Geri Dön

Building blocks and structural patterns in silicon clusters: Global and local optimizations employing empirical potentials, density functionals, and ab-initio calculations

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  1. Tez No: 400278
  2. Yazar: ADEM TEKİN
  3. Danışmanlar: PROF. DR. BERND HARTKE
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Kimya, Physics and Physics Engineering, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2004
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Chrıstıan-Albrechts-Unıversıtat Zu Kıel
  10. Enstitü: Yurtdışı Enstitü
  11. Ana Bilim Dalı: Fizikokimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.

Özet

Silicium ist einer der wichtigsten Halbleiter, der in der mikroelektronischenIndustrie verwendet wird. Falls der aktuelle Trend zur Miniaturisierung vonBauteilen anhält, könnten atomare Cluster verschiedener Größen verwendet werden,um neue Baugruppen zu entwickeln. Aus diesem Grund sind Siliciumcluster imLaufe der letzten Jahre in einer großen Anzahl experimenteller und theoretischerStudien näher untersucht worden. Dichtefunktional- und Ab-Initio-Rechnungenstimmen bei den gefundenen Strukturen bis zu einer Clustergröße von Si10 überein.Zusätzlich wurden für kleinere Clustergrößen (Sin mit n<8) verschiedeneStrukturen aus globalen Optimierungsverfahren experimentell verifiziert. Fürgrößere Clusterstrukturen ist es eine Herausforderung, global optimierte Strukturenzu finden, da die Anzahl lokaler Minima exponentiell mit der Anzahl an Atomen imCluster ansteigt. Gleichzeitig werden ab-initio- oder DFT-Rechnungen mit einemangemessenen Basissatz für diese Systeme zu teuer.Trotz dieser Umstände wurden Siliciumcluster Sin (mit n=4-35) in dieser Arbeituntersucht. Dazu wurde eine Kombination aus globalen Geometrieoptimierungsverfahren,DFT- und ab-initio-Berechnungen verwendet. Eines der zentralen Zielewar es, Erklärungen für den strukturellen Übergang bei Siliciumclustern bei n=25zwischen länglichen und sphärischen äußeren Formen zu liefern, der in Ionen-Mobilitätsexperimenten beobachtet wurde. Dazu wurden zunächst bestehendeempirische Potentiale, sowie eine neu entwickelte Variante eines dieser Potentiale,mittels globaler Optimierung der Potentialparameter besser an kleine Siliciumclusterangepaßt. Das beste Potential wurde anschließend für die globaleGeometrieoptimierung der Clusterstrukturen verwendet. Die vielversprechendstenStrukturen wurden daraufhin auf DFT-Niveau mit einem B3LYP-Hybridfunktionalweiter relaxiert. Die dabei gefundenen Strukturen wurden einer Einzelpunkt-Energieberechnung auf LMP2-Niveau mit einem mittleren Basissatz (cc-pVTZ)unterzogen. Diese DFT- und LMP2-Berechnungen wurden auch für die in derLiteratur vorgeschlagenen Strukturen durchgeführt - inklusive der allerneuesten - umeinen aktuellen und auch kompletten Überblick über den Aufbau vonSiliciumclustern zu bekommen.Die Ergebnisse aus den DFT-Berechnungen stützen stark den Strukturübergang vonlänglich nach sphärisch, beginnend bei Si26. Bis hin zu n=25 weisen die energetischgünstigen Strukturen eine längliche äußere Form auf. Für den inneren Bereich dieserClusterstrukturen wurde eine Anzahl sich wiederholender charakteristischerBaugruppen gefunden. Für n?25 fangen die sphärischen äußeren Formen an zudominieren. Sie weisen unterschiedliche Merkmale auf, bestehen aber alle aus einemKäfig mit inneren Atomen.In starkem Kontrast dazu stehen die Berechnungen auf LMP2-Niveau. DieDominanz der spärischen Strukturen nach dem Strukturübergang konnte nichtverifiziert werden. Stattdessen wurden längliche Strukturen für n?29 als amenergetisch günstigsten gefunden.Diese Diskrepanz in den theoretischen Ergbnissen kann nur durch noch bessereBerechnungen (z.B. CCSD(T)/cc-pVQZ) behoben werden. Unglücklicherweise sindBerechnungen dieser Art noch immer viel zu teuer. Gleichzeitig zeigen Vergleichezwischen experimentellen Daten und simulierten Mobilitätsexperimenten, dassDaten aus Mobilitätsversuchen alleine nicht ausreichen, um zwischen verschiedenenClusterisomeren unterscheiden zu können. Deshalb stellt diese Arbeit einenwichtigen Zwischenschritt zu einer endültigen Erläuterung dieses erstenStrukturübergangs von Siliciumclustern dar, die erst durch weitere theoretischeBerechnungen auf höherem Niveau gefunden werden kann.

Özet (Çeviri)

Silicon is one of the most important semiconductors used in the microelectronicsindustry. If the current miniaturization trends continue, atomic clusters at varioussizes might be used to design new devices. For this reason, silicon clusters have beenthe subject of a large number of theoretical and experimental studies in recent years.There is a general consensus on structures up to Sin (n = 10), from ab-initio and DFTcalculations. In addition, for small Sin (n <8) clusters, global minimum structures arealso established by several experiments. For the larger clusters, finding the globalminimum structures becomes a challenge because of the exponential increase in thenumber of local minima. In addition, with increasing cluster size, performing an abinitioor DFT calculation with a reasonable basis set turns out to be expensive.In spite of these facts, in this thesis, Sin clusters in the size range n=4-35 have beeninvestigated, using a combination of global structure optimization methods withDFT and ab-initio calculations. One of the central aims is to provide explanations forthe structural transition from prolate to spherical outer shapes at about n=25, asobserved in ion mobility measurements. First, several existing empirical potentialsfor silicon and a newly generated variant of one of them were better adapted to smallsilicon clusters, by global optimization of their parameters. The best resultingempirical potentials were then employed in global cluster structure optimizations.The most promising structures from this stage were relaxed further at the DFT levelwith a hybrid B3LYP functional. For the resulting structures, single point energieshave been calculated at the LMP2 level with a reasonable medium-sized basis set,cc-pVTZ. These DFT and LMP2 calculations were also carried out for the beststructures proposed in the literature including the most recent ones, to obtain thecurrently best and most complete overall picture of the structural preferences ofsilicon clusters.Results obtained at the DFT level strongly support the shape transition form prolateto spherical structures beginning with Si26. Up to n=25, the best structures haveprolate outer shapes. In their inner structures, a small set of characteristic buildingblocks is found repeatedly. For n?25, spherical isomers begin to dominate. Theyexhibit different characteristics in shape, but all contain cages with inner atoms.In stark contrast, at the LMP2 level, the dominance of spherical structures after thetransition region could not be confirmed. Instead, just as before the transition region,prolate isomers are obtained as the lowest-energy structures for n?29.This discrepancy in theoretical results can only be settled by higher-levelcalculations (e.g. CCSD(T)/cc-pVQZ). Unfortunately, such calculations still are tooexpensive to be performed for many cluster isomers in this size range.Simultaneously, comparisons between experimental and simulated mobilitiesindicate that mobility data alone are not sufficient to decide between severaldifferent cluster isomers. Therefore, while the present study is an importantintermediate stage, the final elucidation of the first shape transition of siliconclusters has to await further theoretical and experimental progress

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