Geri Dön

Amid ve iminlerin metalokarben ara ürünlerine karşı reaktivitesi

Reactivity of conjugated amide and imine compounds with metalocarbene intermediates

  1. Tez No: 293685
  2. Yazar: GÖKÇE MEREY
  3. Danışmanlar: PROF. DR. OLCAY ANAÇ
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2010
  8. Dil: Türkçe
  9. Üniversite: İstanbul Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 210

Özet

Konjuge amid ve imin bileşikleri ile metalokarben araürünlerinin reaksiyonları sonucu azot içeren heterosiklik bileşiklerin sentezi kolaylıkla mümkün olmaktadır. Bu tez çalışmasında ?-diazo dihidroindolinon türevlerinin rodyum (II) asetat varlığında reaksiyonları ve ?,ß-konjuge amid ve imin bileşiklerinin bakır (II) asetilasetonat varlığında dimetil diazomalonat ile reaksiyonları incelenmiştir. ?-Diazo dihidroindolinon türevleri, aynı yapı üzerinde hem diazo fonksiyonu hem de karbonil grubu içerdiği için rodyum (II) katalizörü varlığında, molekül içi 1,3-dipol yapısı oluşturarak çeşitli dipolarofillerle [3+2] siklokatılma reaksiyonu vermiştir. Dipolarofil olarak, dimetilasetilen dikarboksilat ve N-fenil maleimid gibi dışarıdan eklenen ve çoklu bağ içeren yapılar ya da dipolün oluştuğu moleküle bağlı zincir ucundaki çoklu bağlar kullanılmıştır. Dipolarofilin elektron yoğunluğu ve sterik durumu, gerçekleştirilen bu reaksiyonların seçiciliğini etkilemektedir. ?,ß-Konjuge amidler, dimetil diazomalonattan bakır (II) katalizör varlığında oluşan karbenoidin elektrofilik olarak reaksiyon verebileceği azot atomu, karbonil oksijeni ve ?-karbonuna sahiptir. Ayrıca karbenoidin konjuge amiddeki çift bağa katılması da söz konusudur. Gerçekleştirilen reaksiyonlarda, karbonil ilid üzerinden 1,5-elektrohalkalaşma reaksiyonu ile dihidrofuran türevleri elde edilmiştir. Bunu yanısıra siklopropanlaşma ve C?-arayagirme reaksiyonları üzerinden de yeni ürünler elde edilmiştir. Bu reaksiyonlarda seçicilik konjuge amid üzerindeki gruplara bağlı olarak değişmektedir. ?,ß-Konjuge imin bileşiklerinin reaksiyonlarıyla ilgili çalışmalarda ?-hidrojeni içeren ketonlardan imin bileşikleri yerine enamin bileşikleri elde edilmiştir. ?-Hidrojeni içermeyen ketonlarla sentezlenen iminlerin metalokarbenoidlerle reaksiyonlarında ise ürünler bozunmaya uğramıştır. Bunun sebebi bu reaksiyonlardan elde edilmesi beklenen isooksazolin türevlerinin kararsızlığıdır. Genel olarak amid ve imin bileşiklerinin metalokarben araürünleri ile reaksiyonları sonucu pek çok doğal bileşiğin yapısında bulunan heterosiklik yapıların sentezi mümkün olmaktadır.

Özet (Çeviri)

Reactions of conjugated amide and imine compounds with metalocarbene intermediates allow the synthesis of nitrogen containing heterocyclic compounds. In this thesis, the reactions of ?-diazo dihydroindolinones in the presence of rodhium(II)acetate and the reactions of ?,ß-conjuagated amide and imine compounds in the presence of copper(II)acetylacetonate were investigated. ?-Diazo dihydroindolinone derivatives, having both diazo and carbonyl function on the same molecule, gave [3+2] cycloaddition reactions with different dipolarofiles by generating intramolecular 1,3-dipol in the presence of rodhium(II) catalyst. As dipolarofiles, we used dimethylacetylene dicarboxylate, N-phenyl maleimide and also alkene tethers on the molecules which the dipoles were generated. In these reactions, the electron density and the steric hindrance of the dipolarofile affects the selectivity. ?,ß-Conjugated amides have nitrogene atom, carbonyl oxygene and ?-carbon as electrophilic reaction centers for the attack of carbenoids which were generated from dimethyl diazomalonate in the presence of copper (II) catalyst. Also, carbenoid addition to the double bond of the conjugated amide is possible. In these reactions, dihydrofuran derivatives were obtained by 1,5-electrocyclic ring closure reactions. Besides that, new products were obtained by cyclopropanation and C?-insertion reactions. Related with the reactions of ?,ß-conjugated imine compounds, we could synthesize enaminone compounds instead of imine compounds from the reactions of ketones having ?-hydrogen. From the metalocarbene reactions of the imine compounds that were obtained from the ketones with no ?-hydrogen, the reaction products were decomposed. This result is explained by the unstability of the expected isooxazoline derivatives. Generally, heterocyclic structure of various natural compounds can be synthesized from the reactions of amide and imine compounds with metalocarbene intermediates.

Benzer Tezler

  1. Bazı alifatik-aromatik iminlerin ve metabolik ara ürünlerinin in vitro mikrozomal metabolizmaları

    The in vitro microsomal metabolism of some alifatic-aromatic imines and their metabolic intermediates

    ENİS KAHVECİOĞLU

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2003

    Eczacılık ve FarmakolojiMarmara Üniversitesi

    Farmasötik Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF.DR. MERT ÜLGEN

  2. Synthesis, structural characterization, antimicrobial properties investigation of novel macrocyclic amide and imine containing compounds

    Yeni amid ve imin içerikli makrosiklik bileşiklerin sentezi, yapısal karaktarizasyonu ve antimikrobiyal özelliklerinin incelenmesi

    ÖZGE PARALI

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2012

    KimyaFatih Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. NAZ MOHAMMED AGH-ATABAY

  3. Amid ve poliamid sentezinde titan ve fosfor bileşiklerinin kullanılması

    Başlık çevirisi yok

    ZEYNEP KAŞ ÖZDOĞAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    1998

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. OYA ATICI

  4. Nikotin ara metabolitlerinin ve nikotin analoglarının sentez, analiz ve metabolizmaları

    Synthesis, analysis and metabolism of nicotine metabolites and nicotine analogues

    FEYZA YILMAZ

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2002

    Eczacılık ve FarmakolojiMarmara Üniversitesi

    Farmasötik Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MERT ÜLGEN

  5. Post-polymerization modification of poly(vinylene sulfide)s

    Poli(vinilen sülfit)lerin post-polimerizasyon modifikasyonu

    İBRAHİM ETHEM KAKAŞ

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2023

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Polimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı

    DR. ÖĞR. ÜYESİ UFUK SAİM GÜNAY