Benchmarking TADF activity of sulfone based compounds
Sülfon içeren moleküllerin TADF aktivitesinin karşılaştırılması
- Tez No: 724279
- Danışmanlar: DOÇ. DR. ŞARON ÇATAK
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Fotokimya, Kuantum kimyası, Sülfonlar, Termal aktif gecikmeli floresans, Photochemistry, Quantum chemistry, Sulfones, Thermal active delayed fluorescence
- Yıl: 2022
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Termal aktif gecikmeli floresans (TADF), eksitonların geri sistemiçi geçiş (RISC) ile ilk uyarılmış triplet halden (T1) ilk uyarılmış singlet hale (S1) transferi olarak açıklanabilir. Bu çalışmada yoğunluk fonksiyonel teorisi (DFT) kullanılarak sülfon içeren TADF moleküllerin aktivitesi çeşitli parametreler ile incelenmiştir. Moleküllerin yapısal özelliklerinin yanısıra fotofiziksel özellikleride araştırılmıştır. Optimize olmuş geometrilerden elde edilen dönme açılarının donör gruplarına bağlı olarak değiştiği görülmüştür. TADF verimine olan etkisinden dolayı uyarılmış hallerin karakterleri incelenmiştir. Elde edilen sonuçlara göre M062X fonksiyonelinin triplet uyarılmalarda lokal uyarılmış karakter (LE) veren tek fonksiyonel olduğunu söyleyebiliriz. Analiz edilen parametrelerden biri olan S1 ve T1 arasındaki enerji farkı (∆EST), üç ̧ farklı fonksiyonel ile elde edilmiştir. Hesaplanan ∆EST değerleri deneysel değerler ile uyumludur. Deneysel kRISC değerleri ile hesaplanan 1/∆EST ve RISC için gerekli olan spin yörünge etkileşimi (SOC) değerleri arasındaki bağlantı kullanılan fonksiyonellerin etkisini görmek için incelenmiştir. Sonuç olarak B3LYP fonksiyoneli ∆EST değerlerini kazara en iyi şekilde elde ederken M062X kRISC-SOC arasındaki bağlantıyı doğru veren tek fonksiyoneldir. M062X, ∆EST ve SOC değerlerinin (R)ISC olasılığı (χ) üzerindeki etkisine dayanan karşılaştırmaya göre en güvenilir fonksiyoneldir. En yüksek enerjili dolu orbital (HOMO) ve en düşük enerjili boş orbitalden (LUMO) elde edilen görseller ve Φs indeksleri diğer parametreler ile uyumludur. Absorpsiyon ve emisyon spektrumları elde edilerek deneysel spektrumlar ile karşılaştırılmıştır. Elde edilen sonuçlar en güvenilir fonksiyonel seçimine ve TADF moleküllerin dizayn stratejilerine katkı sağlayacaktır.
Özet (Çeviri)
Thermally activated delayed fluorescence (TADF) mechanism can be explained as transfer of excitons from the first triplet excited state (T1) to the first singlet excited state (S1) by reverse intersystem crossing (RISC). In this study, the activity of sulfone-based TADF compounds was examined with descriptors by using density functional theory (DFT). Besides structural properties, photophysical properties of studied compounds were investigated. Dihedral angles obtained from optimized geometries are shown to change with respect to donor units. The nature of excited states was examined because of its impact on TADF efficiency. As seen in results, we can say that M062X functional is the only functional that gives locally excited (LE) character at triplet excitations. The energy difference between S1 and T1 excited states (∆EST ) is one of the analyzed descriptors and generated with three different functionals. The calculated ∆EST values are consistent with experimental values. To evaluate efficiency of functionals, the relationship of experimental kRISC with calculated 1/∆EST and spin-orbit coupling (SOC) that is required for reverse intersystem crossing (RISC) process is examined. As a result, B3LYP accidentally generates the best ∆EST values while M062X is the only functional that gives correct relationship between kRISC-SOC. According to comparison based on the effect of ∆EST and SOC values on the (R)ISC possibility (χ), M062X is the most reliable functional. The obtained visualization of the highest occupied molecular orbital (HOMO) and the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) and Φs indices are consistent with other descriptors. Finally, absorption and emission spectra are generated and compared with experimental spectra. The obtained results will have contributions to the selection of the most reliable functional and design strategies for TADF compounds.
Benzer Tezler
- Toplam kalite yönetimi ve benchmarking
Başlık çevirisi yok
YONCA ÖZİMER
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
İşletmeYıldız Teknik Üniversitesiİşletme Yönetimi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İLKER BİRDAL
- Yönetsel bir araç olarak benchmarking ve uygulamaya ilişkin model önerisi
A Management tool benchmarking and a model related to implementation
PINAR ÖZER SÜRAL
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
İşletmeDokuz Eylül Üniversitesiİşletme Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NECATİ TAŞKIRAN
- Müşteri tatmini konusunda benchmarking ve bir alan araştırması
Başlık çevirisi yok
MUSA KELEŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
İşletmeBaşkent Üniversitesiİşletme Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. ÖMER YURTSEVEN
- Toplam kalite yönetim sürecinde benchmarking ve bir uygulama
Total quality management to process benchmarking and a practice
AYLA ERŞEN