samples collected by a Hi-Volume sampler, were extracted with buffer systems with five different pH values to investigate the effect of pH on metal solubility. Cu, Fe, Mn, Mg and Zn were determined by FAAS in the soluble and insoluble fractions. A general trend was observed for both types of aerosol; there is a pH adsorption edge around pH 5. In order to examine the effect of the size of parent aerosol on metal solubility, 10 size-separated aerosols, collected by a cascade impactor, were subjected to a similar dissolution experiment. The samples were analyzed with FAAS, FAES and GFAAS mtechniques to determine the concentrations of Al, Cd, Cr, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, V and Zn. The sources of the metals were assessed by calculating EFC values for all sizes. Fe was the only crust originated element at all stages. Na and Mg were enriched in coarse fraction due to their associations with large sea salt particles. V, Cr, Ni and Mn have both crustal sources in coarse fractions, and anthropogenic sources in fine fractions. K was shown to have crustal contribution in coarse fraction, and enriched in fine fraction. The other elements, Cd, Pb and Zn were enriched by anthropogenic sources. Mass median diameters, and mass size distributions of the elements also confirmed these sources. To determine the bioavailability of individual metals, size dependent solubilities were calculated and the EFc-solubility behaviors were determined. Accordingly the elements were grouped into seven, crustal elements Al and Fe has very little bioavailable fraction due to their low solubilities in aerosol and crust material. Crust originated elements Mn and K have high solubility in crust material, therefore they have high bioavailable fractions. Third group only involves marine element Na, it has the highest solubility and higher bioavailable fraction. Mixed source elements Mg and V have high solubility in crust material and aerosol, therefore they have high bioavailability. Cr and Ni are also originated from mixed sources. However, they do not have high solubility in crust material, even their solubilities are higher in anthropogenic aerosols and this limits their bioavailability. The sixth group is Cd and Zn, which have anthropogenic sources, so high solubility in aerosol. They have also high solubility in crust material, so they are highly bioavailable. The last group element, Pb is also an anthropogenic element; however, it has low solubility in crust material, limiting its bioavailability. IVThe obtained solubility values were used to calculate soluble wet deposition fluxes with the data obtained for rainwater at the same sampling site (Al-Momani, 1995). The measured and calculated fluxes were in good agreement for Al, Fe, and Na as these elements are incorporated to rainwater at the sampling site, during the rain event. However for the other elements, the measured fluxes were larger, as these elements, associated with smaller particles, has experienced lower pH values in clouds during the atmospheric transport of the aerosols. To determine the soluble dry deposition fluxes of the elements, the size dependent deposition velocities calculated with Slinn model (1980) by Kuloglu (1997) was used. Pb, V and Ni have dominant soluble dry deposition fluxes in fine fraction. Cr and Fe have smaller but still dominant contribution of fine fraction on soluble depositions. For Al, K, Mg, Cd and Na fine and coarse fractions have similar contributions on soluble deposition fluxes. Total (dry+wet) deposition fluxes for soluble and for total (insoluble+soluble) deposition were calculated using the rainwater data obtained by Al-Momani (1995) for wet deposition. Most of Cd, Ni and Na deposit mostly by wet deposition, whereas, dry deposition is dominant for Pb. For all the other elements, the wet deposition fluxes are 2-4 times higher. Al and Fe deposit largely in insoluble form, oppositely, Na is mostly deposited in soluble form. Soluble Pb, Fe and Al is mostly deposited in dry mode, whereas soluble Cd and Ni deposit by wet mode. For the other elements, contributions of wet and dry depositions on soluble fluxes are comparable.
Benzer Tezler
- Chemical composition and fluxes of pollutions
Yaş ve kuru çökelmenin kimyasal kompozisyonu ve kirletici akısı
GÜVEN KAYA
- Nötron aktivasyon analizi ve tayin edilen eser elementleri kullanarak kömürlerin hava kalitesine etkisinin değerlendirilmesi
Evaluation of coal related emissions on air quality by means of trace elements determined by neutron activation analysis
EMİNE İLKİZ EĞİLLİ
Doktora
Türkçe
1999
Nükleer Mühendislikİstanbul Teknik ÜniversitesiNükleer Mühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. A. NEZİHİ BİLGE
- Long-range atmospheric transport of pollutants to the Eastern Mediterranean Basın
Kirleticilerin Doğu Akdeniz Havzasına uzun mesafe atmosfer taşınımı
IDREES AL-MOMANI
- Haliç yüzey sularında biyojeokimyasal aktivite
Biogeochemical activity of surface water of Golden Horn
NURGÜL ÇELİK
Yüksek Lisans
Türkçe
1998
Jeoloji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiJeoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. YILMAZ BÜRKÜT
- Kobaltın alumina içeren fayalitik curuflardaki çözünürlüğünün incelenmesi
The Salubility of cobalt in alumina containing fayalitic slags
C. BORA DERİN
