Finding an optimum surface chemistry for BaO/TiO2/Al2O3 SYSTEMS as NOx storage materials
BaO/TiO2/Al2O3 yapısındaki NOx depolama malzemelerinin optimum yüzey kimyasının belirlenmesi
- Tez No: 275054
- Danışmanlar: YRD. DOÇ. DR. EMRAH ÖZENSOY
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Katalitik bozunma, Katalitik yanma, Katalitik çevirici, Katalitik özellikler, Katalizörler, Yüzeyler, Catalytic degradation, Catalytic combustion, Catalytic converter, Catalytic properties, Catalysts, Surfaces
- Yıl: 2010
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu çalışmada, iki farklı sol-jel hazırlama tekniği kullanılarak NOxdepolama malzemesi olan BaO/TiO2/Al2O3 numuneleri sentezlenmistir. TiO2birimlerinin NOx depolama bileşeni olan BaO (kütlece ağırlıkları % 8 ve % 20) ileetkileşimi, oluşan farklı kristalografik fazlar, malzemelerin ısıl kararlılıklarındakideğişiklikler ve yüzeydeki oksit/nitrat dağılımlarındaki farklılaşmalar incelenmiştir.Mevcut çalışmanın merkezindeki sav, NOx depolama malzemelerinin yüzeylerindekiBaO birimlerinin yüzey dağılımlarının ve yüzey difüzyon özelliklerinin, özelyapılardaki TiO2/TiOx bileşenleri kullanılarak kontrollü bir şekildedeğiştirilebileceğinin gösterilmesidir.Sentezlenen NOx depolama malzemelerinin yapısal karakterizasyonu, BET(Brunauer, Emmett, ve Teller) yüzey alanı ölçümleri, x-ışını kırınımı (XRD), Ramanspektroskopisi, taramalı elektron mikroskobu (SEM), enerji saçınım x-ışınıspektroskopisi (EDX) ve geçirimli elektron mikroskopisi (TEM) tekniklerikullanılarak yapılmıştır. Elde edilen sonuçlar detaylı bir şekilde karşılaştırılıp analizedildiğinde, sol-jel tekniği kullanılarak eşzamanlı çöktürme yöntemiyle sentezlenenTiO2/Al2O3 destek malzemelerindeki TiO2 birimlerinin, daha türdeş bir dağılımsergilediği ortaya çıkmaktadır.Bu malzemelerin NOx ve SOx adsorpsiyonları sırasındaki/sonrasındakidavranışları sıcaklık programlı yüzeyden buharlaştırma (TPD) ve FourierDönüşümlü Kızıl Ötesi Spektroskopisi (FTIR) teknikleri ile izlenmiştir. Alkoksitöncü malzemeleri kullanılarak sentezlenen BaO/TiO2/Al2O3 numuneleri üzerindekibarium oksit adacıkları daha iyi bir yüzey dağılımı göstermektedir. Bu numunelerinyüzeyinde türdeş ve iyi bir şekilde dağılmış olan TiO2/TiOx birimleri yüzeydeki BaObileşenleri için güçlü çapa görevi görerek, BaO birimlerini kendilerine bağlamış veböylece BaO birimlerinin yüzey dağılımını arttırmıştır. Yüzeyde depolanan NOxtürlerinin ısıl kararlılıkları şu şekilde sıralanmaktadır: Al3+- NO/N2O3 << Al3+-nitratları < BaO yüzeyi üzerindeki nitratlar < büyük TiO2 birimlerine bağlı köprülünitratlar < BaO üzerindeki oylumsal (bulk) nitratlar ve yüzeye türdeş şekildedağılmış küçük TiO2 birimlerine bağlı köprülü nitratlar < TiO2 üzerindeki BaOyüzeyine bağlı oylumsal (bulk) nitratlar.SO2'nin üçlü oksit yapıdaki BaO/TiO2/Al2O3 malzemeleri ile olanetkileşiminin detaylı olarak incelenmesi sonucunda; bu tür malzemelere eklenenTiO2 birimlerinin, bu malzemelerdeki kükürt zehirlenme direncinin arttırılması içingüçlü bir aday olduğunu göstermiştir. Ti/Al (P1, P2) yüzeylerine SOx'in tutunması,yüzeye bağlanan nitratların kararlılıklarını ve miktarlarını azaltmıştır.BaO/TiO2/Al2O3 malzemelerindeki SOx birikimi ve kükürt zehirlenme miktarlarıdoğrudan, TiO2/TiOx birimlerinin yüzey morfolojisine ve malzemede kullanılanBaO'in kütlece ağırlık miktarına bağlı olduğu saptanmıştır. FTIR sonuçları TiO2 ilezenginleştirilmiş NOx depolama malzemelerinden kükürt salınımının, TiO2içermeyen, sıradan 8(20) Ba/Al NOx depolama malzemelerine göre daha kolayolduğu ortaya koymuştur.
Özet (Çeviri)
Titania promoted NOx storage materials in the form of BaO/TiO2/Al2O3 weresynthesized via two different sol-gel preparation techniques, with varying surfacecompositions and morphologies [1, 2]. The influence of the TiO2 units on the NOxstorage component (8 - 20 wt. % BaO), the nature of the crystallographic phases,thermal stabilities and the dispersion of the surface oxide/nitrate domains wereinvestigated.The structural characterization of the synthesized NOx storage materials wereanalyzed by means of BET surface area analysis, X-ray diffraction (XRD), ex-situRaman spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive X- ray(EDX) and transmission electron microscopy (TEM). Comparative analysis of theresults showed that the TiO2/Al2O3 support material derived by the co-precipitationof the corresponding hydroxides via the sol-gel technique, exhibited distinctivelymore homogenous distribution of TiO2 domains.The functionality/performance of these materials upon NOx and SOxadsorptions were monitored by temperature programmed desorption (TPD) and insituFourier transform infrared (FTIR) spectroscopy. An improved Ba surfacedispersion was observed for the BaO/TiO2/Al2O3 materials synthesized via the coprecipitationof alkoxide precursors which was found to originate mostly from theincreased fraction of accessible TiO2/TiOx sites on the surface. These TiO2/TiOx sitesfunctioned as strong anchoring sites for surface BaO domains and were tailored toenhance surface dispersion of BaO. The relative stability of the NOx speciesadsorbed on the BaO/TiO2/Al2O3 system was found to increase in the followingorder: NO+/N2O3 on alumina << nitrates on alumina < surface nitrates on BaO <bridged/bidentate nitrates on large/isolated TiO2 clusters < bulk nitrates on BaO onalumina surface and bridged/bidentate nitrates on TiO2 crystallites homogenouslydistributed on the surface < bulk nitrates on the BaO sites located on the TiO2domains.The detailed study of the interaction of SOx with BaO/TiO2/Al2O3 ternaryoxide materials showed that titania (TiO2) was a promising candidate for improvingthe sulfur tolerance on these type of surfaces. Adsorption of SOx on both pure Al2O3and TiO2 showed that Al2O3 formed strongly bound SOx species, that were thermallystable up to T > 1073 K. SOx adsorption directly altered stability of the nitratespecies on the Ti/Al (Protocol 1, Protocol 2) samples. SOx uptake properties of theBaO/TiO2/Al2O3 materials were found to be strongly influenced by the morphologyof the TiO2/TiOx domains and the BaO loadings (8/20 wt% BaO). Consequently, thepresence of titania domains was seen to decrease the SOx desorption temperaturesand enhance the sulfur-tolerance of these materials by destabilizing the accumulatedsulfate species. SOx exposure on the synthesized materials led to a significantdecrease in the NOx adsorption capacities. The results obtained from FT-IR spectrashowed that the sulfur deposition on the NOx storage materials promoted by TiO2were more readily removed with respect to the conventional 8(20)Ba/Al samples.
Benzer Tezler
- Boyalara ve kaplamalara nano metal oksit katkısının fiziksel, antikorozif ve antibakteriyel etkilerinin incelenmesi
Determination of physical, antiorrosive and antibacterial effects of nano metal oxide additives to paints and coatings
EZGİ KIZILKONCA DURAN
- Ayçiçeği atığından antimikrobiyal selüloz eldesi
Antibacterial cellulose synthesis from sunflower waste
NURTEN UZUN
- Kendi kendini onarabilen hidrofobik modifiye poliakrilamid hidrojelinin mekanik özelliklerine bileşenlerinin etkisinin incelenmesi
Effect of ingredients on the mechanical properties of self-healing, hydrophobically modified polyacrylamide hydrogels
ASLIHAN ARĞUN
- Toz metalurjı̇sı̇ ı̇le üretı̇len bir takım çelı̇ğinin kutu alüminyumlama yöntemiyle kaplanması
Pack aluminizing of a powder metallurgy tool steel
TARIK SEKBAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2025
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MURAT BAYDOĞAN
- Naftokinon tabanlı iyon sensörlerin geliştirilmesi
Development of ion sensors based on naphthoquinone
ZELİHA MERMER