A comprehensive study of nanomaterial-based non-enzymatic electrochemical sensing: catalyst design, sensor fabrication, and wearable integration
Nanomateryal tabanlı enzimatik olmayan elektrokimyasal algılama üzerine kapsamlı bir çalışma: Katalizör tasarımı, sensör üretimi ve giyilebilir entegrasyonu
- Tez No: 981192
- Danışmanlar: PROF. DR. ÖNDER METİN, DR. ÖĞR. ÜYESİ LEVENT BEKER
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Biyomedikal mühendisliği, Biyosensörler, Elektrokimyasal sensörler, Glükoz sensörü, Hesaplamalı kimya, Metal nanopartiküller, Nanomateryaller, Yoğunluk fonksiyonu teorisi, Biomedical engineering, Biosensors, Electrochemical sensors, Glucose sensor, Computational chemistry, Metal nanoparticles, Nanomaterials, Density function theory
- Yıl: 2025
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Mevcut sağlık yönetimi ve iyi yaşam haliyle ilişkili önemli biyo belirteçlerin analizine yönelik yöntemler genellikle invaziv kan alımına dayanmakta olup, sterilize ekipmanlar ve eğitimli sağlık personeli gerektirmektedir. Ayrıca kan örneği işleme süreci çoğunlukla santrifüjleme ve ayırma gibi zaman alıcı yöntemleri içermekte olup, bu da gelişmiş ekipman gereksinimi doğurmakta ve sağlık sistemlerine ek yük getirmektedir. Ayrıca buna paralel olarak; diyabet, kronik böbrek hastalığı (CKD), kardiyovasküler hastalıklar ve iskorbüt gibi kronik hastalıklar sürekli izleme gerektirmektedir. Sürekli glukoz takibi yerleşik bir yöntem olsa da geleneksel glukometreler parmak delme yöntemiyle örnek alımına dayandığından, bu durum rahatsızlık ve enfeksiyon riski yaratmaktadırlar. Bu sınırlamalar, ter ve interstisyel sıvı (ISF) gibi alternatif biyolojik sıvılar üzerinden sürekli izleme yapabilen invaziv olmayan biyosensörlerin geliştirilmesine yönelik çalışmaları teşvik etmektedir. Geleneksel enzimatik biyosensörler etkili olsa da enzim kararsızlığı ve yüksek maliyet gibi sorunlar nedeniyle, uzun vadeli kullanım ve vücuda entegrasyon açısından sınırlamalara sahiptirler. Bu nedenle, bu tez çalışmasında daha yüksek, tekrar kullanılabilirlik ve maliyet etkinliği hedefiyle, bu sensör malzemelerinin giyilebilir cihazlara entegre edilmesine odaklanılarak, ticarileştirilme potansiyeline sahip enzimatik olmayan elektrokimyasal sensörlerin geliştirilmesine odaklanıldı. Yukarıda bahsedilen tüm eksiklikler göz önüne alınarak bu tez çalışması, enzimatik olmayan sensör platformları için metal içermeyen nanomalzemelerin eksikliğini ele alarak başlamakta olup; ikinci bölümde siyah fosfor (BP) ve grafitik karbon nitrür (gCN) ikili hetero-eklem (BP-gCN) yapısına dayalı sensörler ile enzimatik olmayan glukoz algılama çalışması açıklanmaktadır. Geliştirilen bu sensör ile, tamamen giyilebilir bir cihaza entegre edilerek vücut üzerinde ilk algılama uygulaması bu tezin ilk bölümünde başarıyla gösterildi. Tezin ikinci bölümündeki duyarlılık sınırlamalarını aşmak için, maliyet etkinliği, ölçeklenebilirlik ve kolay üretilebilirlik korunarak, sonraki bölümlerde metal bazlı nanomalzemelere geçildi. Tezin üçüncü bölümünde, elektrodepozisyon yöntemiyle elde edilen bakır-paladyum (CuPd) nanoparçacıklarının, gCN ve çok duvarlı karbon nanotüp (MWCNT) kompozit platformlarına entegre edilmesiyle yüksek hassasiyetli glukoz sensörlerinin üretimi anlatılmaktadır. Glukoz algılama, pratik kullanımı nedeniyle amperometri yöntemiyle gerçekleştirildi. Çalışmanın kapsamı genişletilerek dördüncü bölümde, glukoz algılamaya odaklanan, deneysel ve hesaplamalı entegre bir çalışma ile sürdürüldü. Bu entegre yaklaşım, reaksiyon mekanizmalarına dair temel içgörüler sağlamış ve tahmine dayalı sensör geliştirme ile yüksek performanslı glukoz sensörlerinin rasyonel tasarımı için ilkeler ortaya koymaktadır. Son olarak tez çalışmasının beşinci bölümünde, askorbik asit (AA) algılaması incelenmiştir. Elektrodepozisyon yöntemi doğrudan sensör üretimi açısından avantajlar sunsa da yeni bir analiz türü için nanoparçacık özelliklerinin algılama performansı üzerindeki etkisinin temel düzeyde anlaşılması kontrollü sentez gerektirmektedir. Bu nedenle, CoPd alaşım nanoparçacıklarının hassas sentezi için kolloidal sentez yöntemi kullanıldı. Elde edilen CoPd nanopartikülleri, elektrokatalitik aktivite üzerindeki destek malzeme etkisini araştırmak amacıyla MWCNT ve Vulcan karbon (VC) üzerine desteklenmiştir. Bu bölümde geliştirilen sensör, in-vivo uygulamayı göstermek amacıyla NFC tabanlı cihazlara entegre edildi. Özet olarak bu tez çalışması, enzimatik olmayan sensör uygulamaları için yeni nanomalzemelerin geliştirilmesi, belirli analitik zorluklara yönelik farklı sentez stratejilerinin optimize edilmesi ve hesaplamalı yöntemlerin desteğiyle sensör performansının anlaşılması ve öngörülmesi için sağlam bir çerçevenin oluşturulması yoluyla enzimatik olmayan elektrokimyasal algılamaya katkı sağlamaktadır. NFC tabanlı tamamen giyilebilir cihazlara başarıyla entegrasyon, pratik uygulama potansiyelini ve gerçek hayatta kullanılabilirliğini göstermektedir.
Özet (Çeviri)
Current methods for analyzing important biomarkers related to health management and wellness typically rely on invasive blood collection, requiring sterilized equipment and trained healthcare personnel. Blood sample processing often involves time-consuming methods such as centrifugation and separation, which demand sophisticated equipment and place a burden on healthcare systems. Furthermore, chronic illnesses such as diabetes, chronic kidney disease (CKD), cardiovascular disease and scurvy require continuous monitoring. While continuous glucose monitoring is a well established method, conventional blood glucometers rely on finger-prick sampling, causing discomfort and infection risk. These limitations drive the development of non invasive biosensors for continuous monitoring through alternative biofluids such as sweat and interstitial fluid (ISF). Traditional enzymatic biosensors, while effective, often suffer from issues related to enzyme instability and high cost. Therefore, limiting their long term applicability and on-body integration. For these reasons, this study focuses on the development of non-enzymatic electrochemical sensors, aiming for enhanced stability, reusability, and cost-effectiveness, with a specific emphasis on integrating these sensing materials into wearable devices for continuous sensing. The study begins by addressing the lack of metal-free nanomaterials for non enzymatic sensing platforms. The second chapter describes black phosphorus (BP) and graphitic carbon nitride (gCN) binary heterostructure (BP-gCN)-based sensor fabrication for the non-enzymatic glucose detection. This developed sensor was then integrated into a fully wearable device, demonstrating initial on-body sensing applicability. To overcome sensitivity limitations in the previous chapter, while maintaining cost-effectiveness, scalability, and easy fabrication, the further chapters then transitioned to metal-based nanomaterials. The third chapter details the fabrication of highly sensitive glucose sensors utilizing electrodeposited copper-palladium (CuPd) nanoparticles integrated with gCN and multi-walled carbon nanotube (MWCNT) composite platforms. Glucose detection was performed via amperometry, a method chosen for its practical use. Subsequent to the third chapter, the fourth chapter of the thesis is concluded with an integrated experimental and computational study focused on glucose sensing. This integrated approach provided fundamental insights into reaction mechanisms and offered principles for rational design of high-performance glucose sensors, by prediction-based sensor development. Finally, the fifth chapter of the study proposes an examination of ascorbic acid (AA) sensing as a means of extending its scope. While electrodeposition offers advantages for direct sensor fabrication, a fundamental understanding of precise nanoparticle characteristics' influence on sensing performance for a new analyte requires a controlled synthesis. Therefore, colloidal synthesis was employed for the precise synthesis of CoPd alloy nanoparticles. As-synthesized CoPd alloy NPs were then supported on MWCNT and Vulcan carbon to explore the influence of support materials on electrocatalytic activity. For this chapter, the developed sensor was integrated into near field communication (NFC) based devices to demonstrate the in vivo applicability. Collectively, this work advances non-enzymatic electrochemical sensing by developing novel nanomaterials, optimizing diverse synthesis strategies for specific analytical challenges, and establishing a robust framework for understanding and predicting sensor performance with the help of computation. Successful integration into both fully wearable NFC-based devices highlights practical applicability and potential for real-life sensor development.
Benzer Tezler
- Glikoz algılaması için yeni enzimatik olmayan elektrokimyasal bionanosensör üretimi
Production of novel bio-nanosensor for glucose non-enzymatic electrochemical sensing
MELİSA ÇELEBİ
Yüksek Lisans
Türkçe
2026
Kimyaİstanbul Üniversitesi-CerrahpaşaKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. SELCAN KARAKUŞ
- Determination of the tumoricidal effect by in-vitro methods for the acquiring of food-sourced bioactive protein and the formation of active pharmaceutical substance
Gıda kaynaklı biyoaktif protein eldesi ve aktif ilaç etken maddesinin oluşturulması amaçlı tümorisidal etkinin in vitro yöntemlerle belirlenmesi
REYHAN KOYUNCU
Doktora
İngilizce
2023
Gıda Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiGıda Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BERAAT ÖZÇELİK
- Recombinant production and characterization of serine protease enzyme from Virgibacillus sp. AGTR strain using site directed mutagenesis
Virgibacillus sp. AGTR suşundan izole edilen serin proteaz enziminin bölgeye yönelik mutagenez yöntemi kullanılarak rekombinant üretimi ve karakterizasyonu
EVRİM KAPUCU
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
Biyokimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiMoleküler Biyoloji-Genetik ve Biyoteknoloji Ana Bilim Dalı (disiplinlerarası)
PROF. DR. NEVİN GÜL KARAGÜLER
- Production and characterization of biodegradable nanofibrous mats for food packaging applications
Gıda paketleme uygulamalari için biyolojik olarak parçalanabilir nanolifli matlarin üretimi ve karakterizasyonu
SALIH BIRHANU AHMED
Doktora
İngilizce
2025
Makine MühendisliğiKarabük ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HARUN ÇUĞ
DOÇ. DR. YASİN AKGÜL
- Lityum-iyon piller için yüksek performanslı anot malzemesi olarak kalay oksit-indirgenmiş grafen oksit kompozitlerinin geliştirilmesi ve karakterizasyonu
Development and characterization of tin oxide-reduced graphene oxide composite as high performance anode material for lithium-ion batteries
MERT ARDA KAYIŞLI
Yüksek Lisans
Türkçe
2025
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. REHA YAVUZ