Ionic conduction mechanisms in nano-composite electrolyte and their relationship to micro-structural features
Nano-bileşik elektrolitlerde iyonik iletkenlik mekanizması ve mikroyapısal özelliklerle ilişkisi
- Tez No: 377414
- Danışmanlar: PROF. DR. MEHMET ALİ GÜLGÜN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Seramik Mühendisliği, Ceramic Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2014
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Sabancı Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 204
Özet
Yapılan çalışma, sodyum karbonat matrisindeki samaryum katkılı seryuk oksit (SDC) iskeletinden yapılan nano-bileşik elektrolitler üzerinedir. Bu tip nano-bileşikler, 400 °C gibi düşük sıcaklıklarda bile yüksek iyonik iletkenliğe sahip yapılardır. Bizim çalışmamızda, karbonat matrisinin yapısal bağlantı sağladığı nano-bileşik tabaklar arasında oluşan oksit fazlarının iyonik iletimi arttırdığı anlaşıldı. Sonuç olarak yapılan çalısmadaki temel hedef; fazlar arası etkileşimin iyonik iletkenlik mekanizması ve yüksek ara-yüzeylere sahip nano-bileşik tabakların, iyonik iletimlerindeki artışların sebepleri belirlendi anlaşılmasıdır. Samarium katkılı seryum (SDC) parçacıkları nano-bileşikler içinde değişen miktarda karıştırılarak; bileşik içindeki özgün arayüzey alanlarının (SSA) iyonik iletime etkisi kontrol edildi. Buna ek olarakta; bileşik içindeki farklı miktarlarındaki SSA'ların iyonik iletimde arayüzeyin etkisini değiştirdiği belirlendi. SSA'larını kontrol edebilmek için, ortalama parçacık boyutu ile SDC parçacıklarının SSA değerleri arasındaki ters ilişki kullanıldı. 47 m2.g-1 ile 203 m2.g-1 arasında SSA değerlerine sahip bileşikler elde edebilmek için, micron ve nano boyutta sahip SDC parcacıkların farklı karışımları kullanıldı. SEM ve TEM ile yapılan mikro yapısal araştırmalar, Na2CO3 fazının bileşik içinde yapıştırıcı olarak hizmet ettiğini gösterdi. Nano-bileşiklerin termal değişim ölçümleri, 350 °C sıcaklık değerinde camsal yapıya dönüştüklerini belirledi. Ayrıca, yapılan elektriksel incelemeler, 400 °C sıcaklık altındaki genel iyonik iletkenliğin SSA tarafından kontrol edildiğini gösterdi. İyonik iletkenlik mekanizmalarındaki değişimleri sayısal tespit etmek amacıyla, aktivasyon enerjileri Arrhenius iletkenlik (σ(T)) eşitliği yardımı ile hesaplandı. Yapılan hesaplamalar, 25-600 °C sıcaklık aralığındaki elektriksel ölçüm sonuçları için yapıldı. Aktivasyon enerjilerindeki farklılıklar, karbonat fazına bağımlı hesaplanan ayrışma enerji değerleri ile tutarlıdır. TEM-EELS modu göre spektral element haritalama ölçümleri ile de yapısal matris içinde büyük çoğunluğu karbonat fazının oluşturduğunu gösterdi. Jant halindeki SDC parçacıkların, etrafında yüksek konsantre karbon resmedildi. SSA değerine güçlüce bağımlı iletkenlik, aktivasyon enerjisindeki farklılıklar, ve spektral element haritalama sonuçlarına göre; oksit yüzeylerin, karbon fazları için ayrıştırma ajanı gibi davrandığını göstermektedir. Sonuç olarak, nano bileşik elektrotlarda yüksek iyonik iletkenlikler, oksit parçacıkların çevrelendiği etkileşim yüzeylerinde kolaylıkla hareket edebilen oksit yüzeylerdeki“enerjik”iyonların sonucudur. İyonik iletkenliğin oksit parçacık miktarına bağımlılığı, etkileşim bölgesinde kararlılığını devam ettirmektedir. Bu bölge“arafaz”olarak adlandırılır.
Özet (Çeviri)
This study is based on a nano-composite electrolyte that is made up of samarium doped cerium oxide (SDC) skeleton within a sodium carbonate matrix. These nanocomposites have high ionic conductivities, even at temperatures as low as 400 °C. Our work revealed that the high interfacial interaction enhanced the ionic conduction behavior of the nano-composites by forming an interlayer between the oxide phase particles and the carbonate matrix which also provided structural connectivity. Consequently, the objective in this work is to address how the inter-phase affects ionic transport mechanisms, and under which circumstances the ionic conduction properties can be improved, especially in a two-phase nano-composite. The strength of influence of interfaces in ionic transport was also controlled by varying the amount of specific interface areas of the samarium doped ceria (SDC) particles in the nano-composite. In addition, the measurements conducted with composites with different amounts of the specific interface area of the SDC oxide particles in the electrolyte revealed insights into ionic conductivity of the composite. To control the value of specific surface area (SSA), the inverse relationship between the average particle size and SSA for SDC particles was employed. SDC particles with micron and nano-meter size distributions were mixed in order to obtain differing amounts of SSA in the composites between 47 m2.g-1 and 203 m2.g-1. The micro-structural investigations with SEM and TEM revealed that the Na2CO3 phase served as the glue in the composite. The glass-transition-like behavior was apparent in the thermal response of the nano-composite at 350 °C. Furthermore, the experimental results demonstrated that the overall ionic conductivity below 400 °C was controlled by the SSA. The activation energies for ionic conductivity were determined in temperature range of 25-600 °C using the Arrhenius conductivity (σT) versus inverse temperature plots in order to identify the ionic conductivity mechanisms. The activation energies are consistent with the calculated dissociation energy of the carbonate phase. The spectral elemental mapping by TEM-EELS mode showed that carbonate phase constituted the majority of the matrix. A rim around the SDC oxide particles with a high concentration of carbon was imaged. The strong dependence of the conductivity on the SSA, the differences in the activation energies, and spectral elemental mapping results suggested that the oxide surface acted as a dissociation agent for the carbonate phase. As a conclusion, the high ionic conductivities in the nano-composite electrolyte were the consequence of the oxide surface“liberating”ions, which can move more easily in the interaction region surrounding the oxide particles. The dependence of the ionic conductivity on the oxide particle amount was consistent with percolation type behavior of this interaction region, termed the“interphase”in this work.
Benzer Tezler
- Enerji depolama için grafen tabanlı üç boyutlu elektrot malzeme uygulamaları
Graphene-based three-dimensional electrode material applications for energy storage
DENİZ KURUAHMET
Doktora
Türkçe
2023
EnerjiSakarya ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET OĞUZ GÜLER
- Production of high temperature core-sheath nanofiber proton exchange membranes via electrospinning method
Elektrodokuma yöntemi ile yüksek sıcaklık çekirdek-kılıf nanolif proton değişim membranlarının üretilmesi
SASSAN JAHANGIRI
Doktora
İngilizce
2018
Tekstil ve Tekstil Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiTekstil Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ELİF ÖZDEN YENİGÜN
- İyonik olmayan çift-ağyapılı poliakrilamid hidrojellerinin sentezi ve mekanik özellikleri
Synthesis and mechanical properties of non-ionic polyacrylamid double-network hydrogels
BAHADIR UĞUR ALTUN
- Katılarda iletim mekanizmaları
Conduction mechanisms of solids
OLCAY ÜZENGİ AKTÜRK
Yüksek Lisans
Türkçe
2002
Fizik ve Fizik MühendisliğiAnadolu ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
Y.DOÇ.DR. SABİHA AKSAY