Carbon supported platinum-palladium catalysts for methanol and ethanol oxidation reactions
Metanol ve etanol yükseltgenme tepkimeleri için karbon destekli platin-paladyum katalizörleri
- Tez No: 286198
- Danışmanlar: PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2011
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 67
Özet
Bu çalışmada doğrudan metanol ve etanol yakıt hücrelerinde kullanılan metanol ve etanol yükseltgenme tepkimeleri için iki grup Pt-Pd katalizörleri hazırlanmış ve Paladyumun ve katalizörlerin hazırlanması aşamasında kullanılan sürfaktantların katalizörlerin aktivitileri üzerindeki etkileri incelenmiştir. İlk grupta (grup a) 1-hekzantiol sürfaktant olarak kullanılırken, ikinci grupta (grup b) 1,1 dimetil hekzantiol kullanılmıştır. Dönüşümlü voltametre (CV), kronoamperometre (CA), X-ışınları kırınımı (XRD), geçirmeli elekron mikroskobu (TEM), enerji dağılım X-ışınları spektroskopisi (EDS) ve X-ışınları fotoelektron spektroskopisi (XPS) katalizörlerin doğasının tayini için kullanılmıştır.Katalizörlerdeki ortalama metal parçacıklarının büyüklüğü X-ışınları kırınımı (XRD) ve geçirmeli elekron mikroskobu (TEM) yardımıyla incelenmiştir. TEM sonuçları metal nanoparçacıkların karbon destek üzerinde 3.0 ve 3.7 nm arasında değişen dağılımını ortaya koymuştur. Ayrıca ?b? grubu katalizörlerdeki metal parçacık boyutunun ?a? grubu katalizörlerine göre daha büyük olduğunu göstermiş ve sonuç sürfaktant etkisi ile açıklanmıştır. XRD verilerinin de TEM sonuçlarıyla uyum içinde olduğunu göstermiştir.Platin (Pt(0) ve Pt(IV)) ve paladyum (Pd(0) ve Pd(II)) için oksidasyon değerlikleri ve bunların birbirlerine oranları X-ışınları fotoelektron spektroskobu (XPS) aracılığıyla incelenmiş ve en aktif katalizör için (katalizör Ib) sırasıyla 6.94 ve 13.7 olarak bulunmuştur.Katalizörlerin metanol ve etanol yükseltgenme tepkimelerine karşı elektrokimyasal aktiviteleri tayin edilmiş, Pt/C ve ticari Pt (ETEK 20 %wt) katalizörlerin aktiviteleri ile kıyaslanmıştır. Sonuçlar ?b? grubu katalizörlerinin ?a? grubu katalizörlerinden daha yüksek katalitik aktiviteye sahip olduğu göstermiştir. Katalizör Ib'nin kullanılan paladyum miktarına göre en yüksek derecede alaşım oluşturma, en yüksek aktif yüzey alanına, CO toleransına, kararlılığa ve Pt(0)/Pt(IV) ve Pd(0)/Pd(II) oranlarına sahip olmasından dolayı en aktif katalizör olduğu bulunmuştur.
Özet (Çeviri)
In this work, two groups of carbon supported Pt-Pd catalysts have been prepared in order to investigate the effect of Pd, as a second metal, and surfactants on the catalytic activity towards methanol and ethanol oxidation reactions used in the direct methanol and ethanol fuel cells. In the first group (group a), 1- hexanethiol was used as a stabilizing agent while in the second group (group b), 1,1 dimethyl hexanethiol was utilized. Cyclic voltammetry (CV), chronoamperometry (CA), X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used in order to determine the nature of the catalysts.The average crystalline size of the metal particles in the catalysts was explored by XRD and TEM. TEM results revealed the uniform distribution of the metal nanoparticles on carbon support with a narrow size distribution in the range of 3.0 to 3.7 nm and the average crystalline sizes of metal particles for group ?b? catalysts were larger than that of group ?a? catalysts which can be explained by the surfactant effect. These results were in good agreement with XRD data.The oxidation states of platinum (Pt(0) and Pt(IV)) and palladium (Pd(0) and Pd(II)) and their ratios were investigated by XPS and for the most active catalyst, catalyst Ib, these ratios were found to be as 6.94 and 13.7, respectively.Electrochemical activities of the catalysts towards methanol and ethanol oxidation reactions were recorded and compared with that of Pt/C and the commercial Pt (ETEK 20 %wt) catalysts. The results indicated that the group `b? catalyst has greater catalytic activities than that of group `a? catalysts. Catalyst Ib comes into prominence as the most active catalyst due to its superior characteristics that it possess such as highest extent of alloying with respect to the palladium amount used, active surface area, CO-tolerance, stability and Pt (0) to Pt (IV) and Pd (0) to Pd (II) ratios.
Benzer Tezler
- Preparation and characterization of poly(vinylferrocenium)-supported electrocatalysts
Poli(vinilferrosenyum)-destekli elektrokatalizörlerin hazırlanması ve karakterizasyonu
MUTLU SÖNMEZ ÇELEBİ
Doktora
İngilizce
2008
KimyaHacettepe ÜniversitesiKimya Bölümü
PROF. DR. HALUK ÖZYÖRÜK
PROF. DR. KADİR PEKMEZ
- Preparation of carbon supported single Pd, Pt and bimetallic Pd-Pt nanoparticles using supercritical CO2 deposition
Karbon destekli tek metalli Pd, Pt ve iki metalli Pd-Pt nanoparçacıkların süperkritik CO2 depozisyon yöntemiyle hazırlanması
BETÜL CANGÜL
Yüksek Lisans
İngilizce
2009
KimyaKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. CAN ERKEY
- Mesoporous graphitic carbon nitride supported CoPd alloy nanoparticles as catalysts for various reactions of terpenes
Terpenlerin çeşitli dönüşüm tepkimeleri için mezogözenekli grafitik karbon nitrüre destekli CoPd alaşım nanokatalizörleri
AHSEN SARE YALIN
- Sodyum borhidrür hidrolizi için yeni nesil nanokatalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve biyokimyasal uygulamaları
Synthesis, characterization and biochemical applications of new generation nanocatalysts for sodium borohydride hydrolysis
FULYA GÜLBAĞÇA
Doktora
Türkçe
2024
Bilim ve TeknolojiKütahya Dumlupınar ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATİH ŞEN
- Şarj edilebilir lityum bataryalar için yüksek performanslı elektrot malzemelerinin geliştirilmesi
Development of high performance electrode materials for the rechargable lithium batteries
MELİKE SEVİM YILMAZ