Geri Dön

Ruthenium nanoparticles supported on nanotubes/nanowires: Highly active and long lived nanocatalysts in hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane

Nanotüplerle/nanotellerle desteklenmiş rutenyum nanoparçaciklari: Amonyak boranın hidrolitik dehidrojenlenmesinde yüksek aktiflikli ve uzun ömürlü nanokatalizörler

PDF İndir

  1. Tez No: 441941
  2. Yazar: SERDAR AKBAYRAK
  3. Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2016
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 138

Özet

Amonyak boran (NH3BH3, AB) yüksek hidrojen taşıma kapasitesine (kütlece %19.6) sahip olmasından, zehirsiz olmasından ve ortam koşullarında yüksek dayanıklılık göstermesinden dolayı önemli katı hidrojen depolayıcı malzemelerden biridir. Amonyak boran uygun katalizörlerin varlığında oda sıcaklığında bile hidrolizle hidrojen salabilmektedir. Amonyak boranın hidrolizinden hidrojen eldesinde pek çok katalizörün test edilmesine rağmen, etkili, uzun ömürlü ve tekrar kullanılabilir katalizörlerin geliştirilmesi hala önemli bir konudur. Bu tezde amonyak boranın hidrolizi için oldukça aktif, tekrar kullanılabilir ve uzun ömürlü rutenyum katalizörlerinin hazırlanmasını ve tanımlanmasını sunuyoruz. Çok katmanlı karbon nanotüp destekli rutenyum nanaparçacıkları (Ru0/MWCNT) amonyak boranın (AB) hidrolizi için hazırlanmış ve ICP-OES, XRD, TEM, SEM, EDX ve XPS içeren ileri analitik yöntemlerle tanımlanmıştır. Elde edilen sonuçlar 1.4-3.0 nm boyut aralığına sahip rutenyum nanoparçacıklarının çok katmanlı karbon nanotüp yüzeyine iyice dağıldığını göstermektedir. Ru0/MWCNT amonyak boran hidrolizinden hidrojen eldesinde çok aktif bir katalizör olup 25.0 ± 0.1 ᵒC'de 329 çevrim frekansına sahiptir. viii Kıyaslama için rutenyum nanoparçacıkları inorganik bir nanotel olan xonotlit üzerinde de oluşturulmuştur (Ca6(Si6O17)(OH)2). Ru0/X-NW, Ru3+ iyonları ile xonotlit nanotellerindeki Ca2+ iyonlarının yer değiştirmesiyle ve oda sıcaklığında sodyum borhidrür ile indirgenmesiyle hazırlanmıştır. Ru0/X-NW de aynı analitik yöntemlerle tanımlanmıştır. Ru0/X-NW'nin 25.0 ± 0.1 ᵒC'de amonyak boranın hidrolizinde 134,100 çevrim sayısı ile uzun ömürlü bir katalizör olduğu bulunmuştur. Aktiflik, ömür ve tekrar kullanılabilirlik yönünden kıyaslamalar hidroksiapatit ve silika ile kaplanmış CoFe2O4 destekli rutenyum katalizörleri ile de genişletilmiştir. Ru0/HAp ve Ru0/SiO2-CoFe2O4 katalizörlerinin 137 ve 172.5 çevrim sayısı ile amonyak boran hidrolizinde oldukça aktif oldukları da bulunmuştur. Ru0/HAp 25.0 ± 0.1 ᵒC'de amonyak boranın hidrolizinde 87,000 çevrim sayısına sahiptir. Ru0/SiO2- CoFe2O4 katalizörünün amonyak boranın hidrolizinde on kez kullanımdan sonra bile ilk aktifliğinin % 94'ünü koruyarak tekrar kullanılabilir olduğu bulunmuştur

Özet (Çeviri)

Ammonia borane (NH3BH3, AB) is one of the most promising solid hydrogen storage materials due to its high hydrogen storage capacity (19.6% wt.), non-toxicity and high stability under ambient conditions. Ammonia borane can release hydrogen upon hydrolysis in the presence of suitable catalysts even at room temperature. Although a large variety of catalysts have been tested in hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane, the development of efficient, long-lived, reusable catalysts is still an important issue. This dissertation reports the preparation, characterization and catalytic use of highly active, reusable and long-lived ruthenium catalysts for the hydrolysis of ammonia borane. Ruthenium(0) nanoparticles supported on multiwalled carbon nanotubes (Ru0/MWCNT) were prepared for the hydrolysis of AB and characterized by advanced analytical techniques including ICP-OES, XRD, TEM, SEM, EDX, and XPS. The results reveal that ruthenium(0) nanoparticles of size in the range 1.4−3.0 nm are well-dispersed on multiwalled carbon nanotubes. Ru0/MWCNT were found to be highly active catalyst in hydrogen generation from the hydrolysis of AB with a turnover frequency value of 329 min−1 at 25.0 ± 0.1 ᵒC. vi For comparison, ruhenium(0) nanoparticles were also formed on an inorganic nanowire, xonotlite (Ca6(Si6O17)(OH)2). Ruhenium(0) nanoparticles supported on xonotlite (Ru0/X-NW) were prepared by the ion exchange of Ru3+ ions with Ca2+ cations in the lattice of xonotlite nanowire followed by their reduction with sodium borohydride in aqueous solution at room temperature. Ru0/X-NW was also characterized by the same analytical methods. Ru0/X-NW are found to be a long lived catalyst with a TTO value of 134,100 in hydrolysis of ammonia borane 25.0 ± 0.1ᵒC. The comparisons in terms of activity, life-time and reusability were also extended to the ruthenium(0) nanoparticles supported on hydroxyapatite (HAp) and silica coated cobalt ferrite (CoFe2O4) supported ruthenium catalysts. Ru0/HAp and Ru0/SiO2- CoFe2O4 catalysts were found to be highly active in hydrolysis of AB with a TOF value of 137 min-1 and 172.5 min-1, respectively. Ru0/HAp provides a TTO value of 87,000 in hydrolysis of ammonia borane at 25.0 ± 0.1ᵒC. Ru0/SiO2- CoFe2O4 catalyst was found to be highly reusable catalyst in hydrolysis of AB retaining 94% of its initial catalytic activity even after tenth use.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    547034

    Nano boyutlu modifiye katalizörler üzerinde alkollerin elektrooksidasyonu

    Electrooxidation of alcohols on nanosized modified catalysts

    MÜGE CİVELEKOĞLU ODABAŞ

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2019

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. İPEK BECERİK

  2. Tez No

    383220

    Ruthenium(0) nanoparticles supported on graphene: Preparation, characterization and catalytic use in hydrogen generation from hydrolysis of ammonia borane

    Grafen üzerinde desteklendirilmiş rutenyum(0) nanoparçacıkları: Hazırlanması, karakterizasyonu ve amonyak boran hidrolizinden hidrojen üretiminde katalitik olarak kullanılması

    FATMA ASİYE ACAR

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2015

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SAİM ÖZKAR

  3. Tez No

    765096

    Ruthenium (0) nanoparticles supported on titanium dioxide: A highly active and long-lived catalyst in dehydrogenation of dimethylamine borane

    Ru(0)/TiIO2 nanokumleri esliginde dimetilamin boranin dehidrojenlenmesi

    AHMED HAMMOODI YOUSIF AL-AREEDHEE

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2022

    KimyaBolu Abant İzzet Baysal Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. IZZET MORKAN

    DR. SEDA TANYILDIZI KARABOĞA

  4. Tez No

    559941

    Ruthenium(0) nanoparticles supported on bare or silica coated ferrite as highly active, magnetically isolable and reusable catalyst for hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane

    Amonyak boran hidrolizinden hidrojen üretimi için etkinliği yüksek, manyetik olarak ayrılabilir ve yeniden kullanılabilir katalizör olarak çıplak veya silika kaplı demir oksit yüzeyine tutunmuş rutenyum(0) nanokümeler

    ESRA TAŞÇI

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2019

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SAİM ÖZKAR

  5. Tez No

    442017

    Ruthenium(0) nanoparticles supported on Hafnia: A highly active and long-lived catalyst in hydrolytic dehydrogenation of Ammonia Borane

    Hafniya yüzeyinde tutunmuş Rutenyum(0) nanoparçacıkları: Oldukça aktif ve uzun ömürlü katalizörün Amonyak Boranın hidrolitik dehidrolizinde kullanılması

    ELİF BETÜL KALKAN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SAİM ÖZKAR

Geri Dön