Carbon-supported pt nanoparticles prepared by new surfactants and different reducing agents for methanol oxidation reaction
Metanol yükseltgenme tepkimesi için yeni sürfaktanlar ve değişik indirgeyiciler kullanarak karbon destekli pt nanoparçacıklarının hazırlanması
- Tez No: 416347
- Danışmanlar: PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAĞAÇ ARSLAN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 69
Özet
Bu çalışmada, katalizörün metanol yükseltgenme tepkimesine karşı performansına indirgeyici ve sürfaktanın etkisini araştırmak için karbon destekli platin katalizörler sentezlendi. Bu amaçla, başlangıç maddesi olarak PtCl4, sürfaktan olarak propilamin (a) ve dipropilamin (b), indirgeyici madde olarak sodyum borhidrür (katalizör I) ve formaldehit (katalizör II) kullanılarak katalizörler hazırlandı. Hazırlanılan katalizörler, X-ışınları kırınımı (XRD), geçirmeli electron mikroskobu (TEM), X-ışınları fotoelektron spektroskopisi (XPS), Fourier dönüşümlü kızılötesi spektroskopisi (FTIR), Brunauer–Emmett–Teller (BET) yüzey analizi, dönüşümlü voltametri (CV) ve kronoamperometri (CA) ile karakterize edildi. XRD ve TEM sonuçları platinin yüzey-merkezli kübik yapıya sahip olduğunu ve küçük (~5nm) ve aglomere (katalizör I için 30-70 nm, katalizör için 40-120 nm) parçacıklardan oluştuğunu ve karbon destek üzerinde homojen bir şekilde dağıldığını gösterdi. Sonuçlar ayrıca göre platin parçacıklarının morfolojisinin indirgeyici maddeye bağlı oldu gösterdi, örneğin; platin parçacıkları sodyum borhidrür kullanıldığında kübik, formaldehit kullanıldığında ise biçimsiz şekle sahiptir. X ışını fotoelektron spektrumunun Pt 4f bölgesi platinin iki farklı yükseltgenme basamağı olduğunu, Pt(0) ve Pt(IV), ve 61-67 % Pt(0) ve 39-33 % Pt(IV)'ten oluştuğunu gösterdi. Oksijen 1s ve karbon 1s piklerin katalizörün yüzeyinde COads, OHads, H2Oads, (C=C)ads, (C-O)ads, (C=O)ads ve (COO-)ads olduğunu gösterdi. BET analizlerine göre karbon eklemeden önceki katalizör Ia-b ve IIa-b'nin yüzey alanları sırasıyla ~49 m2/g madde ve ~32 m2/g madde bulundu. Elektrokimyasal çalışmalar aşağıdaki sonuçları gösterdi; a) Katalizörlerin performansları sürfaktan ve indirgeyicilerin çeşidine bağlıdır. b) Katalizör Ia metanol yükseltgenme reaksiyonuna karşı en iyi performansa sahiptir, çünkü bu katalizör en yüksek elektrokimyasal yüzey alanına, yüzde platin verimine ve pürüzlük faktörüne sahiptir. c) Katalizör Ia'nın performansı (~240 mA/mg Pt) ticari E-TEK katalizöründen (~75 mA/mg Pt) 3 kat daha büyüktür.
Özet (Çeviri)
In this thesis, carbon supported platinum catalysts were synthesized to investigate the effect of reducing agent and surfactant on the performance of catalyst towards methanol oxidation reaction. For this purpose, the catalysts were prepared by using PtCl4 as a starting material, propylamine (a) and dipropylamine (b) as surfactant, and sodium borohydride (catalyst I) and formaldehyde (catalyst II) as reducing agent. The prepared catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), Brunauer–Emmett–Teller (BET) surface area analysis, cyclic voltammetry (CV) and chronoamperometry (CA). XRD and TEM results indicated that platinum has face-centered cubic (fcc) structure and it consists of small (~5nm) and agglomerated (30-70 nm for catalyst I, 40-120 nm for catalyst II) particles and they were homogeneously dispersed on carbon support. The results also revealed that the morphology of the platinum particles depends on the kind of reducing agent, for instance; they have cubic and formless shape when sodium borohydride and formaldehyde were used, respectively. The Pt 4f region of XP spectra showed that platinum has two different oxidation states, Pt(0) and Pt(IV), and it composed of 61-67 % Pt (0) and 39-33 % Pt(IV). Oxygen 1s and carbon 1s peaks displayed that there are COads, OHads, H2Oads, (C=C)ads, (C-O)ads, (C=O)ads and (COO-)ads on the surface of catalyst. BET analysis revealed that the surface areas of the catalyst Ia-b and IIa-b before adding carbon support were ~49 m2/g sample and ~32 m2/g sample, respectively. Electrochemical studies indicated that; a) The performance of catalysts depends on the kind of surfactants and reducing agents. b) Catalyst Ia has the best performance towards methanol oxidation reaction, because it has highest electrochemical surface area, percent platinum utility and roughness factor. c) The performance of catalyst Ia (~240 mA/mg Pt) is ~3 times larger than commercial E-TEK catalyst (~75 mA/mg Pt).
Benzer Tezler
- The preparation and analysis of new carbon supported Pt and Pt+second metal nanoparticles catalysts for direct methanol fuel cells
Doğrudan metanol yakıt pilleri için yeni karbon destekli Pt ve Pt+ikinci metal nanoparçacıklı katalizörlerin hazırlanması ve analizleri
FATİH ŞEN
Doktora
İngilizce
2012
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. GÜLSÜN GÖKAGAÇ ARSLAN
- Activity of carbon supported platinum nanoparticles toward methanol oxidation reactions: Role of metal precursor and new surfactants
Karbon destekli platin nanoparçacıklı katalizörlerin metanol yükseltgenme tepkimesine karşı aktiviteleri: Başlangıç metal bileşiklerinin ve yeni sürfaktantın rolleri
SELDA ŞEN
- Supercritical fluid assisted preparation of Co promoted N-doped carbon aerogel electrocatalysts for oxygen reduction reaction and investigation of the nature of active sites
Oksijen indirgeme reaksiyonu için N-katkılı Co teşvikli karbon aerojel elektrokatalizörlerinin süperkritik akışkan yardımı ile hazırlanması ve katalizördeki aktif yapıların doğasının incelenmesi
SEÇİL ÜNSAL
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. CAN ERKEY
- Şeker hastalığının erken dönemde tanısına yönelik yeni nesil sensörlerin sentezi, karakterizasyonu ve uygulamaları
Synthesis, characterization and applications of new generation sensors for diagnosis of diabetes patience in the early time
AYSUN ŞAVK
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
KimyaKütahya Dumlupınar ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ HEDİYE AYDIN
DOÇ. DR. FATİH ŞEN
- Corrosion prevention of carbon steel and aluminium metals by PANI/CeO2 nanocomposite coatings
PANI/CeO2 nanokompozit kaplamalar ile karbon çelik ve alüminyum metallerinin korozyonunun önlenmesi
HANDE YOLSAL ACAR
Yüksek Lisans
İngilizce
2015
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiPolimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ESMA SEZER